Hasil Penelitian don Kegiatan PTLR Tahun 2006 ISSN 0852 - 2979 STUDI PENGOLAHAN LlMBAH RADIOAKTIF CAIR AKTIVIT AS TINGGI DENGAN BAHAN SYNROC Gunandjar Pusat Teknologi Limbah Radioaktif , BATAN ABSTRAK STUDI PENGOLAHAN LlMBAH RADIOAKTIF CAIR AKTIVITAS TINGGI DENGAN BAHAN SYNROC. Telah dilakukan studi tekonologi pengolahan limbah radioaktif cair aktivitas tinggi (LCAT) umur panjang dengan bahan synroc. Synroc adalah bentuk limbah kristalin yang tersusun dari gabungan fase-fase titanat yang stabil dan dipilih karena kestabilan geokimia dan kemampuan kolektif untuk imobilisasi semua unsur radioaktif dalam limbah radioaktif aktivitas tinggi. Semua studi ilmu pengetahuan dasar memberikan konfirmasi bahwa laju pelindihan dan kerusakan akibat radiasi peluruhan-a terhadap synroc relatif sangat rendah dan dapat diterima. Pengembangan komposisi synroc untuk imobilisasi limbah tergantung pada kandungan radionuklida, untuk LCAT yang mengandung aktinida dikembangkan synroc kaya zirconolite, CaZrTi207, untuk limbah uranium dan plutonium dikembangkan synroc kaya pyroch/ore,CaATi207 dengan penambahan unsur-unsur absorber netron (A = Hf dan Gd) untuk mencegah kritikalitas, dan untuk limbah yang mengandung Tc dan Cs/Sr (dari prod uk proses pemanasan LCAT) dikembangkan synroc kaya fase hollandite/pirovskite, Ba(AI,TihTi6016/ CaTi03. Di Indonesia, adaptasi teknologi pengolahan LCAT dengan bahan synroc akan dilakukan untuk LCAT yang ditimbulkan dari produksi radioisotop 99Mo dan uji pasca-iradiasi elemen bakar nuklir. Kata kunci : pengelolaan limbah radioaktif,imobilisasi limbah radioaktif, limbah radioaktif aktivitas tinggi, synroc, penyimpanan lestari. ABSTRACT STUDY OF HIGH LEVEL LIQUID RADIOACTIVE WASTE TREATMENT USING SYNROC MATERIALS. The study of long life of high level liquid radioactive wastes (HLLW) treatment using synroc materials was carried out. Synroc is a crystalline wasteform comprising a stable assemblage of titanate phases chosen for their geochemical stability and collective ability to immobilize all the radioactive elements present in high level liquid radioactive wastes (HLLW). All basic science studies confirm that the leach-rates and a-decay damage in synroc relatively very low and acceptable. Development of synroc for waste immobilisation depend on the containing of radionuclides. For the HLLW containing of actinides was developed zirconolite, CaZrTi207 rich synroc, for the waste containing of uranium and plutonium was developed pyrochlore,CaATi207 rich synroc with neutron absorbers (A = Hf and Gd) were needed to suppress criticality potential, whereas for the waste containing of Tc and Cs/Sr (from the heat producing of HLLW) was developed hollandite/pirovskite, Ba(AI,TihTi6016/ CaTi03 rich synroc. In Indonesia, adaptation of HLLW immobilization technology using synroc materials will be carried out for HLLW generated from 99Moradioisotope production and post irradiation examination of nuclear fuel element. Key words: Radioactive waste management, immobilisation of radioactive waste, high level radioactive waste, synroc, ultimate disposal. PENDAHULUAN Beberapa teknologi proses imobilisasi limbah radioaktif menjadi kemasan limbah yang siap disimpan telah dikembangkan oleh negara-negara maju di bidang nuklir, yaitu teknologi sementasi, vitrifikasi, polimerisasi, bitumenasi, superhigh temperature method (SHTM), dan synroc. Oi Indonesia, Pusat Teknologi Limbah Radioaktif - BATAN telah menerapkan dengan mantap teknologi sementasi untuk imobilasasi limbah khususnya golongan limbah radioaktif aktivitas rendah (LAR) dan limbah radioaktif aktivitas sedang (LAS) umur paroh pendek (T1/2 < 30 tahun). Selanjutnya untuk pengelolaan limbah radioaktif aktivitas tinggi (LAT) umur panjang khususnya untuk limbah cair akltivitas tinggi (LCAT) yang ditimbulkan 15
14
Embed
Hasil Penelitian don Kegiatan PTLR Tahun 2006 ISSN 0852digilib.batan.go.id/e-prosiding/File Prosiding/Lingkungan/Penelit...bentuk kristalin yang terdiri dari gabungan fase-fase kristal
This document is posted to help you gain knowledge. Please leave a comment to let me know what you think about it! Share it to your friends and learn new things together.
Transcript
Hasil Penelitian don Kegiatan PTLR Tahun 2006 ISSN 0852 - 2979
STUDI PENGOLAHAN LlMBAH RADIOAKTIF CAIR AKTIVIT AS TINGGIDENGAN BAHAN SYNROC
GunandjarPusat Teknologi Limbah Radioaktif , BATAN
ABSTRAKSTUDI PENGOLAHAN LlMBAH RADIOAKTIF CAIR AKTIVITAS TINGGI DENGAN BAHAN
SYNROC. Telah dilakukan studi tekonologi pengolahan limbah radioaktif cair aktivitas tinggi (LCAT)umur panjang dengan bahan synroc. Synroc adalah bentuk limbah kristalin yang tersusun darigabungan fase-fase titanat yang stabil dan dipilih karena kestabilan geokimia dan kemampuankolektif untuk imobilisasi semua unsur radioaktif dalam limbah radioaktif aktivitas tinggi. Semua studiilmu pengetahuan dasar memberikan konfirmasi bahwa laju pelindihan dan kerusakan akibat radiasipeluruhan-a terhadap synroc relatif sangat rendah dan dapat diterima. Pengembangan komposisisynroc untuk imobilisasi limbah tergantung pada kandungan radionuklida, untuk LCAT yangmengandung aktinida dikembangkan synroc kaya zirconolite, CaZrTi207, untuk limbah uranium danplutonium dikembangkan synroc kaya pyroch/ore,CaATi207 dengan penambahan unsur-unsurabsorber netron (A = Hf dan Gd) untuk mencegah kritikalitas, dan untuk limbah yang mengandung Tcdan Cs/Sr (dari produk proses pemanasan LCAT) dikembangkan synroc kaya fasehollandite/pirovskite, Ba(AI,TihTi6016/ CaTi03. Di Indonesia, adaptasi teknologi pengolahan LCATdengan bahan synroc akan dilakukan untuk LCAT yang ditimbulkan dari produksi radioisotop 99Modan uji pasca-iradiasi elemen bakar nuklir.
ABSTRACTSTUDY OF HIGH LEVEL LIQUID RADIOACTIVE WASTE TREATMENT USING SYNROC
MATERIALS. The study of long life of high level liquid radioactive wastes (HLLW) treatment usingsynroc materials was carried out. Synroc is a crystalline wasteform comprising a stable assemblageof titanate phases chosen for their geochemical stability and collective ability to immobilize all theradioactive elements present in high level liquid radioactive wastes (HLLW). All basic science studiesconfirm that the leach-rates and a-decay damage in synroc relatively very low and acceptable.Development of synroc for waste immobilisation depend on the containing of radionuclides. For theHLLW containing of actinides was developed zirconolite, CaZrTi207 rich synroc, for the wastecontaining of uranium and plutonium was developed pyrochlore,CaATi207 rich synroc with neutronabsorbers (A = Hf and Gd) were needed to suppress criticality potential, whereas for the wastecontaining of Tc and Cs/Sr (from the heat producing of HLLW) was developed hollandite/pirovskite,Ba(AI,TihTi6016/ CaTi03 rich synroc. In Indonesia, adaptation of HLLW immobilization technologyusing synroc materials will be carried out for HLLW generated from 99Moradioisotope production andpost irradiation examination of nuclear fuel element.
Selanjutnya telah dikembangkan dengan memodifikasi synroc-C menjadi beberapa turunan
synroc untuk imobilisasi jenis limbah yang sesuai.
Pembuatan synroc dengan precursor slurry
Pembuatan synroc telah dikembangkan dengan menggunakan campuran slurry yang
mengandung Ba dan Ca hidroksida dan alkoksida dari AI, Ti, dan Zr yang transesterified
sebagai precursor yang lebih baik dari pad a penggunaan precursor oksida [3]. Campuran
limbah dan precursor dikalsinasi dalam kondisi atmosfir gas H2/N2 (atau H2/Ar) pad a
temperatur 750 DC, kemudian 2% berat logam titan dicampurkan dengan serbuk dari hasil
kalsinasi, dan dipres-panas pad a temperatur - 1150 DC dan tekanan 20 MPa untuk
menghasilkan pengembangan dan densifikasi (pemadatan) fase secara sempurna.
Pembentukan fase-fase utama mineral synroc terjadi pada temperatur -1150 DC denganreaksi sebagai berikut :
Ba(OH)z + AI203 +
Ca(OH)z + Zr02 +
Ca(OH)z + Ti02
17
Hasil Penelitian don Kegiatan PTLR Tahun 2006 ISSN 0852 - 2979
Precusor slurry ini memberikan reaktivitas pada kondisi padat (solid state) yang lebih
baik dengan terbentuknya fase-fase utama hollandite, zircono/ite, dan perovskite, serta
sejumlah kecil titan oksida dan paduan logam. Pada pengembangan synroc dikenal pula
beberapa fese lain yang terbentuk dari turunan fase utama dengan unsur-unsur yang lain
yang terkandung dalam limbah, yaitu: pyrochlore (CaATi207, dengan A = Gd, Hf. Pu, dan
U), brannerite (AnTi206• dengan An = aktinida), dan freudenbergite (Na2Fe2Ti6016).
Pembuatan synroc dengan spray-dried synroc precursor
Penelitian pada produksi precursor dengan spray-dried (spray-dried synroc precursor)
didasarkan pada metode sol-gel. Keuntungan utama dari precursor ini adalah bahwa
metode ini menghindari debu yang terjadi dalam operasi proses pembuatan synroc, tidak
seperti yang terjadi dengan bahan-bahan precursor standar yang terdiri dari partikel-partikel
halus. Sifat-sifat microsphere sol-gel dikontrol dengan proses kimia. Pada pembuatan
precursor simulasi non-radioaktif telah diperoleh pembentukan microsphere sol-gel dengan
diameter 20 - 50 J..Lm,yang mempunyai sifat aliran yang baik sekali dan mudah
mengabsorpsi larutan LAT [4].
PENGEMBANGAN SYNROC BERDASAR JENIS LlMBAH
Pada tahun 1985-1990 berkembang jenis-jenis LCAT yang mempunyai potensi untuk
diimobilisasi dengan synroc. Jenis limbah tersebut adalah : a). limbah yang mengandung
kelompok unsur transuranium (TRU) dalam LCAT yang ditimbulkan dari proses olah-ulang
bahan bakar bekas di Eropa dan kelompok unsur aktinida dari Jepang, khususnya yang
mengandung americium (Am) dan curium (Cm); b). limbah yang mengandung radionuklida
mobile umur panjang hasil pemanasan LCAT yaitu campuran 135Cs(T1/2= 2,3 juta tahun)
dan 99Tc(T112=210.000 tahun), yang juga mengandung 90Sr (T1/2= 28 tahun); c). limbah
plutonium(Pu) yang ditimbulkan dari program persenjataan Amerika Serikat yang berlebihan;
dan d). limbah sludge yang mengandung logam tanah jarang, aktinida, 90Sr dan garam
alkali, serta limbah yang mengandung 135CSdan kontaminan tinggi non-radioaktif.
Untuk imobilisasi berbagai jenis limbah yang berbeda-beda tersebut dikembangkan
turunan synroc dengan memodifikasi komposisi fase-fase mineral synroc-C. Komposisi
mineral synroc dipilih sesuai karakterisasi unsur-unsur radionuklida yang terkandung dalam
limbah sedemikian sehingga dapat terserap masuk ke dalam kisi-kisi fase mineral synroc.
Beberapa pengembangan synroc dari berbagai jenis limbah dapat dilihat pada Tabel2.
Pengembangan diawali dengan synroc-C (standar) yang mempunyai tingkat muat 20%
berat LAT, kemudian dikembangkan proses pembuatan synroc dengan precursor slurry dan
sudah di-scaled-up menjadi fasilitas Synroc Demonstration Plant di ANSTO (Australia).
Hasil pengembangan synroc keramik (synroc-C) ini dapat menahan muatan limbah sampai
18
Hasil Penelitian clan Kegiatan PTLR Tahun 2006 ISSN 0852 - 2979
30%berat LAT (Iebih tinggi dari synroc-C standar yang dibuat dengan precursor oksida) [1].
Limbah simulasi synroc ini telah difabrikasi pada skala - 30 kg dalam bentuk silinder
dengan diameter -350 mm dan tinggi 150 mm. Hampir 6 ton synroc ini telah diproduksi
dengan laju produksi secara nominal 10 kg/jam. ANSTO juga telah mengembangkan synroc
dengan teknologi fabrikasi menggunakan spray-dried synroc precursor dengan laju produksi
10 kg~am dan menghasilkan synroc yang telah dipress-panas dengan sifat-sifat yang dapat
diterima [2]. Disamping itu kolaborasi antara ANSTO dengan Lawrence Livermore National
Laboratory telah melakukan studi teknologi fabrikasi synroc melalui penerapan sintering
tanpa tekanan untuk imobilisasi LCAT khususnya yang mengandung unsur-unsur aktinida.
Pengembangan ini diperoleh synroc-C kaya zirconolite sampai 80 %berat (untuk
mengungkung aktinida), sedang fase yang lain masing-masing hanya 5%berat [1].
Sejumlah 35% berat PuOz dapat diimobilisasi dalam synroc kaya zirconolite ini (meningkat
dibanding synroc-C standar yang hanya 12%berat PuOz). Monoclinic zirconolite dapat
mengakomodasi Pu dalam larutan padat dalam posisi Ca dan Zr dalam synroc [5].
Khusus untuk limbah plutonium (Pu) dan uranium (U) dikembangkan synroc-F kaya
pyrochlore (CaATiz07, A=Gd, Hf, Pu, dan U) sebagai turunan zirconolite dengan absorber
netron Gd dan /atau Hf untuk menghindari kritikalitas. Untuk limbah kaya Pu fase pyrochlore
ditingkatkan sampai 95% berat [6].
Untuk imobilisasi limbah sludge (LAT) yang mengandung Cs dan kontaminan tinggi
NazO, SiOz dan besi oksida yang ditimbulkan dari program pertahanan Amerika Serikat di
Salvanah River Plant, telah dikembangkan synroc-D dengan memodifikasi komposisi
synroc-
C kaya hollandite [7]. Selanjutnya untuk limbah sludge (LAT) yang mengandung logam
tanah jarang , aktinida , Sr, dan garam alkali (natrium nitrat / nitrit) dikembangkan suatu
komposit gelas synroc yang mengandung fase zirconolite dan perovskite. Formulasi ini
mempunyai tingkat muat limbah cukup tinggi sekitar 70%berat [8,9].
Tabel2. Beberapa pengembangan jenis synroc dari berbagai jenis limbah [1,5,6,7,8,9,10].
Jenis limbah dan I Hasil Pengembanganradionuklida
dalam limbahLCAT tipe purex,radionuklida hasil belah,aktinida dan logam tanahjarang.
1. Dengan precursor oksida tingkatmuat 20%berat LAT, denganprecursor slurry tingkat muatsampai 30%berat LAT[1].12%berat PuOz dapatdiimobilisasi dalam synroc-C1,51.
19
Hasil Penelitian dan Kegiatan PTLR Tahun 2006 ISSN 0852 - 2979
Fase zirconolite sampai80%berat untuk mengungkungaktinida, sedang fase yang lainmasing-masing hanya 5%berafJ•
35%berat PU02 dapatdiimobilisasi dalam synroc kayazirconolite [5].
Pu I Synroc-F, 90% Pyrochlore (CaATb07), dan 5% hollandite[Ba(AI,Tih Tis01S]'
LCAT kaya Pu danmengandung U.
LCAT tipe purex, kaya Akti(Np,Pu, Am, Cm, dll).
Limbah sludge (LAT)mengandung Cs dankontaminan tinggi Na20,Si02 dan besi oksida .
Pelepasan Tc dan Cs dalamkondisi reduksi pada prosessynroc masing-masing adalah <0,0001% dan 0,1% [10].
Proses komposit hybrid synrocgelas dengan peleburan, densitas3,4 g/cm3 dan tingkat muat -70%limbah [8,9].
Synroc (dengan absorber netron)kaya pyrochlore, 95% tersusun (Ca, Gd, Hf, Pu, dan U) titanat,dan 5% Hf doping (sebagaiturunan fase zirconolite [6].Oikembangkan untuk Limbahsludge tangki dari programpertahanan di Salvanah RiverPlant, USA [7].
mengandung
Limbah Tc dan Cs/Sr(volatil) hasil pemisahandari limbah purex untukmengurangi efek gammaheating [1].