Top Banner
IS.fN 1410-1998 ProsidingPresenlasi /lmiah Daur BahanBakor Nut/ir PEBN-BATAN, Jakorlo /8-/9Maret /996 PENGAMBILAN AKTINIDA DENGAN PROSESTBP Studi Modifikasi Proses PUREX Djarot S. Wisnubroto Pusat Teknologi Pengolahan LimbahRadioaktif ABSTRAK PENGAMBll.AN AKTINIDA DENGAN PROSES TBP. Studi terhadap modifikasi proses PUREX dilakukan dengan tujuan perluasan proses PUREX sehingga dapat mengambil aktinida bervalensi tiga.. Dalam penelitian ini neodimium (Nd) digunakan sebagai pengganti aktinida bervalensi tiga seperti amerisium (Am) dan curium (Cm). Percobaan dilakukan secara canl, dan analisis dilakukan menggunakan UV-VIS spektrometer. Seperti yang diharapkan U mudah diekstraksioleh tri-n-butil fosfat (TBP), tetapi masalabterdapat pada ekstraksiNd. Hal ini dapatdipecahkan dengan menambahkan NaNO)pada raseair. Penmnbal1an O,2M NaND) cukup untuk mengambil Nd dari rase air. Kenaikan suhu akanmengurangi distribusi U dan Nd dalam raseorganik. Evaluasi selW1lh data menghasilkan sebuah prosesdinamakan prosesTBP untuk pengambilan U dan Nd (atau aktinida bervalensi tiga) sekaligus, yaitu pertama U diarnbil langsungdari asam nitrat, kernudian Nd diekstraksi dengan menambahkan NaNO3 ke dalmn rase air sehingga rneninggalkan basil belab. Pemisahm1 aktinida bervalensi tiga dan unsur tanab jarang dilaktlkan dengan mengg1rnakan kornbinasipengornpleks diethylenepentaacetic acid (DTPA) dan ekstraktan diisodecylphosphoric acid (DIDPA)atau diethylllexyiphsophoric acid (IffiEHP). ABSTRACT RECOVERY OF ACT//N/DES BY TBPPROCE.\'S. Modification of PUREX process has been studied. Theaim ofthe modification is to extend the ability ofPl.JREX process that can recovertrivalent actinides. Nd was usedas a substitute ofthree valence actinidessuchas americium and curium. The experiment was done by batch method, and using UV-V/S spectrophotometer for the analysis. As expected, U is easilyextracted by tri-n-butylphosphat (I'BP), but the problem is extraction of Nd. This difficulty can be solved by addition of NaNO) in the aqueous phase. Addition ofO.2M NaNO) is enough for the recovery ofNd. Rising of temperature reduces U and Nd distribution in organic phase. Evaluation of all results gives a process named as TBP process for recovery U and Nd (or three valence actinides).First U is extracted from nitric acid, then Nd is recovered by addition of NaNO) in the aqueous phase leaving fission products. Then,the trivalent actinides can be separated from rare earths by combination of complexant of diethylenepentaacetic acid (DTPA) and extractant of diisodecylphosphoricacid (D/DPA) or diethylhexylphosphoric acid (HDEHP). PENDAHULUAN imobilisasi limbah aktivitas tinggi dan/ atau pemisahanunsur berwaktu paruh panjang yang diikuti penelitian transmutasi terhadap unsur- unsur tersebut. Berdasarkan penanganan lUtIng belakang daur bahan bakar mlklir terdapat dua siklus daur, yaitu daur terbuka dimana bahan bakar bekas disimpan tanpa pengambilan kembali U clan Pu, clan daur tertuhlp dimana proses olah ulang dilakukan. Studi perbandingan dari kedua daur tersebut merupakan hal yang masih kontroversial karena melibatkan pula parameter ketidak pastian pada nasib bahan bakar bekas atau limbah radioaktif yang disimpan setelah jangka waktu lamal.2. Tetapi penelitian kedua daur tersebut terns dilakukan, terutama pada ujung akhir daur (back end) meskipun beberapa negara maju mengendurkan penggllnaan PL TN scbagai pemasok energi listrik. Dasar dari penelitian yang dilakukan ini adalah pengembangan proses pemisahanunsur- unsur aktinida dari basil belah yang terdapat pada limbah cair aktivitas tinggi. Makalah ini membahas kemungkinan penggunaan mp sebagai ekstraktan aktinida termasuk aktinida bervalensi tiga. Selamaini diketahuibahwa mp tidak dapat mengekstraksiaktinida bervalensi tiga. Denganhipotesisbahwa ketidak mampuan mp mengekstraksi aktinida (III) salah satunya adalah karena gugus fungsional P=O terisi oleh HNO3,maka dilakukan penambahan garam nitrat sehinggamengurangi ikatan HNO3 dengan P=O daD menambah kemungkinan terekstraksinya aktinida (III) (mi~llnya Am(III), Cm(III» oleh mp 3. Hipotesispenelitian ini dipertegas dengan penelitian lain, yaitu pengambilan Am (atau Nd dalam penelitian ini) dengan menggunakan Saat ini kegiatan penelitian di negara-negara pengguna tenaga nuklir lebih banyak pada daur tertutup dengan menckankan pcningkatan keselamat.'ln pengelolaan bahan radioaktif terutama pada pcncarian material untl,k 313
8

IS.fN 1410-1998 PENGAMBILAN AKTINIDA DENGAN PROSES …digilib.batan.go.id/e-prosiding/File Prosiding/Energi/PEBN_Maret_96... · Makalah ini membahas kemungkinan penggunaan mp sebagai

Mar 30, 2019

Download

Documents

ngotu
Welcome message from author
This document is posted to help you gain knowledge. Please leave a comment to let me know what you think about it! Share it to your friends and learn new things together.
Transcript
Page 1: IS.fN 1410-1998 PENGAMBILAN AKTINIDA DENGAN PROSES …digilib.batan.go.id/e-prosiding/File Prosiding/Energi/PEBN_Maret_96... · Makalah ini membahas kemungkinan penggunaan mp sebagai

IS.fN 1410-1998 Prosiding Presenlasi /lmiah Daur Bahan Bakor Nut/irPEBN-BATAN, Jakorlo /8-/9Maret /996

PENGAMBILAN AKTINIDA DENGAN PROSES TBPStudi Modifikasi Proses PUREX

Djarot S. WisnubrotoPusat Teknologi Pengolahan Limbah Radioaktif

ABSTRAK

PENGAMBll.AN AKTINIDA DENGAN PROSES TBP. Studi terhadap modifikasi proses PUREX dilakukandengan tujuan perluasan proses PUREX sehingga dapat mengambil aktinida bervalensi tiga.. Dalam penelitian inineodimium (Nd) digunakan sebagai pengganti aktinida bervalensi tiga seperti amerisium (Am) dan curium (Cm).Percobaan dilakukan secara canl, dan analisis dilakukan menggunakan UV-VIS spektrometer. Seperti yangdiharapkan U mudah diekstraksi oleh tri-n-butil fosfat (TBP), tetapi masalab terdapat pada ekstraksi Nd. Hal inidapat dipecahkan dengan menambahkan NaNO) pada rase air. Penmnbal1an O,2M NaND) cukup untuk mengambilNd dari rase air. Kenaikan suhu akan mengurangi distribusi U dan Nd dalam rase organik. Evaluasi selW1lh datamenghasilkan sebuah proses dinamakan proses TBP untuk pengambilan U dan Nd (atau aktinida bervalensi tiga)sekaligus, yaitu pertama U diarnbil langsung dari asam nitrat, kernudian Nd diekstraksi dengan menambahkanNaNO3 ke dalmn rase air sehingga rneninggalkan basil belab. Pemisahm1 aktinida bervalensi tiga dan unsur tanabjarang dilaktlkan dengan mengg1rnakan kornbinasi pengornpleks diethylenepentaacetic acid (DTPA) dan ekstraktandiisodecylphosphoric acid (DIDPA) atau diethylllexyiphsophoric acid (IffiEHP).

ABSTRACT

RECOVERY OF ACT//N/DES BY TBP PROCE.\'S. Modification of PUREX process has been studied. The aimof the modification is to extend the ability ofPl.JREX process that can recover trivalent actinides. Nd was used as asubstitute of three valence actinides such as americium and curium. The experiment was done by batch method, andusing UV-V/S spectrophotometer for the analysis. As expected, U is easily extracted by tri-n-butylphosphat (I'BP),but the problem is extraction of Nd. This difficulty can be solved by addition of NaNO) in the aqueous phase.Addition ofO.2M NaNO) is enough for the recovery of Nd. Rising of temperature reduces U and Nd distribution inorganic phase. Evaluation of all results gives a process named as TBP process for recovery U and Nd (or threevalence actinides). First U is extracted from nitric acid, then Nd is recovered by addition of NaNO) in the aqueousphase leaving fission products. Then, the trivalent actinides can be separated from rare earths by combination ofcomplexant of diethylenepentaacetic acid (DTPA) and extractant of diisodecylphosphoric acid (D/DPA) ordiethylhexylphosphoric acid (HDEHP).

PENDAHULUAN imobilisasi limbah aktivitas tinggi dan/ ataupemisahan unsur berwaktu paruh panjang yangdiikuti penelitian transmutasi terhadap unsur-unsur tersebut.

Berdasarkan penanganan lUtIng belakangdaur bahan bakar mlklir terdapat dua siklus daur,yaitu daur terbuka dimana bahan bakar bekasdisimpan tanpa pengambilan kembali U clan Pu,clan daur tertuhlp dimana proses olah ulangdilakukan. Studi perbandingan dari kedua daurtersebut merupakan hal yang masih kontroversialkarena melibatkan pula parameter ketidak pastianpada nasib bahan bakar bekas atau limbahradioaktif yang disimpan setelah jangka waktulamal.2. Tetapi penelitian kedua daur tersebutterns dilakukan, terutama pada ujung akhir daur

(back end) meskipun beberapa negara majumengendurkan penggllnaan PL TN scbagaipemasok energi listrik.

Dasar dari penelitian yang dilakukan iniadalah pengembangan proses pemisahan unsur-unsur aktinida dari basil belah yang terdapat padalimbah cair aktivitas tinggi. Makalah inimembahas kemungkinan penggunaan mpsebagai ekstraktan aktinida termasuk aktinidabervalensi tiga. Selama ini diketahui bahwa mptidak dapat mengekstraksi aktinida bervalensitiga. Dengan hipotesis bahwa ketidak mampuanmp mengekstraksi aktinida (III) salah satunyaadalah karena gugus fungsional P=O terisi olehHNO3, maka dilakukan penambahan garam nitratsehingga mengurangi ikatan HNO3 dengan P=OdaD menambah kemungkinan terekstraksinyaaktinida (III) (mi~llnya Am(III), Cm(III» olehmp 3. Hipotesis penelitian ini dipertegas denganpenelitian lain, yaitu pengambilan Am (atau Nddalam penelitian ini) dengan menggunakan

Saat ini kegiatan penelitian di negara-negarapengguna tenaga nuklir lebih banyak pada daurtertutup dengan menckankan pcningkatankeselamat.'ln pengelolaan bahan radioaktifterutama pada pcncarian material untl,k

313

Page 2: IS.fN 1410-1998 PENGAMBILAN AKTINIDA DENGAN PROSES …digilib.batan.go.id/e-prosiding/File Prosiding/Energi/PEBN_Maret_96... · Makalah ini membahas kemungkinan penggunaan mp sebagai

Prosiding Presentasi Ilmiah Daur Bahan Bakar NuklirPEBN-BATAN. Jakarta 18-19 Maret 1996

ekstraktan n-octyl (phenyl )-N. N -di i sob u tyl carba-moylmethylphosphine oxide (CMPO)4. Senyawaorganik ini rnernpunyai dua gugus fungsional P=Odan C=O, sehingga dengan asurnsi yang sarnaasarn nitrat dapat terikat oleh C=O dalarn CMPO,rnaka P=O dapat rnengikat logarn-iogarn aktinidatermasuk aktinida valensi tiga. Kelernahanpenggunaan ekstraktan ini adalah, kita harnsrnernbuat proses yang sarna sekali barn yangberbeda dengan proses plutonium uraniumextraction (PUREX) sehingga memerlukan biayauntuk penelitian daD pengembangan yang

rnenyelurnh.

Gambar 1. Ikatan antara TBP dengan HNO3.Berikut adalah contoh perhitungan

penentuan TBP bebas ([TBP]f) yang didefinisikansebagai TBP yang tidak terikat oleh asam nitratyang dapat dipergunakan untuk mengekstraksiaktinida.

[TBP],=[TBP).,.. -[TBP"HNo.) -2((fBP)2° HNo.) (5)

(TBP!I"(TBPJo,... aHNo.°K,1TBP~ -2aHNo..K..(TBPV (6)

-(I + aHNo.'K,~ "" «I + aHNo,.K,>, + 8. .uNo..K..ITBPJo,..

[TBP'" (7)

4. aHNo,.K.

Pada penelitian ini digunakan Nd sebagaipengganti Am. Cm karena kemiripan sifat kimia.dan digunakan pula U (walaupun kemampuanekstraksinya telah diketahui) sebagai perban-dingan serta kemungkinan pemisahannya.

Dimana a = [W][NO31r yang merupakan

aktivitas ion didapat dari perhitungan metodeBromley daD y mcrupakan koefisien aktivitasnyas.Lambang K adalah konstanta kesetimbanganreaksi (3) daD (4) yang telah dilaporkansebelumnya dimana Kl=O,07-o,194 (untuk reaksi(3» daD K2=O,33-O,43 (untuk reaksi (4» 6.7. Daribasil perhitungan persamaan (7) yang ditunjukkanpada gambar 2 akan didapat bahwa untuk umpan[HNO3]>2M maka >50% dari porsi TBPdigunakan untuk bereaksi dengan asam nitrat. Iniberarti, sisa dari TBP (sekitar <0,5 M untuk 30%TBP) digunakan untuk mengekstraksi logam-logam aktinida sepcrti U. Pu daD lain sebagainya.Dengan anggapan demikian dapat dibayangkanbahwa kompetisi untuk dapat berekstraksi denganTBP sangat berat, sehingga Am(III) akan sulitdiekstraksi oleh TBP kecuali kalau sebagian asamnitrat diganti dengan garam nitrat seperti yangtelah dijelaskan dalam hipotesis di atas.

Proses pemisahan aktinida menggunakanTBP mempunyaj keuntungan -keuntungan 1)

sifat-sifat TBP telah diketahui, 2) teknologiprosesnya cukup mengadaptasi proses PUREXsehingga memberikan keuntungan ekonomi,

Hasil dari penelitian ini diharapkan dapatdibuat sketsa proses pengambilan aktinida sertapemisahan masing-masing unsur. Penelitian initidak hanya bergtma untuk daur bahan bakarnuklir sendiri. tetapi metodenya dapat dipakaiuntuk memecahkan problema pengolahan limbahradioaktif.

TEORI REAKSI TBP DENGAN AKTINIDADAN ASAM NITKA T

Reaksi ffiP dengan U, Nd dan HNO) dapatdinyatakan sebagai4.s:

Nd~ + 3N~ + TBP <=> Nd(NO3)3,TBP

UO2-t + 2N~ + 2TBP<=> UOiNO3n.2TBP

If'" + NO3-+ TBP <=> HNO3.TBP

W + NO). + 2TBP <=> HNO3.2TBP

(I)

(2)

(3)

(4)

Gambar 2. Koefisien Distribusi asam nitrat dankonsentrasi TBP bebas pada ekstraksia5<1m nitrat dengan 30% TBP.

Meskipun berfimgsi sebagai pelarul. asam nilraljuga terekstraksi oleh TBP dan balman merupakansenyawa yang dominan dalam rase organik.Ikatan TBP dan HNO3 dapal divisualiSc1sikanseperti pada Gambar I.

C.H, """"""~""""""" ikatan hi(lrogen

C.H, P = 0 HNO.)C.H, ~ ,

314

Page 3: IS.fN 1410-1998 PENGAMBILAN AKTINIDA DENGAN PROSES …digilib.batan.go.id/e-prosiding/File Prosiding/Energi/PEBN_Maret_96... · Makalah ini membahas kemungkinan penggunaan mp sebagai

Prosiding Presenta.ri Ilmiah Daur Bahan Bakor NukllrPEBN-BATAN. Jakarta 18-19Maret 1996

2U(VI)

\HNq.1.6 -

1.2

-

0.8

i

r""---

0.4

-

0200 250 300 350 400 450 500

Panjang Gelombang (nm)Gambar 3. Spektrum U daD HNO3

1

0.8

I-

-

"mc:(\1

.c'-0(/)

.c«

0.6 -

-

0.4 -

f-

0.2

-

0900500 600 700 800300 400

Panjang Gelombang (nm) )Gambar 4. Spektrum Nd.

315

Page 4: IS.fN 1410-1998 PENGAMBILAN AKTINIDA DENGAN PROSES …digilib.batan.go.id/e-prosiding/File Prosiding/Energi/PEBN_Maret_96... · Makalah ini membahas kemungkinan penggunaan mp sebagai

Pro.fiding Pre.fenta.fi Ilmiah Daur Bahan Bakar NuklirPEEN-BArAN, Jakarta /8-/9 Maret /996

BASIL DAN BABASANDisamping hal di alas penambahan garamnitrat semacam NaNO), AI2(NO)h daD Ca(NO)2yang kationnya tak terekstraksi TBP juga akanmenambah kemungkinan terbentuknya senyawaseperti U nitrat alau Nd nitrat dan menggeserreaksi (8) dan (9) ke kanan, sehingga logam-logam U dan Nd tersebut lcbih mudah diekstraksioleh TBP.

Uaz2+ + 2N~. <=> UOz(NO)n (8)

Nd3+ + 3NO3" <=> Nd(NO3h (9)

BAHAN DAN TATA KERJA

Bahan

Bahan kimia UO2.(NO3h.6H2O. Nd2O3.senyawa organik TBP maupun n-dodekan ataukerosen serta HNO3 .NaNO3 pada reagent-gradeberasal dari E. Merck digunakan tanpa pemurnianlebih lanjut.

Tata Kerja

Lima mllarutan TBP 30% dalam pclarut n-dodekan atau kerosen diselimbangkan denganasam nitrat pada volume yang sarna sebelum

ekstraksi terhadap U maupun Nd. Fase organiktersebut diambil 3 ml untuk dikontakkan dengan 3ml rase air asam nitrat yang berisi 0,075 g Udan/atau 0,050 g Nd selama 15 menit. Setelahmasing-masing rase dipisahkan, dilakukananalisis konsentrasi U daD Nd pada rase air daDorganik menggunakan UV-VIS spektrofotometer.Berdasar analisis tersebut dapat ditentukankoefisien distribusi yang didefinisikan sebagaiperbandingan konsentrasi unsur tertentu pada faseorganik dengan kollsentrasi pada fase air.Gambar 3 daD 4 adalah spektrum U, Nd dalamHNO3 , dan dalam penelitiall ini digunakanpanjang gelombang 415 nm, 796,5 nm (daerahsinal tampak) masing-masing ulltuk U daD Nduntuk kalibrasi daD penentuan koefisien distribusi.

[HNO]Aq (M)

Gambar 5. Ekstraksi U daD Nd dengan rep.

Ekstraksinya U memberikan koefisiendistribusi yang besar sehingga makinmempersempit kemungkinan aktinida bervalensitiga untuk berreaksi dengan rep. Secaraperhitungan hal ini dapat dinyatakan denganpenyempurnaan persamaan (6) denganmemasukkan unsur kompleks UO2(NO3)2"2repmenjadi persamaan (8). Perhitungan ini berbedadengan apa yang dilaporkan oleh ~enedict et al.karena pustaka tersebut tidak mempertimbangkanaktivit.'ls asam nilrat di dalam rase air, serta hanyamempertimbangkan reaksi kimia (3) saja s.[TBP~= [TBP~ -aHNo,"K,.~PJr. 2aHNo,.K1"~PV -

2KU(Uo,l+) aHNo.'TBp~1 (8)

Percobaan dilakukan dengan parameterkonsentrasi asam nitrat (0,5 -3 M), dan pengaruhpenambahan 0,2M NaNO3, (dalam hal ini tidakdilakukan variasi konsentrasi NaNO3, tempiditentukan bahwa konsentrasi NO3- harus 0,5 -3M) , kedua percobaan tcrscbut dilakukan pada

subu 30°C. Terakhir dilakukan percobaan

pengaruh perubahan Stillu (30°C, 50°C, 70°C)untuk berbagai konsentrasi as.1m nitrat (0,5, 1,0dan 2,0 M).

316

Page 5: IS.fN 1410-1998 PENGAMBILAN AKTINIDA DENGAN PROSES …digilib.batan.go.id/e-prosiding/File Prosiding/Energi/PEBN_Maret_96... · Makalah ini membahas kemungkinan penggunaan mp sebagai

Prosiding Presentasi Ilmiah Dour Bahan Bakar NuklirPEBN-BATAN, Jakarta 18-19 Maret 1996

Ow

.5

.,b(/)

(5

~.0

]~

0 0.5 1.5 2 2.5 3 3.5

[NO3-]aq (M)Gambar 6. Pengaruh penambahan NaNO3 O.2M terhadap koefisien distribusi U daD Nd

Apabila ditambahkan garam nitrat semacamNaNO) atau AI2(NO)) atau Ca(NO)2 ke da!amrase airnya diharapkan adanya kenaikan distribusidi da!am rase organik. Prinsip ini sebenarnyate!ah digunakan pada proses PUREX untukmenaikkan koefisien distribusi uranium nitrat,tetapi kenaikan distribusi hanya berlaku padakonsentrasi nitrat total >5M untuk penambahanNaNO). >4M untuk Ca(NO)2 dan >3M untukAI2(NO)) 5.

.B:i:

-.J B2 + 4A'[11~P)lo'aJ[TBPJr = -

(9)2A

deugau,A=2. aHNO3'(K2 + aHNO3[UO?+])

B=I+ aHNOrK.

Persamaan (8) menunjllkkan kembali bahwasemakin banyak unsur-unsur yang mudahterekstraksi sepert U, Pu atau Np valensi empatdan enam maka akan berkurang TBP bebasnyasehingga aktinida valensi tiga semakin tidakmempunyai kemampuan untuk mengikat dengangugus P=O daTi TBP.

Gambar 6 menunjukkan pengaruh garamnitrat pada koefisien distribusi Nd daD U. Padaekstraksi U keberadaan garam tersebut pada raseair tidak mempengaruhi tingkat ekstraksi aktinidatersebut, sedangkan pada Nd dengan penambahan0,2M NaNO) terdapat kenaikan yang berarti dariorde 10-2 menjadi 100. Hal ini tentu jauh dariharapan yang diinginkan. tetapi orde tersebutcukup untuk memisahkan aktinida bervalensi tiga(dengan asumsi koefisien distribusi Nd sarnadengan Am) dati larutan asam nitrat denganproses sinambung. Hasil ini sesuai denganhipotesis bahwa tanpa NaNO), maka gugus P=Opada TBP didominasi oleh asam nitrat. Hasileksperimen ini cukup untuk dapat memprediksikoefisien distribusi aktinida valensi tiga padapenambahan NaNO) lebih dati 0,2M.Perhitungan yang dilakukan sarna denganperhitungan untuk mencari distribusi asam nitratataupun U nitrat dalam rase organik maupun raseair tetapi dengan merubah aktivitas ion a karenaharus memperhitungkan efek dati NaNO) 6. Hasilperhitungan ini menunjukkan bahwa padapenambahan NaNO) di atas 1,0 M padakonsentrasi asam nitrat 0, 1M -0,2M akan

Seperti yang telah dijelaskan pada teori diatas, Gambar 5 juga menunjukkan koefisiendistribusi yang rendah dari Nd ( dengan orde 10-2) dimana rase airnya adalah asam nitrat. Padaproses PUREX , karena sulit diekstraksi oleh TBPmaka aktinida bervalensi tiga serta unsur-unsurtanah jarang akan ikut terbawa olch rase airsebagai kelompok limbah cair aktiyitas tinggi.

Tetapi beberapa negara mempunyai kcbijaksanaanuntuk mengambil aktinida-aktinida tersebutkarena tingkat keracunan yang tinggi dan waktuparuhnya yang panjang, sehingga batasan-batasanimobilisasi limbah aktiyitas tinggi akan lebihlonggar s. Sedangkan aktinida-aktinida tersebutdapat diletakkan pada tempat yang mudahdimonitor ataupun ditransmutasikan meng-gunakan suatu re.1ktor maupun akseleratorsehingga menjadi unsur-unsllr yang berwaktuparuh lebih pendek.

317

Page 6: IS.fN 1410-1998 PENGAMBILAN AKTINIDA DENGAN PROSES …digilib.batan.go.id/e-prosiding/File Prosiding/Energi/PEBN_Maret_96... · Makalah ini membahas kemungkinan penggunaan mp sebagai

Prosiding Presentasi Ilmiah Dour Bahan Bakar NuklirPEBN-BATAN. Jakarta 18-19 Maret 1996

30% TBPbahanbakarbekas

,U daD Pu

,

ncoon

endapan

NaNO 3

30% TBP

Hasil HelahDTPA

r

DIDPA/HDEHPUnsur TanahJarang,

Gambar 7. Konsep Proses TBP

menyebabkan terekstraksinya aktinida valensi tigalebih dati 70%.

suhu 40°C sebagai suhu operasi proses dalamperhitungan desain. Telah dilakukan suatupercobaan Ulltuk melihat pengaruh suhu padackstraksi mengglmakan TBP, tetapi karenaketerbatasan peralatan maka jangkauan suhuhanya terbalas di atas suhu kamar. Seperti yang

Seperti diketahui bahwa operasi suatu prosessangat jarang dilakukan pada suhu kamar ataudibawahnya, umumnya para teknisi mengambil

318

Page 7: IS.fN 1410-1998 PENGAMBILAN AKTINIDA DENGAN PROSES …digilib.batan.go.id/e-prosiding/File Prosiding/Energi/PEBN_Maret_96... · Makalah ini membahas kemungkinan penggunaan mp sebagai

Prosiding Presenlasl llmiah Daur Bahan Bakor NuklirPEBN-BATAN.Jakarla /8-/9Marel/996

ditunjukkan pada Tabel I, pellgaruh suhuterhadap ekstraksi Udall Nd relatif kecilmeskipun ada kecenderullgall menurunnyakoefisien distribusi terhadap naikllya suhu.Dalam hat ini tidak dilakllkall percobaanpengaruh suhu apabila NaNO) ditambahkan padarase aimya, karena sesuai dengan hasil Tabcl 1perubahan suhu tidak banyak mcmpclIgaruhikoefisien distribusi.

dari asam nilrat, kemudian Nd diekstraksi denganmenamballkan NaNO3 ke dalam Case air sehinggameninggalkan hasil belah. Penelitian ini hanyamenyangkut hal-hal yang prinsip saja. untukmembangtm suatu proses yang lebih rinci untukmemecallkan masalah spesifik diperlukan studilebih lanjut.

UCAPAN TERIMAKASm

Dari basil-basil eksperimen dapat dibuatsuatu proses disebut proses TBP yang dapatdigunakan untuk memisahkan V dan aktinidabervalensi tiga. Proses ini terdiri dari tahapanpengambilan VI Pu olch TBP (proses PUREX)yang menyisakan limbah aktivitas tinggi (highlevel was/elm.. W) , dilanjutkan dengan tahapberikutnya yaitu penurunan konsentrasi asamnitrat HLW tersebut mengglmakan HCOOHsampai sekitar O,2M. Sebelum pengambilan Amdilakukan penyaringan terhadap endapan yangmungkin terbentuk dari denitrifikasi, dilaltjutkandengan pengambilan Am dengan menambahkanO,2M NaNO3 pada rase air asam nitrat (Ii hatGambar 7).

Penulis mengucapkan terimakasih alasbantuan dari Ir. Husen Zamroni dan Sdri. HemSriwahyuni sehingga penelitian dapatdilaksanakan dengan lancar. Demikian pulapenulis ucapkan terimakasih kepada BidangKeselamatan Kerja dan Lingkungan PTPLR alasbantuan penyediaan lamtan organik mp serta ijinpenggllnaan UV-VIS spektrometer.

DAFTARPUSTAKA

I. KASTENBERG, W.E., Nuclear Technology,vol. 97, p.241 (1991)

2. PAPP, R. dan LOSER H., NuclearTechnology, vol.73., p.228 (1986)

3. KUBOTA, M., dan MORITA, Y., "ActinidesSeparation from HL W", lAERI REPORT-5511, 1988 (Japanese)

4. WISNUBROTO, D.S., "Behavior of NpExtraction by CMPO", PhD thesis, Univ.of Tokyo, Tokyo, 1993

5. BENNEDICT, PIGFORD dan LEVI,"Nuclear Chemical Engineering", McGraw-Hill, New York, 1981

6. WISNUBROTO, D.S., "Model Spesiasi FaseAir Dan Organik Pada Sistem Ektraksi."Disampaikan pada PertemU(Jn IlmiahPenelitian Das.1r dan Teknologi Nuklir diPPNY, Yogyakarta, April 1995

7. CHAIKO, D.l. dan VANDEGRIFT. G,F.,Nucl. Tech.~ Vol. 82, pp.52, 1988

8. BROMLEY, L.A.., AIChE Jornal , Vol. 19,No.2, pp.313, 1973

9. HIRAYAMA, F., TAKASHI, M., YUASA.Y., dan TANI, A., "Automatic ChemicalSeparation Apparatus for Uranium andTransuranium Separation" dalamProceeding of International Symposium onActinide/Lanthanide Separation, editor G.R.Choppin et al., Honolulu, Hawai, p.140(1984)

10. WEAVER B. dan KAPPELMANN, F.A.,"T ALSPEAK Process", ORNL-3559, OakRidge National Laboratory (1964)

II. WISNUBROTO, D.S., "Separation of Amand RE by DIDPA", Master thesis, Univ. ofTokyo, Tokyo, 1990

Pada proses scbcnarnya. tentu tidaksesederhana seperti yang dijelaskan. Sebagaicontoh untuk memisahkan Am(III) dari lantanida(rare earths/RE) sangat sulit karena kemiripansifat kimianya. Problema tersebut dapat diatasidengan mengadaptasi proses T ALSPEAK dimanaAm dan lantanida yang terekstraksi TBPdireekstraksi menggunakan pengompleksdiethylene tetraamine pentaacetic acid (DTPA),kemudian lantanidanya dipiSc1hkan dari Amdengan ekstraksi mengg\makan diethylhex-yl-phosphoric acid (HDEHP) atau diisodecyl-phosphoric acid (DIDPA) 10.11. Namun prosesyang dijelaskan pada Gambar 7 dapat langsungdiadopsi oleh proses PURE X sebagai tahapantersendiri sehingga seluruh aktinida yang terdapatdalam larutan bahan bakar bckas dapat diambiloleh TBP, dan hanya menyisakan hasil belah Sc1jadalam limbah cair aktivitas tinggi.

SIMPULAN

Eksperimen dengan tujuan untukmemodifikasikan proses PUREX mcnunjukkanbahwa penambahan O,2M NaNO3 cukup unlukmengambil Nd dari rase air. Kenaikan suhu akanmengurangi distribusi U dan Nd dalam raseorganik. Evaluasi seluruh data menghasilkansebuah proses yang disebul proses TBP untllkpengambilan U dan Nd (atau aktinida bervalensitiga) sekaligus, yaitu pertama U diambil langsung

319

Page 8: IS.fN 1410-1998 PENGAMBILAN AKTINIDA DENGAN PROSES …digilib.batan.go.id/e-prosiding/File Prosiding/Energi/PEBN_Maret_96... · Makalah ini membahas kemungkinan penggunaan mp sebagai

Pro.riding Presentasi llmiah Dour Bahan Bakar NuklirPEBN-BATAN. Jakarta 18-19 Maret 1996

TANYAJAWAB lebih banyak, sehingga unsur-unsur yang adadalam nitrat juga terektraksi lebih banyak.

tidak Djarot Sulistio W.Faktor utama yang mempengaruhi ekstraksi

asam nitrat adalah konsentrasi dan suhu

I. Sugondo.Mengapa dipilih unsur Nd.

menggunakan Am.Apa tujuan dilakukan pemisahan aksinida

4. Taufik Usman.Bagaimana pengaruh koefisien distribusi

terhadap kemarnpuan ekstraksi

Djarot Sulistio W.Kami memilih unsur Nd, karena Nd

mempunyai sifat kimia yang mirip denganAm, seperti koefisien distribusinya

.Tujuan dilakukan pemisahan adalah untukmempermudah dalam pengontrolan terhadapunsur yang memiliki waktu paruh panjang clanmemperpendek waktu pamh denganmenggunakan reaktor ak.\"elerator

Djarot Sulistio W.Pengaruh koefisien distribusi terhadap

kemampuan ekstraksi adalah semakin besarkoefisien distribusi, semakin banyak pulaunsur yang terikut ke dalam rasa organik,sehingga kemampuannya menjadi meningkat

5. Erick Johneri.Mohon penjelasan Saudara mengenai

penggunaan TBP untuk mengekstraksi AmdaD bagaimana prosentasenya terhadappenggtmaaan ekstraktan lain, serta jelaskankelebihan daD kekurangannya.

2. Sarwo.Apakah metoda yang digultakan untuk

mengekstraksi aksinida ini tidakmempengaruhi kondisi ekstraksi aksinidavalensi yang lain?

D jarot Sulistio W.Metoda ini tidak mempengamhi kondisi

aksinida valensi lain, karena garam yangdipakai tidak menyebabkan terjadinyaperubahan koefisien distribusi unsur lain.

Djarot Sulistio W.TBP mempunyai kelemahan dibandingkan

dengan ekstraktan lain, seperti HDEHP,DIDPA dan CMPO, yaitu kemampuanekstraksi terhadap Am relatif lemah, karenamemiliki Kd sebesar 10.2, sedangkanekstraktan yang lain memiliki Kd berkisarantara 10 -100

J. Mainar.Faktor apa saja yang mempengaruhi reaksi

kesetimbangan, agar ekstraksi nitrat oleh TBP

320