Has;/ Penelitian dan Keg;atan PTLR Tahun 2006 /SSN 0852 - 2979 RET ARDASI RADIONUKLIDA DALAM MATERIAL BUFFER: DIFUSI ZIRKONIUM DALAM NA-BENTONIT Pratomo Budiman-Sastrowardoyo, Teddy Sumantri Pusat Teknologi Limbah Radioaktif, BATAN ABSTRAK RETARDASI RADIONUKLIDA DALAM BUFFER MATERIAL: D1FUSI ZIRKONIUM DALAM NA-BENTONIT. Penelitian tentang difusi zirkonium dalam natrium-bentonit telah dilakukan. Bentonit asal Kulonprogo Yogyakarta dipilih dalam penelitian ini, sebagai contoh bahan lempung asal Indonesia. Sedangkan zirkonium digunakan karena salah satu radionuklidanya telah terseleksi untuk digunakan dalam pengkajian unjuk kerja engineered barrier sistem penyimpanan limbah. Percobaan non-steady state satu-dimensi dilakukan dengan mengadopsi metoda in-diffusion, untuk memperoleh koefisien difusi dinamik sebagai fungsi densitas kering bentonit. Teknik analisis aktivasi neutron (AAN) dilakukan untuk menghitung konsentrasi zirkonium dalam slice benton it. Sementara hasil AAN belum diperoleh, dari penelusuran diperoleh koefisen difusi dinamik zirkonium dalam Na-bentonit Kunigel V1 (Jepang). Diamati adanya koefisien difusi dinamik zirkonium turun terhadap densitas Na-bentonit. Diperlihatkan pula koefisien diffusi dinamik zirkonium lebih rendah dibandingkan dengan HTO, Tc dan Cs dalam bentonit Kunigel V1, maupun dengan Co dan Pb dalam bentonit Kulonprogo, namun lebih tinggi dibandingkan dengan koefisien diffusi dinamik Am dalam bentonit Kunigel V1. Sementara perhitun~an spesiasi untuk zirkonium masih dalam pelaksanaan, dapat diperkirakan spesi-spesi yang ialah Zr +, ZrOH3+, Zr(OH)4(aq)dan Zr(OH)5"' Rendahnya koefisien difusi dinamik berkaitan dengan tingginya faktor retardasi dan koefisien distribusi, yang dengan demikian akan menunda pelepasan radionuklida dari fasilitas penyimpanan limbah ke geosfir. ABSTRACT RETARDATION OF RADIONUCLIDE IN BUFFER MATERIAL: DIFFUSION OF ZIRCONIUM IN NA-BENTONITE. Study on diffusion of zirconium in sodium-bentonite has been performed. The benton it from Kulonprogo Yogyakarta was selected as a sample of clay material from Indonesia. While, zirconium was used in this study, in raison that one of their radionuclides has been selected to be applied in the performance assessment of engineered barrier. One dimensional non-steady state diffusion experiment was conducted, adopting in-diffusion method, to get the apparent diffusion coefficient as a function of dry density in Na-bentonite. Neutron activation analysis technique (NAA) has carried out to calculate the zirconium concentration in bentonite slice. Because the results on NAA have been finished not yet, from literature study it has been gained the apparent diffusion coefficient of zirconium in Na-bentoite Kunigel V1 (Japan). It is observed that apparent diffusion coefficients of zirconium decrease with increasing dry density of Na-bentonie. It were shown also that apparent diffusion coefficient of zirconium lower than there of HTO, Tc and Cs in bentonite Kunigel V1, and with Co dan Pb in bentonite Kulonprogo. Awhile the speciation of zirconium is on going, it could estimated the species of zirconium should existe inj form of Zr4+, ZrOH3+, Zr(OH)4(aQ) dan Zr(OH)5". The low of apparent diffusion coefisient related to the high of retardation coefficient and distribution coefficient, so that the release of radionuclides from a disposal facility to geosphere will be retarded. PENDAHULUAN Telah disepakati di banyak negara, bahwa benton it terkompaksi berpotensi untuk digunakan sebagai calon buffer material dalam sistem penyimpanan limbah. Hal ini terutama karena konduktivitas hidraulik yang rendah serta faktor retardasi yang tinggi terhadap pelepasan radionuklida dari fasilitas sistem penyimpanan limbah radioaktif (1,2). Rendahnya 211
9
Embed
RET ARDASI RADIONUKLIDA DALAM MATERIAL …digilib.batan.go.id/e-prosiding/File Prosiding/Lingkungan/Penelit... · Si02 Gravimetri 84,79 2 AI203 SSA undetecable 3 Fe203 SSA undetecable
This document is posted to help you gain knowledge. Please leave a comment to let me know what you think about it! Share it to your friends and learn new things together.
Transcript
Has;/ Penelitian dan Keg;atan PTLR Tahun 2006 /SSN 0852 - 2979
RET ARDASI RADIONUKLIDA DALAM MATERIAL BUFFER:DIFUSI ZIRKONIUM DALAM NA-BENTONIT
Pratomo Budiman-Sastrowardoyo, Teddy Sumantri
Pusat Teknologi Limbah Radioaktif, BATAN
ABSTRAKRETARDASI RADIONUKLIDA DALAM BUFFER MATERIAL: D1FUSI ZIRKONIUM DALAM
NA-BENTONIT. Penelitian tentang difusi zirkonium dalam natrium-bentonit telah dilakukan. Bentonitasal Kulonprogo Yogyakarta dipilih dalam penelitian ini, sebagai contoh bahan lempung asalIndonesia. Sedangkan zirkonium digunakan karena salah satu radionuklidanya telah terseleksi untukdigunakan dalam pengkajian unjuk kerja engineered barrier sistem penyimpanan limbah. Percobaannon-steady state satu-dimensi dilakukan dengan mengadopsi metoda in-diffusion, untuk memperolehkoefisien difusi dinamik sebagai fungsi densitas kering bentonit. Teknik analisis aktivasi neutron (AAN)dilakukan untuk menghitung konsentrasi zirkonium dalam slice benton it. Sementara hasil AAN belumdiperoleh, dari penelusuran diperoleh koefisen difusi dinamik zirkonium dalam Na-bentonit Kunigel V1(Jepang). Diamati adanya koefisien difusi dinamik zirkonium turun terhadap densitas Na-bentonit.Diperlihatkan pula koefisien diffusi dinamik zirkonium lebih rendah dibandingkan dengan HTO, Tc danCs dalam bentonit Kunigel V1, maupun dengan Co dan Pb dalam bentonit Kulonprogo, namun lebihtinggi dibandingkan dengan koefisien diffusi dinamik Am dalam bentonit Kunigel V1. Sementara
perhitun~an spesiasi untuk zirkonium masih dalam pelaksanaan, dapat diperkirakan spesi-spesi yangialah Zr +, ZrOH3+, Zr(OH)4(aq)dan Zr(OH)5"' Rendahnya koefisien difusi dinamik berkaitan dengantingginya faktor retardasi dan koefisien distribusi, yang dengan demikian akan menunda pelepasanradionuklida dari fasilitas penyimpanan limbah ke geosfir.
ABSTRACTRETARDATION OF RADIONUCLIDE IN BUFFER MATERIAL: DIFFUSION OF ZIRCONIUM
IN NA-BENTONITE. Study on diffusion of zirconium in sodium-bentonite has been performed. Thebenton it from Kulonprogo Yogyakarta was selected as a sample of clay material from Indonesia.While, zirconium was used in this study, in raison that one of their radionuclides has been selected tobe applied in the performance assessment of engineered barrier. One dimensional non-steady statediffusion experiment was conducted, adopting in-diffusion method, to get the apparent diffusioncoefficient as a function of dry density in Na-bentonite. Neutron activation analysis technique (NAA)has carried out to calculate the zirconium concentration in bentonite slice. Because the results on NAAhave been finished not yet, from literature study it has been gained the apparent diffusion coefficient ofzirconium in Na-bentoite Kunigel V1 (Japan). It is observed that apparent diffusion coefficients ofzirconium decrease with increasing dry density of Na-bentonie. It were shown also that apparentdiffusion coefficient of zirconium lower than there of HTO, Tc and Cs in bentonite Kunigel V1, and withCo dan Pb in bentonite Kulonprogo. Awhile the speciation of zirconium is on going, it could estimatedthe species of zirconium should existe inj form of Zr4+, ZrOH3+, Zr(OH)4(aQ)dan Zr(OH)5". The low ofapparent diffusion coefisient related to the high of retardation coefficient and distribution coefficient, sothat the release of radionuclides from a disposal facility to geosphere will be retarded.
PENDAHULUAN
Telah disepakati di banyak negara, bahwa benton it terkompaksi berpotensi untuk
digunakan sebagai calon buffer material dalam sistem penyimpanan limbah. Hal ini terutama
karena konduktivitas hidraulik yang rendah serta faktor retardasi yang tinggi terhadap
pelepasan radionuklida dari fasilitas sistem penyimpanan limbah radioaktif (1,2). Rendahnya
211
HasH Penelitian dan Kegiatan PTLR Tahun 2006 ISSN 0852 - 2979
[1]
konduktivitas hidraulik benton it berfungsi untuk menghambat intrusi air tanah ke dalam
fasilitas penyimpanan, yang karenanya akan menunda korosi canister dan overpack limbah
terse but. Kemampuan tersebut diperkirakan menurun sedikitnya setelah beberapa ratus
tahun. Selanjutnya itu fungsi isolasi bentonit terhadap pelepasan radionuklida akan
menonjol. Berkaitan dengan konduktivitas hidraulik bentonit yang rendah, migrasi
radionuklida banyak dideskripsikan dalam mekanisme difusi. Karena itu koefisien difusi
memiliki peran penting, untuk digunakan dalam pengkajian unjuk kerja engineered barrier
sistem penyimpanan limbah.
Sejumlah penelitian tentang migrasi radionuklida dalam bentonit telah banyak
dilakukan. Namun pad a penelitian-penelitian tersebut, lebih banyak digunakan jenis benton it
Wyoming (USA), dan Kunigel V1 (Jepang) (3-10]. Sedangkan penggunaan benton it asal
Indonesia, yang juga memiliki potensi masih sangat langka. Karena itu dalam penelitian ini
digunakan bentonit asal Nanggulan, Kulonprogo Yogyakarta, yang merupakan jenis kalsium
(13).
Dalam penelitian ini zirkonium digunakan sebagai unsur model, disamping salah satu
radionuklidanya telah terseleksi untuk digunakan dalam pengkajian unjuk kerja engineered
barrier sistem penyimpanan limbah. Dalam reaktor radionuklida 93Zr terbentuk sebagai hasil
fisi uranium dalam bahan bakar, disamping sebagai hasil aktivasi netron pada selongsong
bahan bakar berbasis zirkonium (12). Limbah yang mengandung 93Zr, dari sumber tersebut
termasuk dalam kategori aktivitas tinggi dan umur panjang (T"Y2 = 1,5 106 tahun). Sehingga
karenanya cukup layak dipertimbangkan untuk digunakan dalam pengkajian unjuk kerja
engineered barrier dalam sistem penyimpanan limbah.
TEORI
Teori dasar difusi ini banyak dibahas dalam pustaka (13). Persamaan dasar difusi
satu dimensi diberikan oleh hukum Fick II, seperti berikut:
a C(t,x) = Do a2C(t,x)a t a x2
dimana C(t,x) ialah konsentrasi unsur terdifusi dalam spesimen benton it untuk waktu t dan
jarak x.
Penyelesaian secara analitik persamaan [1] dapat dilakukan dengan menggunakan
syarat awal dan syarat batas: Untuk sumber planar, dengan zat terlarut berada pad a jumlah
kecil dalam suatu sistem selinder dengan panjang takhingga, diasumsikan proses difusi
independen terhadap panjang jejak difusi. Syarat awal dan syarat batas ditulis seperti
berikut:
212
Hasil Penelitian dan Kegiatan PTLR Tahun 2006
C(t,x) = 0, t = 0 dan x 1=0;
C(t,x) = 0, t1=Odan X=±oo;
<f)
M = fC(t,x)dx-<f)
ISSN 0852 - 2979
[2]
dimana M ialah jumlah total zirkonium terdifusi per satuan luas (kg.m-2), solusi persamaan [1]
dapat ditulis sebagai:
C(t,x) = t ex [~]M 2-JOat P 40at
yang akan digunakan untuk mengevaluasi selanjutnya koefisien difusi dinamik Da dapat
diperoleh dari koefisien arah garis variasi konsentrasi, C(t,x), sebagai fungsi jarak jejak, x,
dalam bentuk log.
Beberapa unsur mempunyai kelarutan rendah. Pada penggunaan konsentrasi unsur
yang melampaui kelarutannya, Co, maka syarat awal dan syarat batas dapat dapat ditulis
sebagai:
C(t,x) = 0, t = 0 dan x 1=0 ;
C(t x) = C t > 0 dan x = 0, 0' ,
Solusi persamaan [1] dapat ditulis sebagai
C~',x)= ert{2~~,t]dimana erfc(Z) ialah fungsi eror komplementer:
2 z [ 21..Jerfc(Z) = 1- I J exp -11 }l11"";IT. 0
[4]
[5]
[6]
dimana
Dari persamaan [4] tersebut koefisien difusi dinamik tidak dapat langsung diperoleh. Dengan
mengunakan ekspansi Maclarin, maka persamaan [2] dapat ditulis sebagai: