-
Eduarda Alexandre Rezende
PADRONIZAO ABSOLUTA DO 177
Lu E DO 111
In.
Dissertao apresentada ao Programa de Ps-
Graduao em Radioproteo e Dosimetria do
Instituto de Radioproteo e Dosimetria da
Comisso Nacional de Energia Nuclear, como
parte dos requisitos necessrios obteno do
ttulo de Mestre em Radioproteo e Dosimetria
na rea de Metrologia.
Orientador: Dr. Luiz Tauhata
IRD/CNEN
Co-Orientador: Dr. Akira Iwahara
IRD/CNEN
Rio de Janeiro Brasil
Instituto de Radioproteo e Dosimetria Comisso Nacional de
Energia Nuclear
Coordenao de Ps-Graduao
2011
-
Rezende, Eduarda Alexandre
Padronizao Absoluta do 177
Lu e do 111
In. [Rio de Janeiro] 2011
Dissertao (mestrado) - Instituto de Radioproteo e Dosimetria
Rio de Janeiro, 2011.
1. Padronizao Absoluta; 2. Lu-177; 3. In-111; 4. Medicina
Nuclear.
I. Instituto de Radioproteo e Dosimetria II. Padronizao
Absoluta do 177
Lu e do 111
In.
-
Eduarda Alexandre Rezende
PADRONIZAO ABSOLUTA DO 177
Lu E DO 111
In.
Rio de Janeiro, 29 de abril de 2011.
_________________________________________________________
Dr. Luiz Tauhata FAPERJ - IRD/CNEN
_________________________________________________________
Dr. Jos Ubiratan Delgado - IRD/CNEN
________________________________________________________
Dra Karla Cristina de Souza Patro IRD/CNEN
_________________________________________________________
Dr.Vitor Luiz Bastos de Jesus Instituto Federal do Rio de
Janeiro - IFRJ/Campus Nilpolis
Rio de Janeiro Brasil
2011
-
iv
DEDICATRIA
A minha amada av Delta (in memoriam).
-
v
AGRADECIMENTOS
Agradeo a Deus acima de tudo, pela minha vida e pela sua graa e
misericrdia me
permitiu realizar este trabalho.
Meu obrigado a toda minha famlia por toda a cooperao, apoio,
pacincia, carinho
e amor dispensados em mim. Em especial agradeo a minha av Delta,
que durante meu
primeiro ano neste trabalho me ajudou e amou incondicionalmente.
Ela sempre acreditou
em mim.
Agradeo ao Jlio Csar, meu namorado, pelo amor e pela imensa
pacincia que
teve comigo nesses anos. As minhas amigas de mestrado, Nilmara,
Amanda, Tain e
Brbara, eu s tenho a agradecer por terem tornado esses momentos
mais divertidos.
Agradeo ao Luiz Tauhata que mais que meu orientador, um amigo
que est
sempre pronto a me ajudar e sempre tem as palavras certas que
quero ouvir. Ao Akira
Iwahara, meu co-orientador, pelo carinho e esforo sem o qual
esse trabalho no sairia. A
todos os funcionrios do SEMRA e ao chefe Bira, pelo acolhimento,
carinho e ateno. A
minha amiga Estela e a Vanessa pela preparao das fontes usadas
nesse trabalho.
Em especial meu agradecimento ao Carlos Jos da Silva e ao
Roberto Poledna,
amigos do SEMRA, pelos trabalhos realizados, que foram
essenciais ao desenvolvimento
desse tema.
-
vi
RESUMO
Em virtude do uso crescente do 177
Lu e 111
In na medicina nuclear, verificou-se a
necessidade de se ter padres destes radionucldeos no pas para a
calibrao dos
ativmetros utilizados nos SMNs.
Neste trabalho, com o objetivo de disponibilizar padres
confiveis aos usurios,
solues de 177
Lu e de 111
In foram calibradas utilizando os mtodos absolutos de
padronizao por coincidncia 4(PC)-(NaI(Tl)), de anticoincidncia
4(LS)-
(NaI(Tl)), pico-soma (Ge) e pico-soma (NaI(Tl)) disponveis no
Laboratrio Nacional de
Metrologia das Radiaes Ionizantes/IRD.
Na padronizao por cada mtodo, foram determinados os valores da
atividade por
unidade de massa e de suas incertezas. Tambm foram determinados
os valores das
probabilidades de emisso de raios X e gama, a verificao de
impurezas por
espectrometria gama e a meia-vida, com uma cmara de ionizao
IG12.
Os resultados da atividade por unidade de massa do 177
Lu obtidos pelo mtodo de
coincidncia de 3274,9 kBq/g 0,94% e anti-coincidncia de 3253,3
kBq/g 0,68%
mostraram uma concordncia de 0,4% e 1%, respectivamente, em
relao ao valor de
referncia de 3288 kBq/g estabelecido na comparao-chave do
BIPM.
Os resultados da atividade por unidade de massa das medies do
111
In obtidos com
os quatro mtodos de calibrao deram incertezas menores que 2,5% e
diferenas em
relao ao valor mdio da atividade por unidade de massa menores
que 0,9%.
Os resultados mostraram uma incerteza expandida menor que 2,5%,
o que
suficiente para assegurar uma incerteza menor que 5%, conforme
normas internacionais,
-
vii
para a calibrao dos ativmetros utilizados nas radiofarmcias e
servios de medicina
nuclear.
Palavras-chaves: Padronizao Absoluta, 177
Lu, 111
In, Medicina Nuclear.
-
viii
ABSTRACT
Due to the increasing use of 177
Lu and 111
In in nuclear medicine, there was a need to
have standards of these radionuclides in the country for the
calibration of radionuclide
calibrator used in NMSs.
In this work, with the objective of providing to the users with
reliable standards,
solutions of 177
Lu and 111
In were calibrated using the absolute methods of
standardization
by coincidence 4(PC)-(NaI(Tl)), anticoincidence 4(LS)-(NaI(Tl)),
sum-peak (Ge)
and sum-peak (NaI(Tl)), availables at LNMRI / IRD.
In the standardization with each method used, the values of
activity per unit mass
and its uncertainty were determined. The values of emission
probabilities of X rays and
were also determined, were checked the impurities by gamma
spectrometry and the half-
life value, with an ionization chamber IG12.
The results of the activity per unit mass of 177
Lu obtained by the method of
coincidence of 3274.9 kBq/g 0.94% and anti-coincidence of 3253.3
kBq/g 0.68%
showed an agreement of 0.4% and 1%, respectively, compared to
the reference value of
3288 kBq/g established in the BIPM key-comparison.
The results of the activity per unit mass of 111
In obtained with the four calibration
methods showed uncertainties smaller than 2.5% and differences
of the average value of the
activity per unit mass less than 0.9%.
The results showed an expanded uncertainty less than 2.5%, which
is sufficient to
assure an uncertainty of less than 5%, according to
international standards for the
calibration of radionuclide calibrator used in radiopharmacies
and nuclear medicine
-
ix
services.
Keywords: Absolute Standardization, 177
Lu, 111
In, Nuclear Medicine.
-
x
NDICE
I INTRODUO
________________________________________________________ 1
1.1 A Conveno do Metro
________________________________________________ 1
1.2 Arranjo de Reconhecimento Mtuo MRA
________________________________ 2
1.3 As Comparaes-chave
________________________________________________ 3
1.4 Padres de Radioatividade
_____________________________________________ 3
1.5 Padres de Radionucldeos para Radiofrmacos
_____________________________ 7
1.6 Radionucldeos de Uso Recente na Medicina Nuclear
________________________ 9
1.7 Mtodos de Padronizao
______________________________________________ 9
1.8 Objetivos do Trabalho
________________________________________________ 10
II FUNDAMENTOS TERICOS
__________________________________________ 12
2.1 Mtodos Absolutos de Padronizao da Grandeza Atividade
__________________ 12
2.1.1 Mtodo de Contagem em Coincidncia 4-
__________________________ 12
2.1.2 Mtodo de Contagem em Anti-coincidncia 4-
_______________________ 20
2.1.2.1 Tempo morto no estendvel
______________________________________ 22
2.1.2.2 Tempo morto estendvel
__________________________________________ 24
2.1.3 Mtodo do Pico-soma
_____________________________________________ 26
2.2 Medicina Nuclear
___________________________________________________ 28
2.2.1 Radiofrmacos
___________________________________________________ 29
-
xi
2.2.2 Diagnstico
_____________________________________________________ 30
2.2.3 Terapia
_________________________________________________________ 32
2.3 Lutcio-177
________________________________________________________ 33
2.3.1 Aplicabilidade do 177
Lu na Medicina Nuclear ___________________________ 34
2.4 ndio-111
__________________________________________________________ 35
2.4.1 Aplicabilidade do 111
In na Medicina Nuclear ___________________________ 35
III MATERIAIS E MTODOS
___________________________________________ 37
3.1 Mtodos Utilizados para a Calibrao
___________________________________ 37
3.2 Radiofrmacos Padronizados
__________________________________________ 37
3.3 Preparao das Fontes
________________________________________________ 38
3.3.1 Fontes Finas
_____________________________________________________ 41
3.3.2 Frascos de Vidro P6 e 10R
_________________________________________ 42
3.3.3 Ampola de 2 cm
__________________________________________________ 42
3.3.4 Fonte para Cintilao Lquida
_______________________________________ 42
3.3.5 Fontes Slidas em Acrlico
_________________________________________ 42
3.4 Caractersticas das Solues
___________________________________________ 43
3.4.1 Soluo de 177
Lu _________________________________________________ 43
3.4.2 Soluo de 111
In __________________________________________________ 43
3.5 Procedimento Experimental
___________________________________________ 44
-
xii
3.5.1 Medio pelo Mtodo de Contagem em Coincidncia 4-
_______________ 44
3.5.1.1 Componentes para medio pelo mtodo de Coincidncia 4-
_________ 45
3.5.2 Medio pelo Mtodo de Contagem em Anti-coincidncia 4-
___________ 46
3.5.2.1 Componentes para medio pelo mtodo de Anti-coincidncia 4-
_____ 47
3.5.3 Medio pelo Mtodo Pico-soma
____________________________________ 48
3.5.4 Impurezas
______________________________________________________ 52
3.4.5.1 Impurezas 177
Lu _______________________________________________ 52
3.4.5.2 Impurezas 111
In _______________________________________________ 52
3.5.5 Determinao da
Meia-vida_________________________________________ 52
3.5.5.1 Meia-vida do 177
Lu ____________________________________________ 52
3.5.5.2 Meia-vida do 111
In _____________________________________________ 53
3.5.6 Determinao das Probabilidades de Emisso de Ftons PX,
_______________ 54
3.5.6.1 Probabilidade de emisso de ftons do 177
Lu ________________________ 54
3.5.6.2 Probabilidade de emisso de ftons do 111
In _________________________ 55
3.6 Dificuldades nas Medies
____________________________________________ 55
IV RESULTADOS E DISCUSSO
________________________________________ 58
4.1 Resultados do 177
Lu __________________________________________________ 58
4.1.1 Mtodo de Contagem em Coincidncia 4-
__________________________ 58
4.1.2 Mtodo de Contagem em Anti-coincidncia 4-
_______________________ 59
-
xiii
4.1.3 Resultados da Comparao-chave do BIPM
____________________________ 61
4.1.4 Impurezas
______________________________________________________ 63
4.1.5 Meia-vida
_______________________________________________________ 63
4.1.6 Probabilidades de Emisso de Ftons PX,
_____________________________ 64
4.1.7 Discusso dos Resultados do 177
Lu ___________________________________ 65
4.2 Resultados do 111
In __________________________________________________ 65
4.2.1 Mtodo de Contagem em Coincidncia 4-
__________________________ 65
4.2.2 Mtodo de Contagem em Anti-coincidncia 4-
_______________________ 66
4.2.3 Mtodo Pico-soma
________________________________________________ 68
4.2.4 Impurezas
______________________________________________________ 69
4.2.5 Meia-vida
_______________________________________________________ 69
4.2.6 Probabilidades de emisso de ftons PX,
______________________________ 71
4.2.7 Discusso dos Resultados do 111
In ___________________________________ 71
V CONCLUSO
________________________________________________________ 74
REFERNCIAS BIBLIOGRFICAS ______________________________________
75
-
xiv
LISTA DE FIGURAS
Figura 1.1 Esquema da cmara de ionizao tipo poo
___________________________ 8
Figura 2.1 Imagem da fonte fina com uma soluo de radionucldeo.
______________ 13
Figura 2.2 - Arranjo experimental do mtodo pico-soma.
_________________________ 27
Figura 2.3 Esquema de decaimento radioativo do 177Lu.
________________________ 34
Figura 2.4 Esquema de decaimento do
111In.__________________________________ 36
Figura 3.1 Fonte fina.
___________________________________________________ 39
Figura 3.2 Frasco de vidro 10R.
___________________________________________ 39
Figura 3.3 Frasco de vidro P6.
_____________________________________________ 39
Figura 3.4 Ampola 2 cm.
_________________________________________________ 40
Figura 3.5 Frasco de cintilao.
___________________________________________ 40
Figura 3.6 Fonte slida em acrlico.
________________________________________ 40
Figura 3.7 - Diagrama de blocos do mtodo de contagem em
coincidncia 4 . _____ 46
Figura 3.8 - Diagrama de blocos do mtodo de contagem em
anti-coincidncia 4 __ 48
Figura 3.9 Espectro com o pico-soma.
______________________________________ 50
Figura 3.10 Curvas de extrapolao de eficincia do 177Lu.
____________________ 57
Figura 4.1 Resultado parcial da comparao-chave do 177Lu
promovida pelo BIPM. __ 62
Figura 4.2 - Curva de decaimento radioativo de uma amostra de
111
In medida na cmara de
ionizao tipo poo modelo IG12.
___________________________________________ 69
Figura 4.3 -Resduos percentuais do ajuste no-linear para
determinao da meia-vida __ 70
Figura 4.4 Resumo dos resultados do 111In.
__________________________________ 71
-
xv
LISTA DE TABELAS
Tabela 3.1 Nomenclatura para as distncias entre detector x fonte
usadas no LNMRI. _ 49
Tabela 4.1 Atividade por unidade de massa do 177Lu pelo mtodo de
contagem em
coincidncia.
____________________________________________________________ 58
Tabela 4.2 Componentes de incerteza da medio do 177Lu pelo mtodo
de contagem em
coincidncia.
___________________________________________________________ 59
Tabela 4.3 - Resultado das medies do 177
Lu pelo mtodo de contagem em coincidncia.
______________________________________________________________________
59
Tabela 4.4 Atividade por unidade de massa do 177Lu pelo mtodo de
contagem em
anticoincidncia.
_________________________________________________________ 60
Tabela 4.5 - Componentes de incerteza da medio do 177
Lu pelo mtodo de contagem em
anticoincidncia.
_________________________________________________________ 60
Tabela 4.6 - Resultado das medies do 177
Lu pelo mtodo de contagem em anti-
coincidncia.
____________________________________________________________ 61
Tabela 4.7 - Componentes de incerteza da medio da meia-vida do
177
Lu. ___________ 63
Tabela 4.8 - Resultados para a meia-vida do 177
Lu. ______________________________ 64
Tabela 4.9 - Probabilidades de emisso de raios X e do 177Lu.
____________________ 64
Tabela 4.10 - Componentes de incerteza da medio do 111
In pelo mtodo de contagem em
coincidncia.
____________________________________________________________ 66
Tabela 4.11 - Resultado das medies do 111
In pelo mtodo de contagem em coincidncia.
______________________________________________________________________
66
-
xvi
Tabela 4.12 - Componentes de incerteza da medio do 111
In pelo mtodo de contagem em
anticoincidncia.
_________________________________________________________ 67
Tabela 4.13 - Resultado das medies do 111
In pelo mtodo de contagem em
anticoincidncia.
_________________________________________________________ 67
Tabela 4.14 - Resultado das medies do 111
In pelo mtodo pico-soma. ______________ 68
Tabela 4.15 - Componentes de incerteza da medio da meia-vida do
111
In. __________ 70
Tabela 4.16 - Resultados para a meia-vida do 111
In. _____________________________ 71
-
xvii
LISTA DE SMBOLOS
ADC Conversor analgico digital.
ANSTO Australian Nuclear Science and Technology Organisation -
Austrlia.
APMP - Regio Metrolgica da sia e Pacfico.
BG Radiao do fundo.
BIPM Bureau Internacional de Pesos e Medidas.
CCRI Comit Consultivo de Radiaes Ionizantes.
CGPM Conferncia Geral de Pesos e Medidas.
CIPM Comit Internacional de Pesos e Medidas.
CNEN Comisso Nacional de Energia Nuclear.
CRV Valor de Referncia da comparao.
ENEA Agenzia Nazionale per le Nuove Tecnologie lenergia e lo
Sviluppo Economico
Sostenibile - Itlia.
EUROMET Regio Metrolgica da Europa.
GMX Cristal de germnio puro para baixas e altas energias.
IFIM-HH Laboratrio Nacional da Romnia.
IFRJ Instituto Federal do Rio de Janeiro.
INM Instituto Nacional de Metrologia.
INMETRO Instituto Nacional de Metrologia, Normalizao e Qualidade
Industrial.
IPEN Instituto de Pesquisas Energticas e Nucleares.
IRD Instituto de Radioproteo e Dosimetria.
IRMM Institute for Reference Materials and Measurements -
Comunidade Europia.
KCDB Key-Comparisons Data Base Comparaes-chave.
-
xviii
LNHB Laboratoire National Henri Becquerel - Frana.
LNMRI Laboratrio Nacional de Metrologia das Radiaes Ionizantes
Brasil.
MRA Arranjo de Reconhecimento Mutuo.
NaI(Tl) Cristal de iodeto de sdio ativado com tlio.
NIST National Institute of Standardization and Technology -
Estados Unidos.
NMISA National Metrology Institute of South Africa - frica do
Sul.
NPL National Physics Laboratory - Reino Unido.
PC Contador proporcional.
PET Tomografia por emisso de psitron.
PNI Programa Nacional de Intercomparao.
POLATOM Institute of Atomic Energy POLATOM, Radioisotope Centre
- Polnia.
PTB Physikalisch-Technische Bundesanstalt - Alemanha.
PVC Cloreto de povinila.
SEMRA Servio de Metrologia de Radionucldeos
SI Sistema Internacional de Unidades.
SIM Sistema Interamericano de Metrologia.
SIR Sistema Internacional de Referncia.
SMN Servio de Medicina Nuclear.
SPECT Tomografia computadorizada por emisso de fton nico.
UTC Tempo universal coordenado.
VIM Vocabulrio Internacional de Termos Fundamentais e Gerais da
Metrologia.
VYNS Acetato de cloreto de polivinila.
-
1
CAPTULO I
INTRODUO
1.1. A Conveno do Metro
Os padres so indispensveis na vida do homem desde as primeiras
civilizaes.
Sem eles no seria possvel estabelecer o comrcio entre povos ou o
dimensionamento das
terras.
Nos dias de hoje, no se consegue imaginar a vida sem os padres
de medio.
Mesmo sem perceber, eles so usados constantemente, seja na
compra de alguns metros de
tecido para confeccionar uma roupa ou de alguns quilos de carne
no mercado.
Na indstria, os padres de medio tambm so essenciais nos
processos de
fabricao para garantir a uniformizao e qualidade dos
produtos.
A padronizao internacional das medies comeou na Revoluo
Francesa, onde
foi proposto um sistema universal de medies que definia fenmenos
da natureza como
padres de referncia para definio das grandezas. Foi proposta da
Frana a criao de
uma comisso internacional sobre medies e foi constituda, em
1875, a Conveno do
Metro. Em 1921 sofreu uma leve modificao e atualmente constituda
por 54 pases
membros, entre eles o Brasil e 32 estados associados [1,2].
A Conveno do Metro um tratado de base diplomtica que deu
autoridade
Conferncia Geral de Pesos e Medidas (CGPM) e ao Comit
Internacional de Pesos e
Medidas (CIPM) para atuar na rea da metrologia mundial,
particularmente em relao
demanda por padres de medio, aumento da exatido, faixa de medio,
diversidade, e a
necessidade de demonstrar a equivalncia entre os padres
nacionais de medio [2,3].
-
2
Outro fruto da conveno foi a criao do Bureau International de
Poids et Mesures,
(BIPM). Ela estabeleceu as bases para que as suas atividades
fossem financiadas, e uma
permanente estrutura organizacional para que membros de governos
atuassem em comum
acordo em todas as matrias relativas a unidades de medio
[2,3].
1.2. Arranjo de Reconhecimento Mtuo - MRA
Em 1999, foi assinado pelos institutos nacionais de metrologia o
Arranjo de
Reconhecimento Mtuo (Mutual Recognition Arrangement-MRA) do
Comit Internacional
de Pesos e Medidas. Atualmente integram o Arranjo 80 institutos.
Os objetivos principais
do MRA so:
Fornecer confiabilidade e conhecimento da capacidade de medio
dos
Institutos Nacionais de Metrologia (INM), particularmente para a
comunidade
regulatria e de acreditao;
Melhorar a realizao dos padres nacionais nos INMs,
particularmente nos
INMs com menor experincia metrolgica;
Fornecer o suporte tcnico para acordos comerciais;
Manter a equivalncia de certificados de calibrao aceitos
mundialmente, para
reduzir barreiras tcnicas do comrcio, causadas por lacunas em
rastreabilidade
e equivalncia de medies.
O MRA pode ser dividido em duas partes. A primeira trata do
reconhecimento
mtuo do grau de equivalncia dos padres nacionais de medio
mantidos pelos INMs
baseado nos resultados das Comparaes-chaves (Key-comparisons). A
segunda, trata do
-
3
reconhecimento mtuo dos certificados de calibrao publicados
pelos INMs baseados na
capacidade de medio e calibrao que passaram por avaliaes
internacionais e que so
suportadas por um sistema da qualidade [4].
1.3. As Comparaes-chaves
Para avaliar a capacidade de medio dos INMs so analisados os
desempenhos por
Comparaes-chaves (Key-Comparisons Data Base-KCDB) organizadas
pelo BIPM. Essas
comparaes so exerccios que visam estabelecer valores de
referncia de grandezas
fsicas, que servem como base para a garantia da coerncia das
medies realizadas
internacionalmente [5].
1.4. Padres de Radioatividade
O Comit Consultivo de Radiaes Ionizantes (CCRI) do BIPM se rene
a cada
dois anos, para analisar e propor ao CIPM exerccios de
comparaes-chaves na rea de
radiaes ionizantes. Os resultados das comparaes-chaves so
registrados e relatados sob
a forma de Relatrios Preliminares ou Relatrios Finais e ficam
disponveis no site do
BIPM [5].
Com o crescimento da utilizao de materiais radioativos,
tornou-se desejvel
estabelecer padres nacionais e internacionais da grandeza
atividade. Sua caracterstica
efmera e os processos de decaimento dos radionucldeos constituem
um problema
diferente para a medio dos radionucldeos conforme seus esquemas
de decaimento
radioativo. No existe ento um padro permanente, mesmo que
arbitrrio da grandeza
atividade.
-
4
A grandeza atividade definida como a taxa de mudanas dentro de
um ncleo
radioativo, ou seja, de um ncleo instvel. Essa taxa expressa
pelo nmero de tomos
existentes em uma amostra, n(t), no instante t, segundo a equao
(1.1). Integrando a
equao (1.1), obtemos a expresso para determinar a atividade de
uma amostra, equao
(1.2) [1].
)t(ndt
)t(dn (1.1)
t
0en)t(A (1.2)
= constante de decaimento
n0 = nmero de tomos radioativos existentes na amostra no tempo
(t)
O Curie, smbolo Ci, foi a primeira unidade estabelecida para a
grandeza atividade.
Em 1975, a 15 CGPM adotou o Bequerel, smbolo Bq, como unidade do
Sistema
Internacional de Unidades (SI) para a grandeza atividade. A
relao entre a unidade antiga
Curie com o Bequerel :1 Ci = 3,7.1010
Bq. [6].
Os padres de radioatividade so essenciais para que, como em
outros campos da
cincia, possam ser relacionados aos efeitos observados com
estmulos bem definidos e
conhecidos. Efeitos biolgicos e fisiolgicos tambm podem ser
relacionados em resposta a
uma dada quantidade de radiao aplicada, atravs de padres de
atividade que so
utilizados para calibrar os equipamentos de medio utilizados por
diferentes
investigadores [1].
Para que isso possa ser realizado, necessria a existncia de uma
contnua
disponibilidade de padres nacionais e internacionais. Esses
padres so, entretanto,
difceis de serem mantidos, principalmente os de meia-vida curta.
Essa dificuldade tem sido
-
5
resolvida atravs da manuteno de instrumentos calibrados, de
maior ou menor grau de
complexidade, todos normalizados por calibraes em relao aos
sistemas nacionais e
internacionais de medio de radioatividade para uma ampla
variedade de radionucldeos
de diferentes modos de decaimento [1].
No entanto, necessrio que os padres formem uma cadeia de
rastreabilidade para que
as medies possam ser relacionadas. No vocabulrio internacional
de termos fundamentais
e gerais de metrologia (VIM) a rastreabilidade metrolgica
definida como: A
propriedade do resultado de uma medio ou valor de um padro,
estar relacionado a
referncias estabelecidas, geralmente a padres nacionais ou
internacionais, atravs de
uma cadeia contnua de comparaes, todas tendo incertezas
estabelecidas [7].
O conceito geralmente expresso pelo adjetivo rastrevel, no
sentido de demonstrar a
ligao e a hierarquia entre os padres [8].
O Laboratrio Nacional de Metrologia das Radiaes Ionizantes
(LNMRI), pertencente
Comisso Nacional de Energia Nuclear (CNEN) recebeu em 1989, a
delegao do
Instituto Nacional de Metrologia Normalizao e Qualidade
Industrial (INMETRO), para
atuar como laboratrio designado na rea de metrologia das radiaes
ionizantes. [9].
Em 2004 foram implementados os requisitos da norma NBR ISO/IEC
17025 [10] para
laboratrio de calibrao e se submeteu avaliao de pares para
validar a implementao
dos requisitos da norma. O sistema da qualidade foi em seguida
avaliado em reunio do
Sistema Interamericano de Metrologia (SIM) sendo considerado
satisfatrio [9].
As funes do LNMRI so: implantar e manter mtodos e padres
relacionados
metrologia das radiaes ionizantes; participar de comparaes-chave
organizadas pelo
BIPM; participar das comparaes promovidas pelas organizaes
regionais de metrologia
-
6
e promover e organizar a coerncia das medies realizadas no
Brasil no campo das
radiaes ionizantes [9].
O LNMRI participa desde 1987 de programas de comparao
organizados pelo BIPM,
para garantir a rastreabilidade de suas medies. Alm disso, tambm
submete,
periodicamente, solues radioativas padronizadas ao Sistema
Internacional de Referncia
(SIR) e participa como convidado, de comparaes organizadas e
promovidas pelas
organizaes regionais de metrologia como: o SIM ao qual pertence,
a Regio Metrolgica
da Europa (EUROMET) e a Regio Metrolgica da sia e Pacfico (APMP)
[1].
Para estabelecer a rastreabilidade e fazer o controle de
qualidade das medies de
atividade no pas, o LNMRI promove dois programas de comparaes,
tendo como
participantes os laboratrios de anlises de amostras ambientais e
os servios de medicina
nuclear [11,12].
O primeiro o Programa Nacional de Intercomparao (PNI), que busca
o controle de
qualidade e a rastreabilidade das medies de atividade nas
anlises de amostras
ambientais. Foi iniciado em 1991, e possui atualmente a
participao de 22 laboratrios.
Neste programa so efetuadas trs rodadas de comparaes por ano,
onde so analisados
em torno de 24 radionucldeos em amostras com diferentes tipos de
matrizes [11].
O segundo o Programa de comparao de medies de atividade de
radionucldeos
integrantes de radiofrmacos com a participao de hospitais e
servios de medicina
nuclear do Brasil, iniciado em 1998. Neste programa, so
realizadas comparaes de
medies de atividade de radiofrmacos contendo 99
Tcm
(Tecncio-99m), 67
Ga (Glio-67),
131I (Iodo-131),
123I (Iodo-123),
201Tl (Tlio-201), em todo territrio brasileiro, utilizando
uma rede nacional de metrologia formada por centros regionais
localizados em Porto
Alegre, Rio de Janeiro, So Paulo, Braslia e Recife [12].
-
7
1.5. Padres de Radionucldeos para Radiofrmacos
No campo especfico da metrologia na rea nuclear, um dos
interesses est na
determinao precisa dos parmetros nucleares dos radionucldeos que
so utilizados em
aplicaes na indstrias agrcolas, proteo ao meio ambiente e na
medicina [13].
Em medicina, vrias so as tcnicas utilizadas para terapia e
diagnstico, utilizando
radiaes ionizantes. Em medicina nuclear, as radiaes ionizantes
so emitidas de dentro
dos pacientes utilizando vrios tipos de radionucldeos
incorporados e detectados
externamente para a formao de imagens que permitem o diagnstico.
Os radionucldeos
compem uma grande variedade de frmacos para realizar
procedimentos bem
estabelecidos baseados na sua incorporao seletiva pelos rgos do
corpo humano [14].
Para a boa realizao destes exames, valores bem estabelecidos da
atividade dos
radiofrmacos so administrados aos pacientes e, por meio de
detectores externos, como as
gamacmaras, obtm-se as imagens das regies analisadas.
Entretanto, para que o exame
atinja os seus objetivos preciso que o valor da atividade
aplicada seja bem determinada.
Isto porque, um valor menor pode fornecer imagem insuficiente
para o diagnstico, alm de
aumentar o tempo de exame. Valores superestimados da atividade
podem saturar a
capacidade de captao e processamento dos impulsos eletrnicos,
impossibilitando a
formao de imagem de boa qualidade e assim, comprometer os
objetivos do procedimento
[12].
Para assegurar o xito do procedimento mdico e melhorar a proteo
do paciente
em relao aos possveis riscos de efeitos biolgicos deletrios sua
sade induzidos pela
radiao, as medies da atividade dos radiofrmacos administrados a
pacientes devem ter
boa exatido com no mximo 5% de desvio, como recomendam os rgos
reguladores
-
8
internacionais [15]. No Brasil o limite estabelecido pela norma
CNEN NN-3.05 de no
mximo 10% [16].
Para medir a atividade do radiofrmaco, os Servios de Medicina
Nuclear (SMNs),
utilizam medidores de atividade, os ativmetros, denominados
tambm de medidores de
dose ou curimetros. Basicamente estes equipamentos so
constitudos de um medidor tipo
poo, acoplado a um sistema de processamento dos sinais ou da
corrente, denominado de
eletrmetro. O detector pode ser do tipo Geiger-Muller ou Cmara
de ionizao. Na parte
re-entrante do medidor colocado o radiofrmaco a ser medido,
acondicionado em
ampolas, frascos ou seringas [12].
Um medidor tipo poo caracterizado pelo seu formato, onde possui
uma cavidade
re-entrante, onde colocado o material a ser medido, que lembra a
figura de um poo, para
melhor entendimento, o medidor est ilustrado na Figura 1.1.
Figura 1.1 - Esquema da cmara de ionizao tipo poo [17].
Para que a medio da atividade seja correta necessrio que o
ativmetro esteja
devidamente calibrado para que suas medies possam estar dentro
dos limites.
-
9
importante salientar que a sua calibrao envolve o bom desempenho
para todos os
radionucldeos que compem os radiofrmacos utilizados. Esta
exigncia implica na
existncia de padres de atividade para tais radionucldeos no pas
[12].
1.6. Radionucldeos de Uso Recente na Medicina Nuclear.
Com a pesquisa e o desenvolvimento de novas tcnicas para
tratamento e diagnstico
em medicina nuclear, foram utilizados novos radionucldeos como o
111
In (ndio-111),
177Lu (Lutcio-177),
153Sm (Samrio-153) e o
18F (Flor-18) [14, 18].
Pelo uso recente, o 111
In e o 177
Lu ainda no possuam padres para calibraes dos
ativmetros. O que gerou a motivao para realizao deste trabalho,
padronizando solues
destes radionucldeos, que sero usadas na calibrao dos ativmetros
utilizados nos SMNs.
Em diagnstico, os radionucldeos como 99
Tcm
, 111
In, 201
Tl, 123
I e 67
Ga so os mais
utilizados. Para terapia so mais usados o 131
I, 90
Y (trio-90), 89
Sr (Estrncio-89), 188
Re
(Rnio-188), 186
Re (Rnio-186) e 153
Sm (Samrio-153). O 18
F usado em exames de
tomografia por emisso de psitrons (PET) [14].
1.7. Mtodos de padronizao
A padronizao de solues radioativas para uso em diferentes reas
de interesse,
como exemplo o uso na medicina nuclear, pode ser feita por
mtodos absolutos ou
relativos. Denominam-se mtodos relativos, os que necessitam de
um padro de referncia
para comparao com a fonte radioativa em calibrao. Os mtodos
absolutos no fazem
comparaes e seus resultados so obtidos diretamente pelas taxas
de contagem [19,20].
A escolha do mtodo para padronizao de um radionucldeo varia com
o tipo de
decaimento e a intensidade de emisso. Existem radionucldeos com
maior dificuldade de
-
10
medio em um mtodo do que em outro, devido s caractersticas do
radionucldeo. Por
outro lado, um radionucldeo pode ser calibrado por mais de um
mtodo. Isto importante
porque permite a anlise crtica do processo de calibrao adotado e
a confirmao do
resultado. Os mtodos mais usados pelos laboratrios nacionais so
os mtodos de
contagem em coincidncia, anti-coincidncia, cintilao lquida e
espectrometria , X e
[19,20].
Radionucldeos que decaem por captura eletrnica so usualmente
calibrados pelo
mtodo de cintilao em meio lquido. Para radionucldeos com emisso
de raios X e , a
espectrometria de ftons, obviamente, a mais recomendada. Quando
um radionucldeo
emite duas ou mais radiaes, so indicados os mtodos de contagem
em coincidncia e
anti-coincidncia [19,20].
1.8. Objetivos do Trabalho
Nesse trabalho so apresentados os resultados da padronizao
absoluta da grandeza
atividade por unidade de massa dos radionucldeos 177
Lu e 111
In, usados em medicina
nuclear, utilizando os mtodos de coincidncia 4(PC)-(NaI(Tl)),
anticoincidncia
4(LS)-(NaI(Tl)), pico-soma (Ge) e pico-soma (NaI(Tl)).
No segundo captulo sero abordados os fundamentos tericos,
englobando a
descrio dos mtodos absolutos de calibrao por coincidncia,
anticoincidncia e pico-
soma. Trata tambm dos radiofrmacos utilizados na Medicina
Nuclear e os istopos de
interesse para esse trabalho.
O terceiro captulo descreve os procedimentos experimentais
envolvidos na
padronizao das solues de 177
Lu e 111
In para os diversos mtodos absolutos utilizados.
-
11
Os resultados e incertezas esto apresentados no quarto captulo.
No quinto captulo est
apresentada a concluso deste trabalho.
-
12
CAPTULO II
FUNDAMENTOS TERICOS
2.1. Mtodos Absolutos de Padronizao da Grandeza Atividade
Mtodos absolutos, ou primrios, de padronizao da grandeza
atividade so definidos
como os que possuem a mais alta qualidade metrolgica, cujos
procedimentos podem ser
completamente descritos e compreendidos, nos quais as incertezas
de medio podem ser
declaradas em termos de unidades do SI e os resultados no
necessitam de um padro da
grandeza medida ao qual devam ser referenciados para serem
aceitos [8, 19, 20].
Estes mtodos permitem a determinao da atividade de uma amostra
atravs das taxas
de contagem observadas, necessitando apenas, em alguns casos, do
conhecimento prvio do
esquema de decaimento do radionucldeo em questo. Eles produzem,
a partir de amostras
no calibradas, padres primrios, que possuem os valores absolutos
de determinada
grandeza [8].
A definio de um padro primrio segundo o VIM : Um padro designado
ou
amplamente aceito como o padro de mais alta qualidade metrolgica
e cujo valor aceito
sem estar referenciado a outro padro da mesma grandeza [7].
Os mtodos absolutos de padronizao utilizados neste trabalho
foram: Contagem em
coincidncia, Contagem em anti-coincidncia e Pico-soma.
2.1.1. Mtodo de Contagem em Coincidncia
O mtodo utilizado na medio da grandeza atividade, para
decaimento simples alfa-
gama ou beta-gama. Geralmente so utilizados dois detectores,
cada um sensvel a somente
-
13
um tipo de radiao. Um terceiro canal de contagem, constitudo de
um circuito de
coincidncia, registra eventos provenientes dos dois detectores
que ocorrem
simultaneamente. Com os valores de contagem de cada um dos trs
canais e as correes e
ajustes experimentais, que so simples, pode-se determinar todos
os parmetros para
obteno da atividade [8].
Na contagem das partculas alfa e beta so utilizados detectores
proporcionais ou
cintiladores lquidos, e para os ftons, cristais de Iodeto de
Sdio ativados com Tlio,
NaI(Tl) ou de Germnio, GMX.
Em sua concepo bsica so necessrios dois detectores, um detector
proporcional
para a contagem beta e a eletrnica que compe o canal beta. Um
detector de NaI(Tl) ou
GMX para a contagem gama e a eletrnica que resulta no canal
gama. Um terceiro canal de
contagem onde so registrados os eventos de coincidncias entre os
dois canais, resultando
no canal de coincidncia.
As fontes usadas na calibrao so preparadas depositando algumas
gotas da soluo do
radionucldeo sobre filmes finos de VYNS (acetato de cloreto de
polivinila), esticados em
arandelas de ao inoxidvel e metalizados com ouro em uma das
faces, como ilustrado na
figura 2.1 [21].
Figura 2.1 Imagem da fonte fina com uma soluo de
radionucldeo.
-
14
No mtodo de coincidncia tradicional, a atividade da fonte pode
ser determinada em
funo das contagens nos trs canais, introduzindo as correes
relativas ao tempo morto,
tempo de resoluo, de radiao de fundo, coincidncias acidentais e
decaimento [8,19,20].
Com modificaes tcnicas e escolha adequada dos detectores, o
mtodo pode estender-
se a um grande nmero de radionucldeos, inclusive puros,
utilizando a tcnica do
traador [21, 22].
A tcnica do traador consiste em misturar uniformemente o emissor
beta puro a um
emissor beta-gama, este ltimo chamado de traador. Para isso
necessrio que o traador
tenha o espectro similar ao do emissor beta puro e suas energias
mximas no podem ser
diferentes de um fator dois e suas eficincias de contagem devem
ser lineares. Este mtodo
tem como fundamento terico o princpio de que existe uma relao
linear entre a eficincia
do traador e a eficincia do emissor beta puro [21, 22].
Para o uso do mtodo de contagem em coincidncia essencial que um
dos detectores
permanea estvel durante todo o processo de medio, isto garantido
por meio do
detector do canal gama, e que o outro detector possua eficincia
geomtrica de 4
possibilitando que seja alcanada no canal eficincia prxima a
100% [8].
Considera-se ainda que o detector beta s sensvel a partculas
beta e o detector gama
a raios gama. Assim, cada evento contado em coincidncia resultar
em um evento de
decaimento. Ento para uma fonte puntiforme de atividade por
unidade de massa No e
eficincia de deteco e as taxas de contagem nos canais beta, gama
e de coincidncia
sero respectivamente [8,19,20]:
0NN (2.1)
0NN (2.2)
-
15
0c NN (2.3)
Com estas trs equaes bsicas, pode-se determinar o valor de
No,
cNNNN 0 (2.4)
As eficincias, gama e beta, tambm podem ser obtidas por meio das
taxas de contagem
dos respectivos canais, considerando que a fonte extensa e que o
detector proporcional ,
em primeira aproximao, igualmente sensvel a toda a fonte [8]
NNc (2.5)
NNc (2.6)
Entretanto, estas condies ideais raramente so alcanadas [23],
pois existem vrios
fenmenos que obrigam a aplicao de correes, tais como [8]:
Eltrons de converso interna: a converso interna da transio gama
contribui com
a taxa de contagem nce observada no canal beta, j que o detector
no distingue os eltrons
de partculas . Essa contribuio pode ser expressa pela relao
(2,7):
110 cece Nn (2.7)
Onde nce a taxa de contagem de eltrons de converso no canal beta
e o coeficiente de
converso interna total, ce a eficincia para eltrons de converso
interna, geralmente
100%. Porm, em energias menores que 200 keV, o evento pode ser
detectado por meio dos
raios X associados ou do eltron Auger e, deste modo, pode-se
substituir ce por:
iiii
ice A,x1 (2.8)
-
16
i coeficiente de converso interna associado transio i
i eficincia de deteco para o nvel i do eltron de converso x,A)
probabilidade
de deteco de pelo menos um raio X ou eltron Auger no detector
beta,
acompanhada da emisso do eltron de converso da camada i.
As taxas de contagem nos canais gama e de coincidncia sero,
1/NN (2.9)
)1(
0
NNc (2.10)
Sensibilidade gama do detector proporcional, : o detector
proporcional tem uma
pequena sensibilidade para as radiaes gama que deve ser
considerada. A taxa de
contagem adicional deve ser obtida por meio da seguinte
expresso:
1
10Nn (2.11)
Sensibilidade beta do detector gama: o ajuste da energia do
canal gama permite
excluir a radiao de freamento ou bremsstrahlung.
Coincidncias acidentais: ocorrem devido limitao do valor do
tempo morto. A
expresso mais utilizada para estimar a taxa de ocorrncia deste
tipo de evento :
''''*
1
2
NN
NNNN
r
rc
c
(2.12)
*
cN a taxa de contagem de coincidncia corrigida para radiao de
fundo
r o tempo de resoluo
'
N a taxa de contagem observada no canal beta
'
N a taxa de contagem observada no canal gama
-
17
Tempo morto: usa-se a seguinte expresso para a correo do tempo
morto no canal
beta e tambm no canal gama, com seus respectivos parmetros,
bN
Nn
'
'
1 (2.13)
o tempo morto no canal beta
b a taxa de contagem no canal beta para a radiao de fundo
Para o canal de coincidncia, usa-se a expresso sugerida por
Kawada [23]:
ccc
c bNNN
Nn
''''
'
1 (2.14)
'
cN a taxa de contagem no canal de coincidncia,
bc a taxa de contagem no canal de coincidncia devido radiao de
fundo.
Para o clculo da coincidncia existem dois casos: decaimento
simples e complexo
[24, 25].
simples: considerando eltrons de converso interna e
sensibilidade gama do
detector beta. Utiliza a seguinte expresso:
1
1NNce
o (2.15)
1
0NN (2.16)
cc NN
1
10
(2.17)
-
18
Esquema de decaimento complexo (vrios ramos beta e gama As
expresses de
clculo so mais complexas.
r r
ce
rrraNN
1
10 (2.18)
r r
r
raNN
10
(2.19)
r
crr
r
rr
rc aNN
1
10
(2.20)
No a atividade da fonte que esta sendo medida
N Ne Nc so as taxas de contagem observadas nos canais beta,
gamae de
coincidncia, corrigidos para radiao de fundo, decaimento,
coincidncias
acidentais e perdas por tempo morto.
r e r so as eficincias dos detectores beta e gamapara o ramo r
do decaimento
beta.
ar a intensidade beta do ramo r
r o coeficiente de converso interna dos raios associado com os
ramos r.
er a eficincia do detector beta para eltrons de converso
associada com
o ramo r.
r a eficincia do detector beta aos raios associada com o ramo
r.
cr a eficincia de uma coincidncia ocorrer, quando a partcula do
ramo
r no detectada.
-
19
Para o clculo da atividade por unidade de massa, N0, pelo mtodo
de coincidncia,
o laboratrio de metrologia LNMRI utiliza a expresso que um
algoritmo de Smith
baseado no trabalho de Cox-Isham [8, 26].
me
eeN
eepp
NeeeeNN
N
tT
c
crr
2
1
21
21212121
2ln
21
"
21
"
21
01
1
''' ,, cNNN taxas de contagem observadas nos canais beta, gama e
coincidncia,
respectivamente;
N, N taxas de contagem beta e gama corrigidas para a radiao de
fundo;
, tempo morto dos canais beta e gama;
r tempo de resoluo das coincidncias;
2
1T meia-vida do radionucldeo;
t intervalo de tempo decorrido entre uma data de referncia e a
data da
medio;
m massa da fonte radioativa, em g;
''" 2 NNNN rcc ( cN = taxa de contagem em coincidncia corrigida
para a radiao de
fundo);
'
1 1 Np '
2 1 Np
fundoderadiao
1 '
'
1
N
N
fundoderadiao
1 '
'
2
N
N
(2.21)
-
20
Eficincia
N
N
NN
Nc
0
'1 Eficincia
N
N
NN
Nc
0
'1
C
1 C = constante que depende do esquema de desintegrao e da
geometria dos detectores
Taxa de coincidncia acidentais ''
''
1
2
NN
NNNNN
r
rc
cac
2.1.2 Mtodo de Contagem em Anti-coincidncia 4-
O mtodo de contagem em anti-coincidncia como uma alternativa ao
mtodo de
coincidncia foi sugerido pela primeira vez por Bryant para
decaimento beta-gama pronto e
posteriormente aplicado ao caso de emissores que possuem estados
metaestveis com a
emisso de radiao gama retardada [8, 27, 28].
Com a contagem em anti-coincidncia, os raios gama no
correlacionados s partculas
beta so contados e a taxa de contagem no canal de coincidncia
pode ento ser obtida pela
subtrao entre a taxa de contagem gama total e a taxa de contagem
no correlacionada.
Com a introduo da tcnica de cronometragem em tempo vivo, este
mtodo apresenta
vantagens na eliminao de correes instrumentais tais como
permitir trabalhar com o
estado metaestvel que emite radiao gama retardada [8].
Na aplicao do mtodo proposto por Bryant ao decaimento beta-gama
pronto,
somente os sinais provenientes de eventos gama que precedem ou
sucedem sinais
provenientes de eventos beta em um intervalo maior que 10-10
s, so aceitos como eventos
gama em anti-coincidncia. O intervalo menor que < 10-10
s considerado para os
radionucldeos que decaem prontamente, na contagem em coincidncia
[8].
-
21
Com o mtodo de anti-coincidncia aplicado ao decaimento
beta-gama, as taxas de
contagem de cada detector sero N e N, respectivamente, contadas
juntamente com os
eventos gama no correlacionados aos eventos beta detectados.
Ento, a contagem em anti-
coincidncia complementar tcnica de coincidncia [8].
O diagrama de blocos do mtodo de contagem em anti-coincidncia 4
- est
ilustrado na figura 3.8 [8, 29].
As taxas de contagem nos trs canais podem ser representadas
pelas seguintes
equaes:
r r
cerrraNN
110 (2.22)
r
r
rraNN
10
(2.23)
r r
r
rranc aNN
110 (2.24)
A taxa de contagem em anti-coincidncia Nanc pode ser obtida
diretamente da taxa de
contagem gama total N e da taxa de contagem em coincidncia Nc,
sendo representada pela
equao (2.25):
canc NNN (2.25)
A atividade da amostra pode ento ser determinada usando as
equaes abaixo:
(2.26)
cN
NNA
(2.27)
ANc
-
22
No decaimento beta-gama pronto pode-se medir aceitando-se
somente sinais gama
que precedam ou sigam a deteco de partculas beta em um intervalo
de tempo mnimo.
Isto pode ser conseguido atrasando o sinal gama relativamente ao
sinal beta de um valor e
fechando a porta de entrada do canal gama por um intervalo de
tempo 2 aps a
deteco de cada partcula beta. Para a escolha de aplica-se o
mesmo critrio usado para a
escolha do tempo de resoluo do sistema de coincidncia levando em
considerao o
deslocamento em tempo e a flutuao do atraso beta-gama. Neste
caso o registro de
qualquer evento gama correlacionado evitado [8].
2.1.2.1 Tempo morto no estendvel
No caso da emisso de raio gama retardado, necessrio somente que
o canal de
contagem gama permanea fechado por um intervalo de tempo
adicional aps a deteco
da partcula beta do decaimento beta-gama pronto. Ento a
probabilidade de se detectar
algum evento coincidente reduzida a um valor to pequeno quanto
possvel dentro das
condies prticas de 2-m
, considerando (2+) igual a m meias-vidas do estado
intermedirio. O maior limite prtico para a meia-vida de um
estado isomrico
provavelmente de alguns milisegundos, determinado pela
estatstica de contagem, porque
uma longa meia-vida requer um grande perodo fechado para a porta
do canal de anti-
coincidncia e por conseguinte uma baixa taxa de contagem se as
perdas devido a tempo
morto permanecerem pequenas [8, 28, 31].
As correes aplicadas s taxas de contagem nos canais beta e gama
so as mesmas
do mtodo de coincidncia, ou seja, correo de tempo morto e de
radiao de fundo. Para
o canal beta a taxa de contagem ser, considerando o tempo morto
no estendvel, igual a:
-
23
b
N1
NN
`
'
(2.28)
E para o canal gama:
b
N1
NN
`
'
(2.29)
No caso do mtodo de coincidncia, as correes aplicadas aos canais
beta e de
coincidncia constituem, por extenso, uma compensao. Isto no
ocorre no caso da
contagem em anti-coincidncia, onde a correo de tempo morto
importante. Em seu
primeiro trabalho tratando da aplicao do mtodo de
anti-coincidncia ao decaimento
beta-gama pronto, em 1962 Bryant props uma equao simplificada
como aproximao
para a taxa de anti-coincidncia [27].
(2.30)
Ele assume tempo morto no estendvel nos canais individuais e a
entrada de contagem
fechada por um intervalo de tempo igual a duas vezes o atraso na
via gama aps a deteco
de cada partcula beta.
Em um trabalho posterior destinado a padronizao de radionucldeos
que decaem pela
emisso de raios gama retardados, em 1967 Bryant props uma equao
mais sofisticada
incluindo a correo de tempo morto para a contagem em
anti-coincidncia. A correo de
radiao de fundo uma simples subtrao e o tempo morto nos canais
beta e gama
novamente assumido ser no estendvel [28].
(2.31) acac
ac
ac bNNN
NNN
1`2exp
1`
'
acac
ac bN
NN
21`
'
-
24
2.1.2.2 Tempo morto estendvel
Como a correo de tempo morto para o canal de anti-coincidncia
bastante difcil
de ser estabelecida de forma a garantir uma boa exatido dos
resultados, a contagem em
tempo vivo tem sido introduzida, utilizando na configurao do
sistema, um circuito com
tempo morto estendvel. Em princpio esperado que, com a contagem
em tempo vivo,
sejam eliminadas todas as correes instrumentais [8].
Este mtodo consiste inicialmente em atrasar os sinais gama,
relativamente aos
sinais beta, de um valor maior do que qualquer flutuao em tempo
dos sinais beta-gama.
Ento, ambos os canais, sinais lgicos beta e gama dispararo um
circuito gerador de tempo
morto estendvel. Este tempo morto estendvel ajustado de forma a
ter um valor maior
que todo o atraso ou flutuao de tempo entre os sinais beta-gama.
No geral, fixado
entre 2 e 4 s. Deste modo, os pulsos de sada deste circuito so
aplicados como sinal de
chaveamento que bloqueia a cronometragem de tempo vivo bem como
a entrada de sinais
nos canais beta e gama [8].
Um atraso de 5 ns entre o disparo e o acionamento das portas
devido ao circuito
acionador do tempo morto.
No LNMRI, o sistema de anti-coincidncia usa, para gerao do tempo
vivo, um
oscilador a quartzo de 1 MHz como referncia de tempo. Quando o
sistema est apto a
contar um pulso na entrada do mdulo eletrnico, gera um tempo
morto mnimo e
simultaneamente envia um sinal ao contador para que a contagem C
seja registrada. O
tempo morto acionado a cada chegada de um novo pulso na entrada
do mdulo eletrnico,
MTR2. Deste modo o tempo Ta que o sistema est livre pode ser
descrito pela equao
(2.32) [30, 32, 33]:
-
25
d.Cf
FTref
a
(2.32)
fref a frequncia de referncia
F a frequncia dos pulsos oriundos do oscilador no canal de
contagem e representa o
intervalo de tempo no qual o sistema no est paralisado pelo
tempo morto
C a contagem durante o perodo de amostragem
d a largura do pulso.
C.d a correo devido largura do pulso gerado pelo mdulo
eletrnico, MTR2.
Para reduzir tal correo, a largura do pulso gerado pelo mdulo
eletrnico fixada
em 5 ns. Por conseguinte a taxa de contagem real ser
representada pela equao [30]:
aT/CN (2.33)
A atividade de um dado radionucldeo pode ser determinada pela
equao clssica
do mtodo de coincidncia, e que difere do mtodo de
anti-coincidncia, apenas na taxa de
contagem Nc, que neste caso passa a ser denominada taxa de
contagem no canal comum.
Ela determinada, para uma dada janela de contagem gama, como a
diferena entre a
taxa de contagem gama total e a taxa de contagem gama de eventos
no correlacionados, ou
que no estejam em coincidncia, que pode ser representada pela
prxima equao [8, 30]:
wncw
w
NN
NNA
(2.34)
N a taxa de contagem no canal beta corrigida para radiao de
fundo
wN taxa de contagem gama na janela corrigida para radiao de
fundo
wncN a taxa de contagem gama de eventos no correlacionados
corrigida para
radiao de fundo.
-
26
Chamamos de janela, a faixa de energia que corresponde a um ou
mais picos do
radionucldeo medido. Ela pode ser estabelecida por meio de um
discriminador, onde
determinamos o incio e o fim do intervalo. Com isso, a eletrnica
s vai identificar as
energias que estiverem dentro dessa faixa pr-estabelecida.
2.1.3. Mtodo do Pico-soma
O mtodo do pico-soma aplicvel aos radionucldeos que emitem dois
ou trs
ftons em cascata, sem transio direta para o estado fundamental.
As radiaes so
detectadas no mesmo sistema de espectrometria observando um pico
para cada valor de
energia dos ftons (fotopico) e um pico espectral correspondente
soma das energias
desses ftons (pico-soma). Para se obter o pico espectral, a
fonte em calibrao colocada
junto ao detector para que as radiaes de energias diferentes
cheguem juntas no detector e
a eletrnica no seja capaz de diferenci-las [3].
Foram usados dois sistemas para esse mtodo. O primeiro com um
cristal detector
cilndrico de NaI(Tl) tipo poo e o outro com um detector de
germnio puro, tipo GMX.
O primeiro, com o cristal detector cilndrico de NaI(Tl) tipo
poo, com uma
cavidade cilndrica coaxial, onde a fonte colocada para uma medio
com geometria
aproximada de 4e detecta radiaes com energia entre 50 keV a 3
MeVEst alocado
dentro de uma blindagem de chumbo revestida internamente por
cdmio e cobre.
O segundo constitudo de um detector de germnio puro, tipo GMX,
planar onde a
fonte medida com geometria aproximada de 2Detecta radiaes com
energia entre 3
keV a 1,5 MeV com alta resoluo, refrigerado com nitrognio
lquido, alocado dentro de
-
27
uma blindagem de chumbo revestida internamente por cdmio e
cobre. O detector
polarizado externamente por uma fonte de alta tenso de 0 keV a 3
keV.
Ambos os sistemas possuem eletrnica associada para registrar o
nmero total de
ftons que interagem com o detector por unidade de tempo, a
contagem de fotopico e a
contagem do pico-soma, para ftons de energias diferentes
[34].
O sinal de sada processado por um pr-amplificador, junto ao
cristal e enviado
para um amplificador. No amplificador feito o ajuste do ganho da
amplitude do pulso,
conformao de seu tempo de subida e descida e polaridade para que
o sinal seja analisado
adequadamente pelo multicanal.
O analisador multicanal faz a converso dos pulsos analgicos em
pulsos digitais,
de modo que as suas amplitudes sejam convertidas e armazenadas
em posies de memria,
chamadas canais. A sada das informaes pode ser em forma grfica,
atravs de
espectros ou de forma numrica em contagens por canal. acoplada
ao analisador
multicanal uma interface que compatibilize os seus sinais de
sada com o modo de operao
do microprocessador, denominado conversor analgico digital
(ADC), que tambm
colocado no arranjo para realizar as anlises de espectros com o
uso de softwares para
anlise de espectros. O arranjo experimental dos sistemas est
ilustrado na figura 2.2.
Figura 2.2 - Arranjo experimental do mtodo pico-soma [35].
Fonteradioativa
Detector
-
28
As reas dos fotopicos e do pico-soma so utilizadas para deduzir
diretamente a
atividade. A atividade de uma fonte tambm pode ser obtida por
uma curva de eficincia,
porm o mtodo passa a ser relativo. Essa curva usada para
relacionar o nmero de
contagens registradas a uma determinada energia e o nmero de
radiaes emitidas pela
fonte com a mesma energia, por unidade de tempo. Se a fonte em
calibrao s possuir um
tipo de radionucldeo, possvel usar um padro certificado na
comparao e a eficincia
para obter a atividade da amostra [35].
Para obter a curva de eficincia podem ser usados dois
procedimentos. No primeiro
so usadas vrias fontes radioativas padres emissoras gama com
energias e atividades
conhecidas e determinadas com exatido e preciso e os fotopicos
se distribuem ao longo
de uma regio de energia em que se vai operar. O outro utilizar
apenas um radionucldeo
com radiaes gama de diferentes energias e que se distribuem ao
longo do espectro como
o 152
Eu (Eurpio-152) e o 166
Hom
(Hlmio-166m) [36].
A eficincia de um detector definida como a relao entre as taxas
de radiao
detectadas e as emitidas pela fonte, utilizando fontes padres de
energia e intensidade
relativa bem definida e a mesma geometria. O conjunto de pontos
obtido ajustado pelo
mtodo dos mnimos quadrados, formando a curva de eficincia do
detector. No entanto,
esta curva s vale para as mesmas condies de operao e de
geometria da fonte [35].
2.2. Medicina Nuclear
A medicina nuclear uma especialidade mdica que faz uso da
radioatividade para
diagnstico e terapia de doenas. Ela aproveita as propriedades
nucleares de compostos
radioativos para realizar avaliaes diagnsticas das condies
fisiolgicas de determinado
rgo ou tecido, tratamentos teraputicos e pesquisas mdicas [37,
38].
-
29
Atualmente, a Medicina Nuclear uma especialidade bastante
requerida. Estima-se
que mais de 10 milhes de pessoas so submetidas a tratamento ou
diagnstico por
procedimentos de Medicina Nuclear, por ano, nos Estados Unidos
[37].
A grande maioria dos radiofrmacos utilizada com o propsito de
diagnstico.
Nos ltimos anos houve um aumento no interesse pela terapia
radionucldica, com a
introduo de novos radiofrmacos atuantes especificamente em
determinada clula ou
impedindo sua proliferao indesejvel.
2.2.1. Radiofrmacos
Radiofrmacos podem ser definidos como substncias que contm
tomos
radioativos na sua estrutura e so utilizados na medicina nuclear
para fins de diagnstico e
terapia de acordo com a quantidade e qualidade da radiao
[39].
Os radiofrmacos possuem caractersticas fsico-qumicas que
determinam sua
fixao no rgo alvo, metabolizao e eliminao do organismo. Podem
ser considerados
como vetores que apresentam certa especificidade por algum rgo,
tecido, ou determinada
funo fisiolgica e/ou fisiopatolgica [39].
A quantidade e a qualidade da radiao emitida determinam sua
finalidade
diagnstica ou teraputica. Os radionucldeos so empregados em
tcnicas de medicina
nuclear por emitirem radiao gama ou beta. Para uso em
diagnstico, apropriado o uso
de radioistopos emissores gama, pois so mais penetrantes e podem
ser detectados
externamente ao corpo do paciente. J para terapia, emissores
beta so mais apropriados
porque so capazes de causar destruio localizada de tecidos
[37,38].
necessrio atender a alguns requisitos para que um radionucldeo
seja usado na
medicina nuclear, tais como [38]:
-
30
Meia-vida fsica compatvel com os estudos a serem realizados;
Baixa toxicidade;
Pureza radionucldica, radioqumica e qumica adequada;
Alta atividade especfica;
Disponibilidade rpida;
Preo baixo;
Possibilidade de marcao para preparao de radiofrmacos
2.2.2 Diagnstico
Na medicina nuclear os diagnsticos podem ser realizados por meio
de ensaios in
vivo ou in vitro. Os ensaios in vitro so feitos em laboratrios
com auxlio de um
radionucldeo e so conhecidos como radioimunoensaio. A quantidade
de uma
substncia medida, por competitividade das ligaes, em uma amostra
biolgica, como o
sangue e a urina. Os ensaios podem ser utilizados para medio de
protenas, drogas,
hormnios da tireide, entre outros [37, 38].
Nos testes in vivo o radiofrmaco injetado no paciente. O
procedimento pode
ser administrado oral ou parenteralmente, com uma boa localizao
na regio ou no tecido
de interesse [38].
O diagnstico in vivo pode ser dividido em duas categorias
[37]:
Deteco externa de raios gama emitidos de dentro do corpo do
paciente, aps a
administrao do radiofrmaco, por ingesto ou injeo, com objetivo
de construir
uma imagem com base na distribuio da radioatividade;
-
31
O estudo compartimental no corpo humano aps a injeo ou a ingesto
de um
radiofrmaco, com intuito de determinar o tamanho de determinadas
regies do
corpo ou, ainda, a taxa de circulao de uma certa substncia
dentro do organismo.
Os testes in vivo requerem o uso de um radioistopo que emitir
ftons ou
psitrons, para serem detectados externamente por instrumentos
adequados. Atualmente, as
tcnicas de maior interesse para diagnstico em medicina nuclear
so a Tomografia por
Emisso de Psitrons (PET) e a Tomografia Computadorizada por
Emisso de Fton nico
(conhecida pela sigla inglesa SPECT) [37,38].
Essas duas tcnicas empregam radioistopos que so comumente usados
na
Medicina Nuclear, por fornecer imagens tridimensionais para o
estudo das regies de
processos fisiolgicos e de alta atividade bioqumica no corpo
humano [38].
Os radionucldeos utilizados para obteno de imagens devem atender
as seguintes
caractersticas [37]:
No emitir partculas alfa ou beta, pois causam maior dano ao
tecido, so facilmente
barradas e no sero detectadas para a construo da imagem;
Decair por Emisso de Psitrons (PET) e Captura eletrnica ou
Transio Isomrica
(SPECT);
A energia dos ftons emitidos deve estar entre 30 e 300 keV, para
uma tima
eficincia de deteco;
Deve ter uma meia-vida fsica de poucas horas e compatvel com o
tempo
necessrio para o exame, evitando assim que o paciente receba uma
dose alta de
radiao;
Deve ter alto valor de atividade por unidade de massa
(Bq/g);
-
32
Deve ser facilmente produzido, com preos acessveis e prontamente
disponveis
para uso em medicina nuclear.
2.2.3. Terapia
O tratamento de tumores pode ser feito de trs maneiras:
cirurgia, radioterapia ou
quimioterapia. Essas tcnicas podem ser aplicadas juntas ou
separadas [37, 38]. A terapia
com radionucldeos, ou radioterapia, utiliza a propriedade de
entrega de grandes doses de
radiao aos tecidos alvos doentes, poupando os tecidos normais.
Alm da localizao
seletiva da radiao, a terapia tem a vantagem de poder determinar
a dose de radiao no
tecido alvo. Outra vantagem a de que existe um grande nmero de
radionucldeos, com
uma ampla variedade de tipos de emisso e energias, disponvel,
viabilizando aplicaes
especficas e diversificando as possibilidades para produo.
A efetividade da terapia pode ser aumentada pelo local de
introduo do
radiofrmaco. Radiofrmacos emissores de radiao alfa ou beta so
administrados
diretamente dentro da cavidade tumoral, como na terapia de
tumores slidos, ou
introduzidos por meio de uma via arterial preferencial. Ainda
como exemplo de
administrao localizada de radiofrmacos para terapia importante
citar a aplicao em
radiosinovectomia, na qual o radiofrmaco administrado na
cavidade articular para efeito
de tratamento de patologias tais como a artrite reumatide. A
administrao local do
radiofrmaco pretende confinar o efeito da radiao no local da
aplicao, para poupar os
tecidos normais da exposio desnecessria radiao.
Os radioistopos empregados no desenvolvimento de radiofrmacos
teraputicos
devem apresentar decaimento por emisso particulada (partculas
beta, alfa ou eltrons
Auger). A partcula pode apresentar alcance mdio (partculas beta)
ou curto (partculas
-
33
alfa ou eltrons Auger), diminuindo assim os danos aos tecidos
normais circunvizinhos ao
tecido alvo. O tipo especfico de decaimento vai depender da
natureza e do estgio da
doena. Desta forma, a toxicidade da radioterapia (interna) muito
menor do que a
radioterapia (externa). A emisso de raios gama, que pode ou no
acompanhar o processo
de emisso de partculas carregadas, apresenta uma pequena
contribuio efetiva no
tratamento teraputico, porm, tambm contribui para um aumento na
irradiao dos
tecidos adjacentes. A emisso gama, entretanto, facilita a
localizao e acompanhamento da
regio de interesse, atravs de imagens cintilogrficas [40,
41].
A radioterapia pode ser dividida em trs tcnicas [37, 38]:
terapia com feixe externo (Teleterapia)
terapia com fontes radioativas seladas (Braquiterapia)
terapia com fontes no-seladas (Injetveis)
2.3. Lutcio-177
O Lutcio-177 ou apenas 177
Lu um radionucldeo de enorme potencial na rea
mdica. Este istopo decai atravs da emisso de partculas beta para
trs nveis excitados,
e atinge a estabilidade atravs de seis transies gama diferentes,
com energias de 71 a
312 keV, tornando-se Hfnio-177 ou 177
Hf. A transio beta para o estado fundamental do
tomo ocorre com 79,3 % de probabilidade e com a emisso de uma
partcula beta com
energia mxima de 498 keV. As partculas beta com 177 keV de
energia mxima (11,64%
de probabilidade de transio) e 385 keV de energia mxima (9,1% de
probabilidade de
transio) esto ambas em coincidncia com a transio gama de 113
keV. Sua meia-vida
de 6,647 dias [38, 42]. A Figura 2.3 ilustra o esquema de
decaimento para o 177
Lu.
-
34
O radionucldeo 177
Lu pode ser produzido diretamente, irradiando-se alvos
naturais
de xido de lutcio (176
Lu2O3) ou em alvos de Lu2O3 enriquecidos em 176
Lu com nutrons
em reatores nucleares, utilizando a reao nuclear 176
Lu(n,) 177Lu. E indiretamente,
irradiando-se os alvos de xido de Itrbio (176
Yb2O3) com nutrons, originando 177
Yb, que
por sua vez decai em 177
Lu atravs de emisso beta [38, 42].
Figura 2.3 - Esquema de decaimento radioativo do 177
Lu [8, 42].
2.3.1. Aplicabilidade do 177
Lu na Medicina Nuclear
Devido ao fato dele ser emissor beta com energia de at 498 keV e
de radiaes
gama com energias de 71 a 312 keV, ele tem sido estudado como
agente de terapia para
diferentes formas de cncer [46, 47].
-
35
Com a propriedade de entregar uma alta taxa de dose local, este
radionucldeo tem
sua aplicabilidade semelhante a do 90
Y. Por ser tambm um componente do grupo das
terras raras, suas propriedades qumicas so similares, cujas
tcnicas de marcao j
desenvolvidas podem ser as mesmas para serem utilizadas com o
177
Lu. Devido ao fato da
energia da radiao beta de 498 keV ser menor que a do 90
Y de 2280,1 keV, observado um
maior poder de destruio do tumor com menor dose de radiao no
paciente. Alm disso,
as radiaes gama emitidas produzem imagens cintilogrficas,
permitindo um melhor
acompanhamento do local de tratamento [46, 47].
Pesquisas revelam a aplicabilidade do 177
Lu em uma grande variedade de patologias
como: cncer de clon, sseo, pulmo, ovrio e prstata, e tumores
neuroendcrinos, entre
outras [44].
2.4. Indio-111
O ndio-111 ou 111
In tem meia-vida de 2,8049 dias e decai em 99,99% por
captura
eletrnica, para estados excitados do 111
Cd (Cdmio-111) , o qual retorna ao seu estado
estvel emitindo dois ftons, 171,28 keV e 245,35 keV, com
intensidades de 90,61% e
94,12%, respectivamente [45]. O esquema decaimento est
representado na figura 2.4.
O 111
In produzido pelas reaes nucleares diretas 112
Cd(p,2n)111
In e 111
Cd(p,n)
111In, a partir do bombardeamento de cdmio com prtons em
ciclotron [45].
2.4.1. Aplicabilidade do 111
In na Medicina Nuclear
Os primeiros testes com o 111
In foram feitos na forma de 111
InCl3 para estudos de
visualizao de tumores em animais. Praticamente toda a quantidade
aplicada estava
acumulada nos tumores no perodo de 48 h depois da aplicao.
Outros testes clnicos
-
36
comprovaram que a atividade do 111
In administrada na forma de cloreto se concentrava em
tecidos moles com tumor, assim como nos ossos [37].
Foram ento realizadas pesquisas para explorar o uso do 111
In como um agente de
localizao de tumores para obteno de diagnstico em medicina
nuclear. Foram testados
outros compostos marcados com 111
In que tambm tiveram bons resultados.
Os principais usos do 111
In so a marcao de linfcitos, neutrfilos, plaquetas,
fibrinognio humano modificado, anticorpos monoclonais e
fragmentos F(ab')2, peptdios e
glbulos vermelhos. Alm da localizao de tumores, marcao de
antimiosina para
avaliao do miocrdio, visualizao da medula ssea e
cisternografia.
Uma nova tcnica com o uso do 111
In foi desenvolvida para marcao de vitamina
B12 para visualizao de tumores, sendo eficaz em vrios rgos como
mama, pulmo,
tireide, ossos, prstata e crebro [37].
Figura 2.4 Esquema de decaimento do 111In [45].
-
37
CAPTULO III
MATERIAIS E MTODOS
3.1. Mtodos Utilizados para a Calibrao
Para a calibrao do 177
Lu e do 111
In foram usados trs mtodos: coincidncia,
anticoincidncia e pico-soma.
O mtodo de contagem em coincidncia 4usa o arranjo convencional
com um
contador proporcional (PC) gs para contagem beta e um iodeto de
sdio NaI(Tl) para
contagem gama [21]. O gs do detector uma mistura de 90% de
argnio mais 10% de
metano e conhecido comercialmente como P10, operando presso
normal.
A instrumentao para o uso do mtodo de anti-coincidncia foi
composta por um
detector proporcional com geometria 4 de fluxo gasoso e um
detector com cintilador
lquido [8].
O mtodo pico-soma utilizou dois sistemas, um com cristal
detector cilndrico de
NaI(Tl) tipo poo e o outro com um detector de germnio puro, tipo
GMX, refrigerado com
nitrognio lquido [35].
Todos esses mtodos compem os diversos sistemas de calibrao dos
laboratrios do
LNMRI/SEMRA.
3.2. Radionucldeos Padronizados
Os radionucldeos padronizados pelos mtodos absolutos de calibrao
foram: o
177Lu e o
111In.
-
38
A padronizao do 177
Lu foi feita simultaneamente com a participao do LNMRI
na Comparao-chave promovida pelo BIPM para o 177
Lu no ano de 2009. Os resultados
estaro disponveis no relatrio final, no site do BIPM. [5]
Para garantir um bom desempenho, o laboratrio utilizou uma soluo
de 177
Lu na
forma do peptdeo dotatate com 0,03 mL, fornecida pelo Instituto
de Pesquisas Energticas
e Nucleares, IPEN, para realizar testes preliminares.
O objetivo da realizao dos testes preliminares foi estudar o
melhor ajuste da
eletrnica e do arranjo experimental para medio, uma vez que para
cada esquema de
decaimento o sistema precisa ser ajustado de acordo com suas
caractersticas e seria a
primeira vez que o LNMRI estava calibrando o 177
Lu.
Aps os testes, uma soluo com 20 g/g de Lu+3 como LuCl3 em 1N HCl
foi
enviada pelo BIPM para a calibrao. O 177
Lu, devido ao seu esquema de decaimento, no
foi padronizado pelo mtodo pico-soma.
Para a padronizao do 111
In foi usada uma soluo com 0,75 mL de DTPA-OCT-In
fornecida pelo IPEN.
3.3. Preparao das Fontes
As fontes utilizadas nas medies do 177
Lu e 111
In foram preparadas com o mesmo
procedimento tcnico.
As fontes, contendo o radionucldeo de interesse, foram obtidas
mediante a diluio
da soluo original com gua destilada at atingir a atividade por
unidade de volume,
apropriada para a realizao das medies. A seguir, usando o mtodo
de pesagem
diferencial em uma balana METTLER TOLEDO modelo AX205 no
laboratrio de
-
39
preparao de fontes com as condies ambientais entre 19,0 C e 21,0
C para temperatura
e entre 49% e 51% para umidade relativa do ar, as fontes foram
preparadas nas seguintes
geometrias:
Fontes finas
Figura 3.1 - Fonte fina.
Frasco de vidro 10R
Figura 3.2 - Frasco de vidro 10R
Frasco de vidro P6
Figura 3.3 - Frasco de vidro P6.
-
40
Ampola 2 cm
Figura 3.4 - Ampola 2 cm.
Frascos de cintilao
Figura 3.5 - Frasco de cintilao.
Fontes slidas em acrlico
Figura 3.6 - Fonte slida em acrlico.
-
41
As fontes finas foram usadas no mtodo de coincidncia. Os frascos
de cintilao
no de anticoincidncia e as fontes slidas no mtodo de pico-soma.
Os frascos 10R e P6
foram medidos no ativmetro Capintec CRC-15R. O frasco 10R foi
tambm usado para
determinao da meia-vida.
A ampola com 2 cm de altura de soluo foi medida no detector de
Germnio,
tipo GMX para avaliao de impurezas.
3.3.1. Fontes Finas
So constitudas de gotas da soluo do radionucldeo, depositadas
sobre um filme
fino de VYNS (copolmero de cloreto de polivinila) com cerca de
15 g.cm-2 de densidade
superficial. Este filme fixado sobre uma arandela de ao
inoxidvel com 30 mm e 16 mm
de dimetros externo e interno, respectivamente e 0,2 mm de
espessura. Para permitir a
condutividade eltrica da fonte dentro do detector proporcional,
o filme recoberto com
uma fina camada de ouro.
Aps esse processo as fontes so colocadas em um dessecador, por
um dia, para a
secagem. Outra camada de VYNS colocada para evitar contaminao.
Para isso outra
arandela com o filme posta em cima com soluo e, com um pincel
fino, pingam-se gotas
de lcool at que o filme cole no outro. Para cortar o excedente
de filme sem soluo,
utiliza-se a ponta de uma caneta de pena com acetona. Assim, a
fonte fica sanduichada
pelo filme.
-
42
3.3.2. Frascos de Vidro P6 e 10R
Em cada frasco foi colocada uma quantidade de soluo radioativa
necessria para
realizar as medies. Depois completado com gua destilada at o
volume de 4 mL.
3.3.3. Ampola de 2 cm
Um volume apropriado da soluo radioativa colocado na ampola o
suficiente
para realizar as medies. Depois completada com gua destilada at
a altura de 2 cm.
Existe um suporte feito para a ampola que torna possvel a marcao
nessa altura. A massa
de soluo da ampola fica em mdia em 2,6 g.
Para fechar a ampola necessrio o uso de um maarico e, com o
auxlio de uma
pina, se puxa a extremidade superior at que ela solte e a parte
aquecida forme uma nova
extremidade.
3.3.4. Fonte para Cintilao Lquida
Foram usados frascos, de baixo teor de 40
K, prprios para uso em cintiladores
lquido, contendo cerca de 15 mL de soluo cintiladora. As solues
cintiladoras usadas
foram Ultima Gold e HiSafe. Nesses frascos foram colocadas
algumas gotas da soluo,
tambm o suficiente para obter a atividade desejada.
3.3.5. Fontes Slidas em Acrlico
Foram depositadas algumas gotas da soluo radioativa em suportes
cilndricos de
acrlico com uma pequena cavidade no centro. Uma rodela de
acrlico encaixada no
suporte para selar a fonte.
-
43
3.4.Caractersticas das Solues
3.4.1. Soluo do 177
Lu
A composio qumica da soluo fornecida pelo IPEN foi de 0,03 mL,
na forma de
Dotatate, com atividade aproximada de 185 MBq.g-1
(5 mCi.g-1
) em 29/09/2008 s 9h, hora
local.
A partir dessa soluo-me foram preparadas 10 fontes slidas, 6
fontes em
coquetis de cintilao (3 em coquetis de cintilao Hisafe e 3 em
Ultima Gold), 5 fontes
em acrlico e 3 ampolas.
A composio qumica da soluo fornecida pelo BIPM foi de 20 g.g-1
de Lu+3
como LuCl3 em 1N HCl com concentrao de atividade aproximada: de
888 kBq.g-1
em
14/05/2009 s 9h, hora local.
A partir dessa soluo-me foram preparadas 26 fontes slidas, 6
fontes em
coquetis de cintilao (3 em coquetis de cintilao Hisafe e 3 em
Ultima Gold), 5 fontes
em acrlico e 1 ampola.
3.4.2. Soluo de 111In
A composio qumica da soluo fornecida pelo IPEN foi 0,75 mL na
forma de
OCT-DTPA-In com atividade por unidade de massa aproximada de 148
MBq.g-1
em
23/06/2010 s 9h00 hora local.
A partir dessa soluo-me foram preparadas 15 fontes slidas, 6
fontes em
coquetis de cintilao (3 em coquetis de cintilao Hisafe e 3 em
Ultima Gold), 6 fontes
em acrlico, 1 frasco P6, 1 frasco 10R, e 2 ampolas.
-
44
3.5. Procedimento Experimental
3.5.1. Medio pelo Mtodo de Contagem em Coincidncia 4-
No contador proporcional so detectadas as partculas betas e os
eltrons de converso
e, mediante eletrnica associada, so contados no canal beta.
As radiaes gama, aps seleo de sua energia por meio de um
discriminador
monocanal, foram processadas eletronicamente e contadas no canal
gama.
Ao se colocar a fonte fina no suporte posicionado dentro do
detector proporcional e
fechar a blindagem, esperou-se cerca de trinta minutos para
estabilizar a presso do gs no
circuito do sistema e dentro do detector. Esse processo demorado
e prejudica as medies,
principalmente, para os radionucldeos de meia-vida muito curta.
Para cada energia
selecionada na janela do discriminador, o procedimento de medio
foi repetido.
O software utilizado foi o CNEN/IRD Sistema de Medida de
Coincidncia 4-
[46], que foi desenvolvido para uso nesse mtodo. Os dados de
entrada so: meia-vida do
radionucldeo, radiao de fundo (BG), nmero de ciclos de contagem
e sua durao. A
medio do BG foi feita sem fonte e para cada janela
selecionada.
Com os dados obtidos nas medies, com as correes de BG, tempo
morto e
decaimento j realizadas pelo software, obteve-se uma curva de
extrapolao, relacionando
a atividade da fonte N0, as taxas de contagem beta, gama e
coincidncia N, N e Nc e a
eficincia de deteco beta Nc/N, representada pela expresso
(3.1).
1
c
c
c
0N/N
N/N1C1*
N
NNN
(3.1)
Para variao de eficincia em intervalos pequenos na regio de
altos valores de Nc/N
a equao (3.1) aproximadamente linear onde C a inclinao da reta
de extrapolao e
-
45
expressa uma constante de correo para esquemas de decaimento de
cada radionucldeo
em questo. O valor extrapolado de (NN)/Nc, quando N/Nc1, fornece
a atividade N0 da
fonte. Nas contagens de coincidncia, a variao da eficincia de
contagem beta Nc/N para
se obter a reta de extrapolao, foi realizada colando-se
absorvedores de VYNS metalizados
e Mylar aluminizados de diferentes espessuras em ambos os lados
das fontes.
3.5.1.1 Componentes para Medio pelo Mtodo de Coincidncia 4-
Os principais componentes utilizados no sistema de coincidncia
foram os mdulos
eletrnicos comerciais listados a seguir:
Canal beta
Pr-amplificadores Camberra 2006
Amplificadores Camberra 241
Somador Ortec 533
Analisador monocanal Ortec 551
Fonte de alta tenso Ortec 556
Retardo Ortec 416 A
Fixador de tempo morto Tennelec TC 410 A
Canal gama
Detector NaI(Tl) Harshaw 3x3
Amplificadores Ortec 460
Analisador monocanal Ortec 551
Fonte de alta tenso Camberra 81020
Retardo Ortec 416 A
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46
Fixador de tempo morto Tennelec TC 410 A
Unidade de coincidncia Ortec
Canal de coincidncia
Unidade de coincidncia universal Ortec 418 A
A figura 3.7 ilustra, usando um diagrama de blocos, o mtodo de
contagem em
coincidncia 4
Figura 3.7 Diagrama de blocos do mtodo de contagem em
coincidncia 4 [3].
3.5.2 Medio pelo Mtodo de Contagem em Anti-coincidncia 4-
Anteriormente ao incio das medies foram feitos ajustes na
eletrnica para
determinar alguns parmetros como: freqncia de referncia, atraso
no canal gama, tempo
morto, fixao da janela de contagem no canal gama, que depende do
esquema de
desintegrao de cada radionucldeo e a tenso de operao do detector
NaI(Tl) e do
detector com cintilador lquido.
fonte
fonte dealta tenso
fonte dealta tenso
proporcional
pr-amplificador
pr-amplificador
pr-amplificador
amplificador
amplificador
somador
iodeto de sdio
fotomulti-plicadora
analisadormonocanal
analisadormonocanal
gerador de atraso e gatilho
gerador de atraso e gatilho
unidade decoincidncia
contador beta
contadorcoincidncia
contador gama
temporizador
-
47
Neste mtodo a variao da eficincia beta foi feita por discriminao
eletrnica.
O software utilizado foi desenvolvido em Labview. Ele faz a
aquisio das
contagens de forma semi-automtica, onde s necessrio determinar o
tempo de medio
e o nmero de medidas. Os dados so arquivados com a identificao
da fonte no prprio
programa ao fim do tempo de contagem.
Os dados extrados pelo programa so trabalhados em uma planilha
de clculo em
Excel para a determinao da atividade aparente e do parmetro de
eficincia. Esses
parmetros so ajustados por mnimos quadrados em programas como
Excel, Origin e
SigmaPlot para a determinao da atividade por unidade de
massa.
3.5.2.1 Componentes para Medio pelo Mtodo de Anti-coincidncia
4-
Os principais componentes utilizados no sistema de
anti-coincidncia foram os
mdulos eletrnicos listados a seguir:
Canal beta
Gerador de tempo morto LNHB MTR2
Amplificador Ortec 572
Somador Ortec 433 A
Fonte de alta tenso Ortec 556
Fotomultiplicadoras Amperex 1000 (acopladas ao detector com
cintilador lquido)
Canal gama
Detector NaI(Ti) Harshaw 3x3
Gerador de tempo morto LNHB MTR2
Amplificador Ortec 572
Fonte de alta tenso Ortec 478
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Atraso Ortec 427 A
MI-1 LNHB Unidade lgica que permite selecionar a contagem da
janela gama a
contagem gama no coincidentes
MI-2 LNHB Atua como gerador de tempo vivo (para todo o
sistema)
MI-3 LNHB Atua como discriminador no canal gama
Oscilador 1 Mhz IRD/LNMRI (para todo o sistema)
A figura 3.8 ilustra, usando um diagrama de blocos, o mtodo de
contagem em anti-
coincidncia 4 .
Figura 3.8 Diagrama de blocos do mtodo de contagem em
anti-coincidncia 4 [8].
3.5.3 Medio pelo Mtodo Pico-soma
Para a calibrao do 111
In pelo mtodo pico-soma, foram utilizados dois sistemas:
um com detector cilndrico de NaI(Tl) tipo poo e outro com
detector de germnio puro,
tipo GMX, refrigerado com nitrognio lquido. Para ambos os
sistemas de calibrao o
procedimento de medio o mesmo.
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Os detectores ficam localizados dentro de uma blindagem de
chumbo, revestida
internamente com cobre para atenuar os raios X caractersticos
produzidos por cada
material. Antes de se iniciar as medies das fontes, fez-se a
medio do BG sem nenhuma
fonte. Depois se colocou cada fonte slida em acrlico na posio
P=0, conforme a figura
2.2.
O LNMRI possui uma nomenclatura para fixar posies de distncia
entre a fonte e o
detector, conforme a tabela 3.1. Cada posio tem um suporte fixo,
feito em PVC, sendo a
posio P=0 a nica a no ter a necessidade de um suporte.