STUDI KINETIKA REAKSI DEKOMPOSISI GAS N 2 O DENGAN KATALIS Cr 2 O 3 /ZEOLIT DAN Co 3 O 4 /ZEOLIT SEBAGAI CATALYTIC CONVERTER UNTUK MEREDUKSI GAS N 2 O Tugas Akhir II diajukan sebagai salah satu syarat untuk memperoleh gelar Sarjana Sains Jurusan Kimia oleh Bambang Priyambudi 4350402011 JURUSAN KIMIA FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM UNIVERSITAS NEGERI SEMARANG 2007
118
Embed
lib.unnes.ac.idiii HALAMAN PENGESAHAN Tugas Akhir II ini telah dipertahankan di hadapan Sidang Panitia Ujian Tugas Akhir II Jurusan Kimia, Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan
This document is posted to help you gain knowledge. Please leave a comment to let me know what you think about it! Share it to your friends and learn new things together.
Transcript
STUDI KINETIKA REAKSI DEKOMPOSISI GAS N2O
DENGAN KATALIS Cr2O3/ZEOLIT DAN Co3O4/ZEOLIT
SEBAGAI CATALYTIC CONVERTER
UNTUK MEREDUKSI GAS N2O
Tugas Akhir II
diajukan sebagai salah satu syarat untuk memperoleh gelar
Sarjana Sains Jurusan Kimia
oleh
Bambang Priyambudi
4350402011
JURUSAN KIMIA
FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM
UNIVERSITAS NEGERI SEMARANG 2007
ii
PERSETUJUAN PEMBIMBING
Tugas Akhir II ini telah disetujui oleh pembimbing untuk diajukan ke
Sidang Panitia Ujian Tugas Akhir II Jurusan Kimia, Fakultas Matematika dan
Ilmu Pengetahuan Alam Universitas Negeri Semarang.
Semarang, Agustus 2007
Pembimbing I Pembimbing II Drs. Kasmui, M. Si Ir. Sri Wahyuni, M. Si NIP 131931625 NIP 131931626
Pembimbing III
Drs. Chairil Anwar, M. Si NIP 100009774
iii
HALAMAN PENGESAHAN
Tugas Akhir II ini telah dipertahankan di hadapan Sidang Panitia Ujian
Tugas Akhir II Jurusan Kimia, Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam,
Universitas Negeri Semarang, pada
Hari : Jumat
Tanggal : 10 Agustus 2007
Panitia Ujian
Ketua Sekretaris
Drs. Kasmadi I.S, M. S Drs. Sigit Priatmoko, M. Si NIP 130781011 NIP 131965839 Penguji I Penguji II/ Pembimbing I Drs. Sigit Priatmoko, M. Si Drs. Kasmui, M. Si NIP 131965839 NIP 131931625 Penguji III/ Pembimbing II Penguji IV/ Pembimbing III Ir. Sri Wahyuni, M. Si Drs. Chairil Anwar, M. Si NIP 131931626 NIP 100009774
iv
PERNYATAAN
Saya menyatakan bahwa yang tertulis dalam Tugas Akhir II ini benar-
benar hasil karya sendiri, bukan jiplakan dari karya orang lain, baik sebagian atau
seluruhnya. Pendapat atau temuan orang lain yang terdapat dalam Tugas Akhir II
ini dikutip atau dirujuk berdasarkan kode etik ilmiah.
Semarang, Agustus 2007
Bambang Priyambudi NIM. 4350402011
v
MOTTO DAN PERSEMBAHAN
Motto: Jadikanlah sabar dan sholat sebagai penolongmu, sesungguhnya ALLAH bersama orang-oraang yang sabar (Q.S. Al Baqoroh, 153). Takutlah pada ALLAH dikala sunyi dan ramai, sederhanalah dikala mampu dan tidak, berbuat adillah dikala senang dan tidak (Drs.Mustaghfiri Asror, 1984:44). Hapuslah peluh dan keringat orang tuamu dengan mempersembahkan segala yang terbaik bagi mereka (orang bijak). Pengorbanan pada dasarnya bukanlah kerugian tetapi investasi dan bekal menuju kemulian dunia dan akherat (AA Gym). Manisnya keberhasilan akan menghapus pahitnya kesabaran, nikmatnya kemenangan akan melenyapkan letihnya perjuangan dan menuntaskan pekerjaan dengan baik akan melenyapkan lelahnya jerih payah (Dr. Aidh Al Qarni).
Persembahan: Dengan mengucap syukur kepada Allah SWT, ku persembahkan karya kecil ini kepada:
Ayahanda dan ibunda tercinta, yang selalu tulus ikhlas mendoakan dan mencurahkan kasih sayangnya. Terima kasih atas kesabaran, bantuan, dan dorongannya.
Kakak-kakakku (Teh Gopie ‘n Teh Geulis) dan adek-adekku (Dody, Saraswati, Arif ‘n Maia) tersayang serta keluarga besarku, yang selalu menjadi lentera semangatku. Dukungan dan motivasi kalian adalah pengiring langkahku meniti masa depan.
Sobat-sobatku Semarang (Wahyu, Wirda, Eti, Titin, Okta, Mislina, Yuan, Syamsul, Nugi ‘n Ferdy), yang telah memberikan mutiara berharga yang akan senantiasa mewarnai di setiap langkah kakiku.
Anak-anak Chem-Is-try ’02, yang telah memberikan pengalaman dan nuansa indah. Batur-batur nu di Cirebon, yang telah memberikan fenomena alam menjadi lebih indah. Sohib-sohib seperjuanganku Jakarta {Herry (UNIBRAW), Roby (UNPAD), Hariz
(SMAK-Padang), Mz Wawan (Art Glass) ‘n SOFI (BSI)}. Ingat selalu pada kami yang belum sukses. Untuk Asrim (VICO) ’n Iman (CNOOC), doakan kami segera menyusul..!
Anak-anak “Sumpani Cost”, “Teteh Kozt” & “….Cozt”. Hari-hari bersama kalian adalah kenangan terindah.
Karyawan-karyawan LEMIGAS (Mba Diyan, Mz Ali, Mz Slamet, P.Kardi, P.Cipto, B.Roza, Mba Rika ‘n P.Birmanto). Terima kasih atas bantuan, ilmu dan spiritnya.
Guru-guru dan almamaterku tercinta yang pernah menjadi pijakanku.
vi
KATA PENGANTAR
Alhamdulillah, puji syukur kehadirat Allah SWT yang telah melimpahkan
rahmat, taufik dan hidayah-Nya sehingga penulis dapat menyelesaikan
penyusunan Tugas Akhir II yang berjudul “Studi Kinetika Reaksi Dekomposisi
Gas N2O dengan Katalis Cr2O3/Zeolit dan Co3O4/Zeolit sebagai Catalytic
Converter untuk Mereduksi Gas N2O” ini dengan baik, yang merupakan salah
satu syarat untuk memperoleh gelar Sarjana Sains dalam bidang Kimia di Fakultas
MIPA Universitas Negeri Semarang.
Dalam penyusunan Tugas Akhir ini penulis mengucapkan terima kasih yang
sebesar-besarnya kepada semua pihak yang telah membantu secara langsung
maupun tidak langsung. Rasa terima kasih itu penulis sampaikan kepada:
1. Dr. Ir. Hadi Purnomo, M. Sc., DIC selaku Kepala Pusat Penelitian dan
Pengembangan Teknologi Minyak dan Gas Bumi (PPPTMGB) “LEMIGAS”.
2. H. Agus Salim, S. H., M. H., selaku Kepala Bidang Afiliasi PPPTMGB)
“LEMIGAS”.
3. Dra. Yanni Kussuryani, M. Si selaku Koordinator Kelompok Program Riset
dan Teknologi (KPRT) Proses “LEMIGAS”.
4. Drs. Kasmadi Imam S., M. S., selaku Dekan FMIPA Universitas Negeri
Semarang.
5. Drs. Sigit Priatmoko, M. Si., selaku Ketua Jurusan Kimia FMIPA Universitas
Negeri Semarang sekaligus penguji utama yang telah berkenan memberikan
koreksi dan masukan untuk perbaikan naskah Tugas Akhir ini.
6. Drs. Kasmui, M. Si, selaku pembimbing I atas segala kesabaran dan
bimbingan yang diberikan selama penyusunan Tugas Akhir.
7. Ir. Sri Wahyuni, M. Si, selaku pembimbing II atas segala pengarahan dan
perhatian yang diberikan selama penyusunan Tugas Akhir.
8. Drs. Chairil Anwar, M. Si, selaku pembimbing dari “LEMIGAS” atas
kesempatan, bimbingan dan arahan orientasi penelitian yang diberikan.
9. Bapak dan Ibu Dosen Jurusan Kimia FMIPA Universitas Negeri Semarang
yang telah memberikan bekal ilmu.
vii
10. Segenap karyawan dan Staf Laboratorium Konversi dan Katalisa,
Laboratorium Kromatografi serta Laboratorium Eksplorasi atas bantuan dan
dukungannya dalam pelaksanaan penelitian.
11. Seluruh karyawan Laboratorium dan Administrasi Jurusan Kimia FMIPA
Universitas Negeri Semarang.
12. Rekan-rekan partner penelitian, Wirda Udaibah, Herry Prasetyo dan Syarifah
untuk diskusi, kerja sama dan dukungan moralnya.
13. Semua pihak yang turut membantu kelancaran penelitian dan penyusunan
Tugas Akhir ini yang tidak bisa penulis sebutkan satu per satu.
Penulis menyadari bahwa Tugas Akhir ini masih jauh dari sempurna,
dengan kerendahan hati penulis mengharapkan kritik dan saran yang bersifat
konstruktif guna perbaikan dan penyempurnaannya. Akhir kata semoga Tugas
Akhir ini memberi manfaat bagi semua pihak dan khususnya bagi penulis.
Semarang, Agustus 2007
Penulis
viii
ABSTRAK
Bambang Priyambudi. 2007. “Studi Kinetika Reaksi Dekomposisi Gas N2O dengan Katalis Cr2O3/Zeolit dan Co3O4/Zeolit sebagai Catalytic Converter untuk Mereduksi Gas N2O”. Tugas Akhir II. Jurusan Kimia FMIPA UNNES. Pembimbing I: Drs. Kasmui, M.Si., Pembimbing II: Ir. Sri Wahyuni, M. Si., Pembimbing III: Drs. Chairil Anwar, M. Si.
Kata Kunci: Dekomposisi gas N2O, Katalis Cr2O3/Zeolit, Co3O4/Zeolit, Laju
reaksi.
Udara perkotaan tak pernah terbebas dari pencemaran asap beracun yang berasal dari knalpot kendaraan bermotor. Gas NOx di dalam gas buang terdiri dari 95% NO, 3-4% NO2 dan sisanya N2O, N2O3 dan sebagainya. Salah satu upaya untuk mereduksi gas NOx adalah melalui reaksi dekomposisi katalitik NOx.
Katalis Cr2O3/Zeolit dan Co3O4/Zeolit dapat digunakan untuk reaksi dekomposisi gas N2O. Sebelum aktivitasnya diuji, terlebih dahulu katalis diketahui karakterisasinya yaitu dengan metode BET dan difraksi sinar X. Laju reaksi dekomposisi gas N2O dapat ditentukan dengan melakukan percobaan yang meliputi variasi suhu, laju alir gas N2O dan konsentrasi katalis.
Model kinetika yang diajukan meliputi model Langmuir-Hinshelwood, Eley-Rideal dan Power Rate Law. Dalam reaksi dekomposisi gas N2O yang telah dilakukan, peningkatan konversi mengakibatkan laju semakin menurun, yang disebabkan oleh konsentrasi gas N2O yang sangat tinggi dan mengakibatkan proses desorpsi O2 menjadi lebih sulit. Energi aktivasi untuk mendesorpsi O2 dengan Katalis Cr2O3/Zeolit lebih tinggi (Ea3 = 0.00874 kJ/mol) dibandingkan Co3O4/Zeolit (Ea3 = 0.00745 kJ/mol) untuk konsentrasi katalis aktivitas terbaik. Energi aktivasi untuk mengadsorpsi atom O dengan Katalis Cr2O3/Zeolit lebih rendah (Ea1 = 0.00812 kJ/mol) dibandingkan Co3O4/Zeolit (Ea1 = 0.00826 kJ/mol) untuk konsentrasi katalis aktivitas terbaik. Karakteristik katalis yang baik dimiliki oleh katalis Co3O4/Zeolit dengan memiliki energi adsorpsi yang lebih tinggi (Eads = 3,75 J) dan ukuran partikel yang lebih besar (L Co3O4 = 810,7979 dan 455,9812 Ǻ) dibandingkan Cr2O3/Zeolit yang hanya memiliki energi adsorpsi Eads = 3,74 J dan ukuran partikel L CrO2 = 452,5221 dan 247,3494 Ǻ serta L Cr2O3 = 366,9971 dan 247,3494 Ǻ untuk konsentrasi katalis aktivitas terbaik.
Model kinetika reaksi dekomposisi gas N2O terbaik adalah model Eley-Rideal yang melibatkan proses reversibel sejati desorpsi O2. Katalis Cr2O3/Zeolit menunjukkan aktivitas yang kurang baik terhadap reaksi dekomposisi gas N2O dibandingkan katalis Co3O4/Zeolit.
ix
DAFTAR ISI
Halaman HALAMAN JUDUL .................................................................................... i
PERSETUJUAN PEMBIMBING ................................................................. ii
HALAMAN PENGESAHAN ...................................................................... iii
PERNYATAAN .......................................................................................... iv
MOTTO DAN PERSEMBAHAN ................................................................. v
KATA PENGANTAR ................................................................................. vi
ABSTRAK .................................................................................................. viii
DAFTAR ISI ............................................................................................... ix
DAFTAR TABEL ........................................................................................ xi
DAFTAR GAMBAR ................................................................................... xiii
DAFTAR LAMPIRAN ................................................................................ xv
BAB I PENDAHULUAN
1.1 Latar Belakang Masalah ............................................................. 1
2.5. Pola Difraksi Sinar X ............................................................................ 24
2.6. Susunan Alat Kromatografi Gas ............................................................ 27
3.1. Rangkaian Alat Uji Aktivitas Reaksi Dekomposisi Gas N2O ................. 30
4.1. Hubungan antara Laju Alir Versus Konversi Gas N2O pada berbagai
Suhu untuk Katalis 3,5 % Cr2O3/Zeolit ................................................. 52
4.2. Hubungan antara Laju Alir Versus Konversi Gas N2O pada berbagai
Suhu untuk Katalis 2,5 % Co3O4/Zeolit ................................................. 52
4.3. Hubungan antara Laju Alir Gas N2O dengan Laju Reaksi terhadap
Variasi Suhu untuk Konsentrasi Katalis 3,5 % Cr2O3/Zeolit .................. 53
4.4. Hubungan antara Laju Alir Gas N2O dengan Laju Reaksi terhadap
Variasi Suhu untuk Konsentrasi Katalis 2,5 % Co3O4/Zeolit ................. 53
4.5. Hubungan antara Konsentrasi Katalis dengan Konversi pada Laju Alir
50 mL/menit untuk Katalis Cr2O3/Zeolit ............................................... 55
4.6. Hubungan antara Konsentrasi Katalis dengan Laju pada Laju Alir 50
mL/menit untuk Katalis Cr2O3/Zeolit .................................................... 56
4.7. Hubungan antara Konsentrasi Katalis dengan Konversi pada Laju Alir
50 mL/menit untuk Katalis Co3O4/Zeolit ............................................... 56
4.8. Hubungan antara Konsentrasi Katalis dengan Laju pada Laju Alir 50
mL/menit untuk Katalis Co3O4/Zeolit ................................................... 56
4.9. Hubungan antara 1/T Versus ln k1 dari Tahap 1 Model Kinetika Terpilih
(Model 4) untuk Katalis 3,5 % Cr2O3/Zeolit .......................................... 58
xiv
4.10. Hubungan antara 1/T Versus ln k2 dari Tahap 2 Model Kinetika Terpilih
(Model 4) untuk Katalis 3,5 % Cr2O3/Zeolit .......................................... 58
4.11. Hubungan antara 1/T Versus ln k3 dari Tahap 3 Model Kinetika Terpilih
(Model 4) untuk Katalis 3,5 % Cr2O3/Zeolit ......................................... 58
4.12. Hubungan antara 1/T Versus ln k1 dari Tahap 1 Model Kinetika Terpilih
(Model 4) untuk Katalis 2,5 % Co3O4/Zeolit ......................................... 59
4.13. Hubungan antara 1/T Versus ln k2 dari Tahap 2 Model Kinetika Terpilih
(Model 4) untuk Katalis 2,5 % Co3O4/Zeolit ......................................... 59
4.14. Hubungan antara 1/T Versus ln k3 dari Tahap 3 Model Kinetika Terpilih
(Model 4) untuk Katalis 2,5 % Co3O4/Zeolit ......................................... 60
4.15. Hubungan antara 1/T Versus ln k dari Model Power Rate Law
(Model 6) untuk Katalis 3,5 % Cr2O3/Zeolit .......................................... 61
4.16. Hubungan antara 1/T Versus ln k dari Model Power Rate Law
(Model 6) untuk Katalis 2,5 % Co3O4/Zeolit ......................................... 61
4.17. Hubungan antara 1/T Versus ln K3 dari tahap 3 Model Kinetika Terpilih
(Model 4) untuk Katalis 3,5 % Cr2O3/Zeolit .......................................... 63
4.18. Hubungan antara 1/T Versus ln K3 dari tahap 3 Model Kinetika Terpilih
(Model 4) untuk Katalis 2,5 % Co3O4/Zeolit ......................................... 63
xv
DAFTAR LAMPIRAN
Lampiran Halaman 1. Diagram Alir Penentuan Sifat-sifat Permukaan Metode BET .................... 71
2. Diagram Alir Metode Difraksi Sinar X .................................................... 71
3. Diagram Alir Proses Reaksi Dekomposisi N2O dengan Katalis Cr2O3/ Zeolit ...................................................................................................... 72
4. Diagram Alir Proses Reaksi Dekomposisi N2O dengan Katalis Co3O4/Zeolit ........................................................................................... 72
5. Contoh Data Keluaran Penentuan Sifat-sifat Permukaan Metode BET pada Katalis 1,5 % Co3O4/Zeolit ............................................................. 73
6. Contoh Data Keluaran Metode Difraksi Sinar X pada Katalis 1,5% Co3O4/Zeolit ........................................................................................... 74
7. Contoh Joint Comitte of Powder Diffraction Standart (JCPDS) untuk Spesi Oksida Co3O4 ................................................................................ 76
8. Contoh Penentuan Spesi Oksida dan Ukuran Partikel ( L ) pada Katalis 1,5 % Co3O4/Zeolit ................................................................................. 77
9. Contoh Data Keluaran GC-TCD pada Katalis 1,5 % Co3O4/Zeolit dengan Laju Alir 60 mL/menit ............................................................................ 78
10. Contoh Perhitungan Konsentrasi N2 Hasil Analisis GC-TCD pada Katalis 1,5 % Co3O4/Zeolit dengan Laju Alir 60 mL/menit ................................. 79
11. Contoh Perhitungan Laju Reaksi Hasil Eksperimen (rdat) pada Katalis 1,5 % Co3O4/Zeolit laju alir 60 mL/menit ................................................ 80
12. Contoh Perhitungan Tetapan Laju k dan Tetapan Setimbang Desorpsi K dengan Metode Hooke-Jeeves 4 Variabel untuk Tiap Model pada Katalis Co3O4/Zeolit ........................................................................................... 81
13. Contoh Perhitungan Tetapan Laju k dan Tetapan Setimbang Desorpsi K dengan Metode Hooke-Jeeves 4 Variabel dari Model Kinetika Terpilih dan Power Rate Law untuk Berbagai Suhu pada Katalis 1,5 % Co3O4/Zeolit ........................................................................................... 88
14. Contoh Perhitungan A, E, ΔH dan ΔS dengan Metode Regresi Linear untuk Model Kinetika Terpilih dan Power Rate Law pada Katalis 1,5 % Co3O4/Zeolit ........................................................................................... 94
k-1 Z (Cr4+(N2O)-)(sf) + N2O(g) k2 Z (Cr4+(O2)-)(sf) + 2 N2(g) k3 Z (Cr4+(O2)-)(sf) Z (Cr3+)(sf) + O2(g) k-3 Z Cr2O3(sf) + 2 N2O(g) Z (Cr3+)2(sf) + 3 O2-
(sf) + 2 N2(g) + O2(g) N2O(g) N2(g) + ½ O2(g)
k1 Z (Co2+)(sf) + N2O(g) Z (Co3+(N2O)-)(sf)
k-1 Z (Co3+(N2O)-)(sf) + N2O(g) k2 Z (Co3+(O2)-)(sf) + 2 N2(g)
k1 Z (Cr3+)(sf) + N2O(g) Z (Cr4+(O)-)(sf) + N2(g) k2 Z (Cr4+(O)-)(sf) + N2O(g) Z (Cr4+(O2)-)(sf) + N2(g) k3 Z (Cr4+(O2)-)(sf) Z (Cr3+)(sf) + O2(g) k-3 Z Cr2O3(sf) + 2 N2O(g) Z (Cr3+)2(sf) + 3 O2-
(sf) + 2 N2(g) + O2(g) N2O(g) N2(g) + ½ O2(g)
k1 Z (Co2+)(sf) + N2O(g) Z (Co3+(O)-)(sf) + N2(g)
k2 Z (Co3+(O)-)(sf) + N2O(g) Z (Co3+(O2)-)(sf) + N2(g) k3 Z (Co3+(O2)-)(sf) Z (Co2+)(sf) + O2(g)
k1 Z (Cr3+)(sf) + N2O(g) Z (Cr4+(O)-)(sf) + N2(g) k2 Z (Cr4+(O)-)(sf) + N2O(g) Z (Cr3+)(sf) + N2(g) + O2(g) Z Cr2O3(sf) + 2 N2O(g) Z (Cr3+)2(sf) + 3 O2-
(sf) + 2 N2(g) + O2(g) N2O(g) N2(g) + ½ O2(g)
40
ii). Katalis Co3O4/Zeolit
Adsorpsi O dan Desorpsi Os ke dan dari permukaan katalis:
(-r Os) = – k1. PN2O. θv + k2. PN2O. θO
Dalam keadaan tetap : (- r Os) = 0
– k1. PN2O. θv + k2. PN2O. θO = 0
k2. PN2O. θO = k1. PN2O. θv
θO = (k1/ k2 ). θv
Jumlah situs aktif katalis: 1 = θv + θO
1 = θv + (k1/ k2 ). θv
1 = θv. {1 + (k1/ k2 )}
θv = 1 /{1 + ( k1/ k2)}
Seolah-olah laju reaksi semua tahap adalah sama: (-r N2O) = k1. PN2O. θv + k2. PN2O. θO = k1. PN2O. θv + k2. PN2O. (k1/ k2). θv = 2 k1. PN2O. θv
= 2 k1. PN2O / {1 + (k1/ k2)} (3.8) (Kapteijn et al., 1996 dan Kapteijn et al., 1997)
Model 6. Power Rate Law
N2O(g) N2(g) + ½ O2(g)
(-r N2O ) = k. PaN2O. Pb
O2 (3.9)
(Vannice et al., 1995 dan Kapteijn et al., 1996)
Keterangan: Z = zeolit s = katalis Cr2O3/Zeolit dan Co3O4/Zeolit
k1 Z (Co2+)(sf) + N2O(g) Z (Co3+(O)-)(sf) + N2(g) k2 Z (Co3+(O)-)(sf) + N2O(g) Z (Co2+)(sf) + N2(g) + O2(g) 2 N2O(g) 2 N2(g) + O2(g) N2O(g) N2(g) + ½ O2(g)
41
a, b = orde reaksi θv = fraksi penutupan katalis tak terisi molekul gas θ O, O2 & N2O = fraksi penutupan katalis terisi molekul gas k = tetapan laju reaksi gas N2O k 1, 2 & 3 = tetapan laju reaksi ke kanan k -1, -2 & -3 = tetapan laju reaksi ke kiri K 1,2 & 3 = tetapan setimbang adsorpsi/desorpsi P O2 & N2O = tekanan parsial gas r Os, O2s & (N2O)S = laju reaksi gas teradsorpsi r O2 & N2O = laju reaksi gas tidak teradsorpsi
42
BAB IV
HASIL PENELITIAN DAN PEMBAHASAN
4.1. Karakterisasi Katalis
4.1.1. Analisis Sifat-sifat Permukaan Metode BET
Dari pengukuran sifat-sifat permukaan melalui metode BET diperoleh data
berupa luas permukaan spesifik, volume pori dan konstanta BET. Konstanta BET
digunakan untuk menentukan energi adsorpsi, yang hasilnya terangkum pada
tabel 4.1. Contoh data lengkap metode BET terlihat pada lampiran 5.
Tabel 4.1. Analisis Sifat-sifat Permukaan Metode BET untuk Katalis Cr2O3/Zeolit dan Co3O4/Zeolit.
Dengan melihat harga SSE yang minimum pada tabel 4.6 di atas, maka
katalis yang memiliki aktivitas terbaik adalah konsentrasi 3,5 % untuk katalis
Cr2O3/Zeolit dan konsentrasi 2,5 % untuk katalis Co3O4/Zeolit. Dari kedua
47
aktivitas katalis terbaik tersebut, harga SSE minimum dimiliki oleh katalis
Co3O4/Zeolit sehingga aktivitas katalis Co3O4/Zeolit lebih baik daripada katalis
Cr2O3/Zeolit.
Dari tabel 4.6 dapat dihitung tetapan laju (k1, k2, k3) dan tetapan setimbang
desorpsi (K3) dari berbagai suhu, yang hasilnya tertera pada tabel 4.7. Contoh
perhitungannya terlampir pada lampiran 13.
Tabel 4.7. Tetapan Laju dan Tetapan Setimbang Desorpsi Model Kinetika Terpilih (Model 4) pada berbagai Suhu Reaksi untuk Katalis Cr2O3/Zeolit dan Co3O4/Zeolit.
Jocheim, Jorgen. 1998. The Dependence of The Conversion Performance of Different Types of Diesel Catalysts as a Function of Operation Properties. Jerman: Vom Fachberlich Chemie der Niversitat Hannoover. pp. 9 – 21.
Jozefaciuk, G. 2002, Effect of Acid and Alkali Treatment Surface Charge
Properties of Selected Clay. Clays and Clay Material. pp. 568. Justiana, Sandri. 2006. Katalitik Konverter Kurangi Kadar Emisi Gas Buang.
http://www.pikiranrakyat.com/cetak/2006/042006/27/cakrawala/lainnya03.htm. Diakses tanggal 20 Mei 2006.
Kapteijn, F., Mirasol J. R. and Moulijn, J. A. 1996. Heterogenous Catalytic
Kapteijn, et al. 1997. Kinetic Analysis of the Decomposition of Nitrous Oxide
over ZSM-5 Catalysis. Journal of Catalysis 167, 256-265. Academic Press, Inc.
Las, Thamzil. 2005. Potensi Zeolit untuk Mengolah Limbah Industri dan
Radioaktif. http:///www.batan.go.id/p2plr/olah limbah.htm. Diakses tanggal 20 Mei 2006.
Lowell, S. 1979. Introduction to Powder Surface Area. New York: John Wiley
and Sons, Inc. pp. 10 – 35. Manahan, S. E. 1993. Fundamentals of Environmental Chemistry. Michigan:
Lemis Publishers. pp. 595. Masel, R. I. 2001. Chemical Kinetics and Catalysis. 10th edition. Canada: John
Wiley and Sons, Inc. pp. 11 – 30. Niemantsverdiet, J. W. 1995. Spectroscopy in Catalysis. Jerman: Weinheim. pp.
138 – 139. Page, J. F’Le. 1987. Applied Heterogenous Catalysis. Design Manufacture Use of
Solid Catalysis. Paris: Technip. pp. 7. Richardson, J. T. 1989. Principles of Catalyst Development. New York: Plenum
Press. pp. 65 – 68. Sediawan, W. B. dan Prasetyo, A. 1997. Permodelan Matematis dan Penyelesaian
Numeris dalam Teknik Kimia dengan Pemrograman Bahasa Basic dan Fortran. Yogyakata : Andi Offset. pp. 62 – 73.
Sukur, A. A. 1997. Analisis Komposisi Epliji Menggunakan Kromatografi Gas.
Akamigas Cepu. pp. 10 – 12.
73
Teraoka, Y., Harada, T. and Kagawa, S. 1998. Reaction Mechanism of Direct Decomposition of Nitric Oxide over Co-and Mn- based Perovskite-Type Oxides. J. Chem. Soc., Faraday Trans 94, 1887-1891.
Vannice, M.A., Walters, A. B. and Zhang, X. 1996. The Kinetics of NOx
Decomposition and NO Reduction by CH4 over La2O3 and Sr/La2O3. Journal of Catalysis 159, 119-126. Academic Press, Inc.
Yaws, C. L. and Sameth, J. D. 2001. Matheson Gas Data Book. 7th edition. New
York: McGraw-Hill Book Company, Inc. pp. 589.
74
75
Lampiran 1. Diagram Alir Penentuan Sifat-sifat Permukaan Metode BET. Lampiran 2. Diagram Alir Metode Difraksi Sinar X.
Katalis 1,5%; 2,5% & 3,5% Co3O4/Zeolit
Katalis 1,5%; 2,5% & 3,5% Cr2O3/Zeolit
Degassing T = 250oC, t = 3 jam
v = 5 gelembung/detik
Pengukuran (Specific Surface Area & Total Pore Volume)
T = 77 K
Gas N2
Gas N2
Data
Katalis 1,5%; 2,5% & 3,5% Co3O4/Zeolit
Katalis 1,5%; 2,5% & 3,5% Cr2O3/Zeolit
Penghancuran Ukuran = < 50µm
Pengukuran 2θ = 3,01o – 69,99o, V = 40 kV, I = 30 mA
CuKα λ1 = 1,54060 Ǻ, λ1 = 1,54439 Ǻ
Data
Pengeringan T = 120 oC, t = 3 jam
76
Lampiran 3. Diagram Alir Proses Reaksi Dekomposisi Gas N2O dengan Katalis Cr2O3/Zeolit.
Lampiran 4. Diagram Alir Proses Reaksi Dekomposisi Gas N2O dengan
Katalis Co3O4/Zeolit.
Dekomposisi t = 45 menit
T = 473, 573, 673 & 773 K
Pencatatan Konsentrasi Produk YN2 = ...., ...., .... & ....%
Katalis 1,5; 2,5 & 3,5 % Cr2O3/Zeolit
Karakterisasi 1. BET 2. XRD
Pengeringan T = 200oC, t = ± 2 jam
Pembebasan Udara pada Alat
t = ± 5 menit Gas N2O
Pengaturan Laju Alir FV,N2O = 40, 50 dan 60 mL/menit
Gas N2
Variasi Suhu
Variasi Laju Alir
Variasi Konsentrasi
Katalis
Dekomposisi t = 45 menit
T = 473, 573, 673 & 773 K
Pencatatan Konsentrasi Produk YN2 = ...., ...., .... & ....%
Katalis 1,5; 2,5 & 3,5 % Co3O4/Zeolit
Karakterisasi 1. BET 2. XRD
Pengeringan T = 200oC, t = ± 2 jam
Pembebasan Udara pada Alat
t = ± 5 menit Gas N2O
Pengaturan Laju Alir FV,N2O = 40, 50 dan 60 mL/menit
Gas N2
Variasi Suhu
Variasi Laju Alir
Variasi Konsentrasi
Katalis
77
Lampiran 5. Contoh Data Keluaran Penentuan Sifat-sifat Permukaan Metode BET pada Katalis 1,5 % Co3O4/Zeolit.
78
Lampiran 6. Contoh Data Keluaran Metode Difraksi Sinar X pada Katalis 1,5 % Co3O4/Zeolit.
Measurement Conditions: Dataset Name Katalis 1,5% Co3O4/Zeolit Measurement Date / Time 2/28/2007 1:27:36 PM Operator Lemigas Raw Data Origin XRD measurement (*.XRDML) Scan Axis Gonio Start Position [°2Th.] 3.0100 End Position [°2Th.] 69.9900 Step Size [°2Th.] 0.0200 Scan Step Time [s] 1.0000 Scan Type Continuous Offset [°2Th.] 0.0000 Divergence Slit Type Automatic Irradiated Length [mm] 17.00 Specimen Length [mm] 10.00 Receiving Slit Size [mm] 0.1500 Measurement Temperature [°C] 22.00 Anode Material Cu K-Alpha1 [Å] 1.54060 K-Alpha2 [Å] 1.54443 K-Beta [Å] 1.39225 K-A2 / K-A1 Ratio 0.50000 Generator Settings 30 mA, 40 kV Diffractometer Type PW 3040 Diffractometer Number 0 Goniometer Radius [mm] 240.00 Dist. Focus-Diverg. Slit [mm] 100.00 Incident Beam Monochromator Yes Spinning No Main Graphics, Analyze View:
Lampiran 11. Contoh Perhitungan Laju Reaksi Hasil Eksperimen (rdat) pada Katalis 1,5 % Co3O4/Zeolit Laju Alir 60 mL/menit.
Data hasil analisis GC-TCD: P = 1 atm R = 0,082053 L.atm/mol.K W = 1 gram Suhu (T) = 473K Laju Alir (Fv,N2O) = 60 mL/menit = 3,6 L/jam [N2]OUT = 56,20088 % [N2O]IN = 99,5 %
A. Menghitung Konversi
X = IN2
OUT2
O][N]N[
= % 100x % 99,5
% 56,20088=56,4833 %
B. Menghitung Jumlah Mol N2O
FN2O = T x R
F x P N2OV, = K 473K x L.atm/mol. 0,082053L/jam 3,6 x atm 1
= 0,09276 mol/jam
C. Menghitung Laju Reaksi
WX.F
)(-r N2ON2O = = g 1
% 56,4833 x mol/jam 0,09276= 0,05239mol/jam/g kat
85
Lampiran 12. Contoh Perhitungan Tetapan Laju k dan Tetapan Setimbang Desorpsi K dengan Metode Hooke-Jeeves 4 Variabel untuk Tiap Model pada Katalis Co3O4/Zeolit.
CLS PRINT "Disusun oleh : Bambang Priyambudi" PRINT "NIM : 4350402011" PRINT 'Program Hooke-Jeeves N Variabel 'untuk Menentukan Model Terbaik 'Inisialisasi nv = 4 mdat = 3 ndat = 4 Pt = 1 g$ = STRING$(75, "-") FOR i = 1 TO nv READ axopt1(i), adelx1(i) NEXT i DATA 1,.001,5,.001,35,.001,6,.001 READ aratio1, atol1 DATA .5,1e-2 FOR i = 1 TO nv READ axopt2(i), adelx2(i) NEXT i DATA .05,.001,1,.001,-1,.001,.02,.001 READ aratio2, atol2 DATA .5,1e-2 'Menyimpan file INPUT "Masukkan nama file"; nm$ OPEN nm$ FOR OUTPUT AS #1 'Membaca kecepatan reaksi FOR h = 1 TO mdat FOR k = 1 TO ndat READ rdat1(k, h) NEXT k NEXT h 'Kecepatan reaksi untuk konsentrasi katalis 1,5 % DATA 0.05239,0.04697,0.04607,0.04265 DATA 0.05316,0.04513,0.04076,0.03572 DATA 0.03461,0.03413,0.03311,0.02955
86
FOR h = 1 TO mdat FOR k = 1 TO ndat READ rdat2(k, h) NEXT k NEXT h 'Kecepatan reaksi untuk konsentrasi katalis 2,5 % DATA 0.05266,0.05136,0.04687,0.04255 DATA 0.04914,0.04549,0.04027,0.03808 DATA 0.03985,0.03813,0.03310,0.03006 FOR h = 1 TO mdat FOR k = 1 TO ndat READ rdat3(k, h) NEXT k NEXT h 'Kecepatan reaksi untuk konsentrasi katalis 3,5 % DATA 0.05802,0.05111,0.04729,0.04514 DATA 0.04448,0.04976,0.04316,0.03791 DATA 0.03589,0.03818,0.03395,0.03190 'Membaca konversi Dinitrogen Oksida FOR h = 1 TO mdat FOR k = 1 TO ndat READ xDO1(k, h) NEXT k NEXT h 'Konversi Dinitrogen Oksida untuk konsentrasi katalis 1,5 % DATA 56.4833e-2,61.3450e-2,70.6755e-2,75.1355e-2 DATA 68.7736e-2,70.7208e-2,75.0327e-2,75.5279e-2 DATA 55.9729e-2,66.8601e-2,76.1765e-2,78.0964e-2 FOR h = 1 TO mdat FOR k = 1 TO ndat READ xDO2(k, h) NEXT k NEXT h 'Konversi Dinitrogen Oksida untuk konsentrasi katalis 2,5 % DATA 56.7696e-2,67.0718e-2,71.8975e-2,74.9636e-2 DATA 63.5741e-2,71.2911e-2,74.1244e-2,80.5093e-2 DATA 64.4437e-2,74.6968e-2,76.1576e-2,79.4411e-2 FOR h = 1 TO mdat FOR k = 1 TO ndat READ xDO3(k, h) NEXT k NEXT h 'Konversi Dinitrogen Oksida untuk konsentrasi katalis 3,5 % DATA 62.5558e-2,66.7437e-2,72.5387e-2,79.5220e-2 DATA 57.5444e-2,77.9882e-2,79.4513e-2,80.1543e-2 DATA 58.0381e-2,74.8043e-2,78.1104e-2,84.2973e-2
87
'Membaca konsentrasi Dinitrogen Oksida FOR h = 1 TO mdat READ C(h) NEXT h DATA .995,.995,.995 'Membaca suhu FOR k = 1 TO ndat READ T(k) NEXT k DATA 473,573,673,773 PRINT #1, USING "Hasil Optimasi # Variabel"; nv PRINT #1, " Metode Hooke-Jeeves" PRINT #1, "Perhitungan Model : 1-6" PRINT #1, "--------------------------" PRINT #1, GOSUB Header FOR Ckat = 1 TO 3 PRINT #1, USING "Konsentrasi Katalis # %"; Ckat PRINT #1, g$ PRINT #1, " Model"; FOR i = 1 TO nv PRINT #1, USING " x(#)"; i; NEXT i PRINT #1, " SSE" PRINT #1, g$ IF (Ckat = 1) THEN FOR h = 1 TO mdat FOR k = 1 TO ndat rdat(k, h) = rdat1(k, h) xDO(k, h) = xDO1(k, h) NEXT k NEXT h ELSE IF (Ckat = 2) THEN FOR h = 1 TO mdat FOR k = 1 TO ndat rdat(k, h) = rdat2(k, h) xDO(k, h) = xDO2(k, h) NEXT k NEXT h ELSE
88
FOR h = 1 TO mdat FOR k = 1 TO ndat rdat(k, h) = rdat3(k, h) xDO(k, h) = xDO3(k, h) NEXT k NEXT h END IF END IF FOR model = 1 TO 6 PRINT USING "Konsentrasi Katalis # %"; Ckat PRINT "Perhitungan Model:"; model PRINT g$ FOR i = 1 TO nv PRINT USING " x(#)"; i; NEXT i PRINT " SSE" PRINT g$ cou = 0 IF model = 6 THEN FOR i = 1 TO nv xopt(i) = axopt2(i) delx(i) = adelx2(i) NEXT i ratio = aratio2 tol = atol2 ELSE FOR i = 1 TO nv xopt(i) = axopt1(i) delx(i) = adelx1(i) NEXT i ratio = aratio1 tol = atol1 END IF FOR i = 1 TO nv x(i) = xopt(i) NEXT i GOSUB 70 fopt = f GOSUB cetak 'Eksplorasi 10 FOR i = 1 TO nv tandax(i) = 0 NEXT i
89
FOR i = 1 TO nv FOR j = 1 TO nv IF j = i THEN x(j) = xopt(j) + delx(j) ELSE x(j) = xopt(j) END IF NEXT j GOSUB 70 IF (f >= fopt) THEN 20 fopt = f xopt(i) = x(i) tandax(i) = 1 IF i = nv THEN 40 ELSE GOTO 30 20 x(i) = xopt(i) - delx(i) GOSUB 70 IF (f >= fopt) THEN 30 fopt = f xopt(i) = x(i) tandax(i) = -1 GOSUB cetak 30 NEXT i 40 FOR i = 1 TO nv IF ABS(tandax(i)) > .2 THEN 50 NEXT i IF sse < tol THEN 60 'Mengecilkan delta dan kembali ke eksplorasi FOR i = 1 TO nv delx(i) = delx(i) * ratio NEXT i GOTO 10 'Mengulang langkah sukses 50 FOR i = 1 TO nv x(i) = xopt(i) + delx(i) * tandax(i) NEXT i GOSUB 70 IF (f >= fopt) THEN 10 FOR i = 1 TO nv xopt(i) = x(i) NEXT i fopt = f GOSUB cetak GOTO 50
90
'Mencetak hasil akhir 60 PRINT #1, USING " #"; model; FOR i = 1 TO nv PRINT #1, USING "####.######"; xopt(i); x(i) = xopt(i) NEXT i GOSUB 70 PRINT #1, " "; sse er(model) = f cou = 1 GOSUB cetak PRINT g$ PRINT NEXT model PRINT #1, g$ PRINT #1, IF (er(1) > er(2)) THEN best(Ckat) = 2 ELSE best(Ckat) = 1 IF (er(best(Ckat)) > er(3)) THEN best(Ckat) = 3 IF (er(best(Ckat)) > er(4)) THEN best(Ckat) = 4 IF (er(best(Ckat)) > er(5)) THEN best(Ckat) = 5 PRINT #1, "Model yang terbaik adalah model:"; best(Ckat) PRINT #1, PRINT #1, NEXT Ckat END 'Fungsi yang dicari harga optimumnya 70 cou = cou + 1 sse = 0 FOR h = 1 TO mdat FOR k = 1 TO ndat yDO = (1 - xDO(k, h)) * C(h) yO2 = .5 * xDO(k, h) * C(h) pDO(k, h) = yDO * Pt pO2(k, h) = yO2 * Pt IF model = 1 THEN GOSUB 100 IF model = 2 THEN GOSUB 200 IF model = 3 THEN GOSUB 300 IF model = 4 THEN GOSUB 400 IF model = 5 THEN GOSUB 500 IF model = 6 THEN GOSUB 600 sse = sse + (rcal(k, h) - rdat(k, h)) ^ 2 NEXT k NEXT h f = sse RETURN
* x(4)) * pO2(k, h)) RETURN 500 rcal(k, h) = 2 * x(1) * pDO(k, h) / (1 + x(1) / x(2)) RETURN 600 rcal(k, h) = x(1) * pDO(k, h) ^ x(2) * pO2(k, h) ^ x(3) RETURN 'Header tampilan Header: PRINT PRINT USING "Hasil Optimasi # Variabel"; nv PRINT " Metode Hooke-Jeeves" PRINT " Perhitungan Model : 1-6" PRINT "---------------------------" PRINT RETURN 'Mencetak perhitungan optimasi cetak: IF (cou = 1) OR (cou MOD 2000 = 0) THEN FOR m = 1 TO nv PRINT USING "####.######"; xopt(m); NEXT m PRINT " "; fopt END IF RETURN
92
Lampiran 13. Contoh Perhitungan Tetapan Laju k dan Tetapan Setimbang Desorpsi K dengan Metode Hooke-Jeeves 4 Variabel dari Model Kinetika Terpilih dan Power Rate Law untuk Berbagai Suhu pada Katalis 1,5 % Co3O4/Zeolit.
CLS PRINT "Disusun oleh : Bambang Priyambudi" PRINT "NIM : 4350402011" PRINT 'Program Hooke-Jeeves N Variabel 'untuk Mencari Variabel 2 Model 'Inisialisasi nv = 4 cdo = 3 Pt = 1 g$ = STRING$(75, "-") FOR i = 1 TO nv READ axopt1(i), adelx1(i) NEXT i DATA 1,.001,30,.001,30,.001,6,.0001 READ aratio1, atol1 DATA .5,1e-2 FOR i = 1 TO nv READ axopt2(i), adelx2(i) NEXT i DATA 1e-7,.001,0.214010,.001,-0.199010,.001,2,0.01 READ aratio2, atol2 DATA .5,1e-2 'Menyimpan file INPUT "Masukkan nama file"; nm$ OPEN nm$ FOR OUTPUT AS #1 'Membaca kecepatan reaksi FOR k = 1 TO cdo READ rdat1(k) NEXT k 'Kecepatan reaksi pada suhu 473 K DATA 0.05239,0.05316,0.03461 FOR k = 1 TO cdo READ rdat2(k) NEXT k
93
'Kecepatan reaksi pada suhu 573 K DATA 0.04697,0.04513,0.03413 FOR k = 1 TO cdo READ rdat3(k) NEXT k 'Kecepatan reaksi pada suhu 673 K DATA 0.04607,0.04076,0.03311 FOR k = 1 TO cdo READ rdat4(k) NEXT k 'Kecepatan reaksi pada suhu 773 K DATA 0.04265,0.03572,0.02955 'Membaca konversi Dinitrogen Oksida FOR k = 1 TO cdo READ xDO1(k) NEXT k 'Konversi Dinitrogen Oksida pada suhu 473 K DATA 56.4833e-2,68.7736e-2,55.9729e-2 FOR k = 1 TO cdo READ xDO2(k) NEXT k 'Konversi Dinitrogen Oksida pada suhu 573 K DATA 61.3450e-2,70.7208e-2,66.8601e-2 FOR k = 1 TO cdo READ xDO3(k) NEXT k 'Konversi Dinitrogen Oksida pada suhu 673 K DATA 70.6755e-2,75.0327e-2,76.1765e-2 FOR k = 1 TO cdo READ xDO4(k) NEXT k 'Konversi Dinitrogen Oksida pada suhu 773 K DATA 75.1355e-2,75.5279e-2,78.0964e-2 'Membaca konsentrasi Dinitrogen Oksida FOR h = 1 TO cdo READ C(h) NEXT h DATA .995,.995,.995 'Membaca suhu FOR k = 1 TO 4 READ T(k) NEXT k DATA 473,573,673,773
94
PRINT #1, USING "Hasil Optimasi # Variabel"; nv PRINT #1, " Metode Hooke-Jeeves" PRINT #1, "Perhitungan Model : 4&6" PRINT #1, "--------------------------" PRINT #1, GOSUB Header FOR Model = 1 TO 2 IF Model = 1 THEN mkin = 4 ELSE mkin = 6 PRINT #1, "Model Kinetika"; mkin PRINT "Model Kinetika"; mkin PRINT #1, g$ PRINT #1, " Suhu"; FOR i = 1 TO nv PRINT #1, USING " x(#)"; i; NEXT i PRINT #1, " SSE" PRINT #1, g$ FOR Tk = 1 TO 4 IF (Tk = 1) THEN FOR k = 1 TO cdo rdat(k) = rdat1(k) xDO(k) = xDO1(k) NEXT k ELSE IF (Tk = 2) THEN FOR k = 1 TO cdo rdat(k) = rdat2(k) xDO(k) = xDO2(k) NEXT k ELSE IF (Tk = 3) THEN FOR k = 1 TO cdo rdat(k) = rdat3(k) xDO(k) = xDO3(k) NEXT k ELSE FOR k = 1 TO cdo rdat(k) = rdat4(k) xDO(k) = xDO4(k) NEXT k END IF END IF END IF
95
PRINT "Perhitungan suhu:"; T(Tk) PRINT g$ FOR i = 1 TO nv PRINT USING " x(#)"; i; NEXT i PRINT " SSE" PRINT g$ cou = 0 IF Model = 1 THEN FOR i = 1 TO nv xopt(i) = axopt1(i) delx(i) = adelx1(i) NEXT i ratio = aratio1 tol = atol1 ELSE FOR i = 1 TO nv xopt(i) = axopt2(i) delx(i) = adelx2(i) NEXT i ratio = aratio2 tol = atol2 END IF FOR i = 1 TO nv x(i) = xopt(i) NEXT i GOSUB 70 fopt = f GOSUB cetak 'Eksplorasi 10 FOR i = 1 TO nv tandax(i) = 0 NEXT i FOR i = 1 TO nv FOR j = 1 TO nv IF j = i THEN x(j) = xopt(j) + delx(j) ELSE x(j) = xopt(j) END IF NEXT j GOSUB 70 IF (f >= fopt) THEN 20 fopt = f
96
xopt(i) = x(i) tandax(i) = 1 IF i = nv THEN 40 ELSE GOTO 30 20 x(i) = xopt(i) - delx(i) GOSUB 70 IF (f >= fopt) THEN 30 fopt = f xopt(i) = x(i) tandax(i) = -1 GOSUB cetak 30 NEXT i 40 FOR i = 1 TO nv IF ABS(tandax(i)) > .2 THEN 50 NEXT i IF sse < tol THEN 60 'Mengecilkan delta dan kembali ke eksplorasi FOR i = 1 TO nv delx(i) = delx(i) * ratio NEXT i GOTO 10 'Mengulang langkah sukses 50 FOR i = 1 TO nv x(i) = xopt(i) + delx(i) * tandax(i) NEXT i GOSUB 70 IF (f >= fopt) THEN 10 FOR i = 1 TO nv xopt(i) = x(i) NEXT i fopt = f GOSUB cetak GOTO 50 'Mencetak hasil akhir 60 PRINT #1, USING " ###"; T(Tk); FOR i = 1 TO nv PRINT #1, USING "####.######"; xopt(i); x(i) = xopt(i) NEXT i GOSUB 70 PRINT #1, " "; sse cou = 1 GOSUB cetak PRINT g$ PRINT
97
SLEEP (1) NEXT Tk PRINT #1, g$ PRINT #1, NEXT Model END 'Fungsi yang dicari harga optimumnya 70 cou = cou + 1 sse = 0 FOR k = 1 TO cdo yDO = (1 - xDO(k)) * C(k) yO2 = .5 * xDO(k) * C(k) pDO(k) = yDO * Pt pO2(k) = yO2 * Pt IF Model = 1 THEN GOSUB 100 IF Model = 2 THEN GOSUB 200 sse = sse + (rcal(k) - rdat(k)) ^ 2 NEXT k f = sse RETURN 100 rcal(k) = 2 * x(1) * pDO(k) / (1 + (x(1) / x(2)) * pDO(k) + (x(1) / x(3) * x(4))
* pO2(k)) RETURN 200 rcal(k) = x(1) * pDO(k) ^ (.21401) * pO2(k) ^ (-.19901) RETURN 'Header tampilan Header: PRINT PRINT USING "Hasil Optimasi # Variabel"; nv PRINT " Metode Hooke-Jeeves" PRINT "Perhitungan Model: 4&6" PRINT "--------------------------" PRINT RETURN 'Mencetak perhitungan optimasi cetak: IF (cou = 1) OR (cou MOD 400 = 0) THEN FOR m = 1 TO nv PRINT USING "####.######"; xopt(m); NEXT m PRINT " "; fopt END IF RETURN
98
Lampiran 14. Contoh Perhitungan A, E, ΔH dan ΔS dengan Metode Regresi Linear untuk Model Kinetika Terpilih dan Power Rate Law pada Katalis 1,5 % Co3O4/Zeolit.
CLS PRINT "Disusun oleh : Bambang Priyambudi" PRINT "NIM : 4350402011" PRINT 'Program Regresi Linear 'untuk Menghitung A,E,^H,^S 'Inisialisasi n = 4 'Menyimpan file INPUT "Masukkan nama file"; nm$ OPEN nm$ FOR OUTPUT AS #1 'Membaca tetapan laju k2 FOR k = 1 TO n READ X1(k), Y1(k) NEXT k 'Tetapan laju untuk konsentrasi katalis 1,5 % DATA 473,0.057009,573,0.062009,673,0.078009,773,0.077009 'Membaca tetapan laju k3 FOR k = 1 TO n READ X2(k), Y2(k) NEXT k 'Tetapan laju untuk konsentrasi katalis 1,5 % DATA 473,29.059517,573,29.063515,673,29.077507,773,29.078506 'Membaca tetapan laju k1 FOR k = 1 TO n READ X3(k), Y3(k) NEXT k 'Tetapan laju untuk konsentrasi katalis 1,5 % DATA 473,29.059517,573,29.063515,673,29.078506,773,29.076508 'Membaca tetapan setimbang desorpsi K3 FOR k = 1 TO n READ X4(k), Y4(k) NEXT k 'Tetapan setimbang desorpsi untuk konsentrasi katalis 1,5 % DATA 473,6.094428,573,6.093727,673,6.092626,773,6.092525 'Membaca tetapan laju k (Power Law)
99
FOR k = 1 TO n READ X5(k), Y5(k) NEXT k 'Tetapan laju untuk konsentrasi katalis 1,5 % DATA 473,.045,573,.043,673,.044,773,.041 PRINT USING "Regresi Linier # Data"; n PRINT "----------------------------" PRINT FOR proses = 1 TO 5 IF (proses = 1) THEN FOR k = 1 TO n Xi(k) = X1(k) Yi(k) = Y1(k) NEXT k ELSE IF (proses = 2) THEN FOR k = 1 TO n Xi(k) = X2(k) Yi(k) = Y2(k) NEXT k ELSE IF (proses = 3) THEN FOR k = 1 TO n Xi(k) = X3(k) Yi(k) = Y3(k) NEXT k ELSE IF (proses = 4) THEN FOR k = 1 TO n Xi(k) = X4(k) Yi(k) = Y4(k) NEXT k ELSE FOR k = 1 TO n Xi(k) = X5(k) Yi(k) = Y5(k) NEXT k END IF END IF END IF END IF FOR i = 1 TO n
100
Y(i) = LOG(Yi(i)) X(i) = 1 / Xi(i) NEXT i sX = 0: sXX = 0: sY = 0: sXY = 0 FOR i = 1 TO n sX = sX + X(i): sXX = sXX + X(i) * X(i): rX = sX / n sY = sY + Y(i): rY = sY / n sXY = sXY + X(i) * Y(i) NEXT i B1 = (n * sXY - (sX * sY)) / (n * sXX - (sX) ^ 2) B0 = rY - B1 * rX A = EXP(B0) E = -B1 * (8.314) / (1000) H = -B1 * (8.314) / (1000) S = B0 * (8.314) jral = 0 FOR i = 1 TO n kcal(i) = A * EXP(B1 / Xi(i)) ral(i) = ABS(kcal(i) - Yi(i)) * 100 / Yi(i) jral = jral + ral(i) NEXT i rral = jral / n IF proses = 1 THEN PRINT "Dari tetapan laju k2 :" ELSE IF proses = 2 THEN PRINT "Dari tetapan laju k3 :" ELSE IF proses = 3 THEN PRINT "Dari tetapan laju k1 :" ELSE IF proses = 4 THEN PRINT "Dari tetapan setimbang desorpsi K3 :" ELSE PRINT "Dari tetapan laju k (Power Law):" END IF END IF END IF END IF PRINT " Y ="; B0; "+"; B1; " X" IF (proses = 4) THEN PRINT " ^S/R ="; B0 PRINT USING " ^S = ##.#### J/mol.K"; S PRINT " -^H/R="; B1 PRINT USING " ^H = ##.#### kJ/mol"; H;
101
PRINT " Rerata ralat="; rral; "%" ELSE PRINT " A ="; A PRINT " -E/R="; B1 PRINT USING " E = ###.##### kJ/mol"; E; PRINT " Rerata ralat="; rral; "%" END IF PRINT NEXT proses END
102
Lampiran 15. Alat-alat Penelitian.
NOVA 1200e (NO Void Analyse )-Quantachrome instrument