Julien Viret 26/ 1 Caractérisation de matériaux avancés à faible permittivité par Spectroscopie Temporelle d’Annihilation de Positons (PALS) Encadrement : N.D. Alberola, C. Bas (LMOPS) D. Sillou (LAPP) Julien Viret
Julien Viret 26/11/2003
1
Caractérisation de matériaux avancés
à faible permittivité par Spectroscopie
Temporelle d’Annihilation de Positons
(PALS)
Encadrement : N.D. Alberola, C. Bas (LMOPS)
D. Sillou (LAPP)
Julien Viret
Julien Viret 26/11/2003
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LMOPS Bourget du Lac _ LAPP Annecy le VieuxETH Zurich _ INR Moscou _ CERI Orleans
CEA/LETI de Grenoble
Physique fondamentale :• Extra dimension• Mirror Universe
• Mirror Dark Matter
Physique de l’Orthopositronium
Physique des matériaux : • Caractérisation de Polymères et de matériaux
Low-k
Faisceau PulséPhysique des matériaux : • Caractérisation de Polymères et de matériaux Low-k
Physique fondamentale :
• Extra dimension
• Mirror Universe• Mirror Dark Matter
Julien Viret 26/11/2003
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OM : Microscopie OptiquenS : Diffusion de NeutronsTEM : Microscopie Electronique par
TransmissionSTM : Microscopie par Effet TunnelAFM : Microscope à Force AtomiqueXRS : Diffusion de Rayons XPAS : Spectroscopie d’Annihilation
de Positons
Taille des défauts accessibles par les différentes techniques en fonction de la profondeur accessible à
l’analyse
(issu du site du Lawrence Livermore Laboratory – University of California - USA)
Région intéressante du point de vue de l’industrie des substrats semi-conducteurs et de l’interconnexion des composants.
Caractérisation de Polymères et de matériaux Low-k
k => permittivité
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Principe physique
Positon
Annihilation directe
Mise au point et réalisation d’un détecteur, PALS (Positron Annihilation Lifetime Spectroscopy) permettant la caractérisation de matériaux nanoporeux.
= 125 ps
= 142000 ps
Dans les matériauxt < 142000 ps
Pick offOrthoPositronium
ParaPositronium OrthoPositronium
Positronium
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Source 22Na
Échantillon
Thermalisation Diffusion
Positron
= 1,28 Mev
Annihilation
= 511 Kev
= 511 Kev
Principe de mesure du temps de vie
e-
e+
Oth
Pick Off
= 511 Kev
= 511 Kev
e-
e+
Oth
e-
e+
Oth
e-
e+
Oth
e-
e+
Oth
e-
e+
Oth
e+
e-e+
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Spectre de la mesure du temps de vie
Nbre coups
(log)
t
e+e- : annihilation directe
e+e- : parapositronium => 125ps
Composantes rapides
Composante lente : orthoPositronium
Composante orthopositronium max => 142ns
time [ns]1086420-2
Co
un
ts
450 000300 000150 000
Res
idu
als
pPs (1) e+ (2) oPs ( 3)
Sumfiles 1 to 60 - film de kapton
Besoin d’un grand nombre d’évènements : 1 000 000
=> Déconvolution
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Précision de la mesure
0,E+00
1,E+03
2,E+03
3,E+03
0 100 200 300 400 500 600
Energie des positons (keV)
Inten
sité (
u.a.)
avec :
P(x)ex )()..(.16)( 43,1max
31 MeVEcmgcm
Le profil d’implantation des positons émis peut être décrit par :
22Na
d = 1,3 g/cm3
0
20
40
60
80
100
0 200 400 600 800 1000
Epaisseur du matériau (m)
Frac
tion
de p
osito
ns s
topp
és
(%)
densité = 1,2
densité = 3
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Capacité de la mesure du PALS
Détection de la taille des pores : • Détecte jusqu’à une profondeur de 700µm pour une densité de
1,3 g/cm3• Détecte des tailles de pores allant de 0,1nm à qqs nm.
1
3 ΔRR
R2πsin
2π
1
ΔRR
R10,5τ
Tailles des pores : Modèle de Tao-Eldrup
RoPsR
Polymère
Nuageélectronique
1.1 Å
[*] J. Chem. Phys.(1972) 56, 5499 Chem. Phys. (1981) 63, 51
3τ en ns
R eno
Ao
AR = 1,66
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BaF2
Compton
5
0
4
3
2
1
0
N(t)
104
500 1000
Photo électrique
1,27MeV
0,511 MeV
BC422
0
3
2,5
2,5
0,5
2
1
0 500 1200
0,511 MeV
1,27MeV
1000
Principe du PALSInorganiq
ueOrganiq
ue
BaF2 BC 422
Temps de décroissance (ns) 0,7 1,6
Pic d’émission l (nm) 220 370
Rendement lumineux (relatif au NaI) en %
5 25
Photo-fraction (%) 19 0Photo-Multiplicateur Scintillateur
Le Détecteur est formé par :
Marque et
référence
Domaine
spectral (nm)
QE (%)
Gain
Temps de
montée (ns)
Temps de
transit moyen (ns)
TTS (ns)
PhilipsXP2020
Q
150 – 650
17 / 220n
m
40.106
1,5 280,25
Scintillateur + PM
Nbr photonsdétectés N
Résolution en temps :
Julien Viret 26/11/2003
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Exemple de detecteurs “Classique”
PALS à deux détecteurs :
Lifetime
To
T1t
t
PM Start1,28 MeV
PM Stop0,511 MeV
Sandwich source e+ 22Na entre deux échantillons.
DiscriminateurA fraction Cst
To T1
DiscriminateurA fraction Cst
Nbr d’impulsio
ns
Numéro de canal (énergie cedée)
22NaScintillateur Plastique
Ref : Mesure faite à Orleans
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PALS au LAPP
Ordinateur
Energie
T1-T0
T2-T0
1 2
Discri 1 Discri 2
Temps
Coïncidence
T0T1 T2
T0
Discri 1
Discri 2t
t
t
T1
T2
t
t
1) Acquisitions des évènements sur disque
3) Définition d’un trigger en coïncidence
Taux comptage X2 (1 000 000 évènements)
2) Mesure des temps et des énergies
Seuil, Stabilité => Off Line
Déclenchement sur n’importe quel détecteur
Julien Viret 26/11/2003
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Amélioration de la quantité de lumière collectée :Contact optique et enrobage du cristal
Scintillateur + PM
Nbr photonsdétectés
N
Si N alors la résolution s’améliore
Matière enrobante Mylar Aluminé
Millipore
Tedlar blanc
Tedlar noir
Tavek
Teflon
Julien Viret 26/11/2003
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Mesure de la résolution avec du 60Co
Seuil
60Co Resolution avec du 60CoFWHM = 170ps = 72ps
Julien Viret 26/11/2003
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Résolution mesurée sur 60Co
année
AuteurFWHM avec
du 60Co
Type de
cristalTaille des cristaux
1999Becvar, Cizek
235ps BaF2Diam 25 mm, haut 10 mmDiam 25 mm, haut 10 mm
2000 Cizek 220ps BaF2
Diam 25 mm, haut 12 mm => startDiam 25mm 40mm,haut 25 mm => stop
2001H.Saito(digital)
140 _ 170ps
BaF2Diam 28 mm, haut 20 mmDiam 28 mm, haut 10 mm
2003 Barthe 218psPlastiq
ueBC422
Diam 40 mm, haut 30 mmDiam 30 mm, haut 20 mm
2003Viret et
al170ps BaF2
Cube 15 mm par 15 mm, haut 20mm
Julien Viret 26/11/2003
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Conclusions
Notre PALS PALS “classique”Détecteurs doubles (à la fois
Start et Stop)=> Angle solide X2
détecteurs dédiés (un Start et un Stop)
Enregistrement des évènements sur disque
=> Analyse off line
Tracé direct du temps de vie=> Histogramme
1 Seuil minimum, ajustement en software
=> Analyse off line
Seuils fixes en énergie=> Encadrement 511 keV et 1,28MeV
Mesure de l’énergie=> Analyse off line
Bruit de fond diminué (coïncidence)
Beaucoup de temps morts=> Start sans Stop
Julien Viret 26/11/2003
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Ajout du faisceau de positon pulsé.
Améliorer la collection de lumière => améliorera la résolution en temps.
Ajout d’un contrôle des gains de PM.
Possibilité de s’affranchir du CFD grâce à l’analyse off line ?
Possibilité d’ajouter des détecteurs pour améliorer le taux de comptage.
Perspectives
Ajout du faisceau de positon pulsé.
Améliorer la collection de lumière => améliorera la résolution en temps.
Ajout d’un contrôle des gains de PM.
Possibilité de s’affranchir du CFD grâce à l’analyse off line ?
Possibilité d’ajouter des détecteurs pour améliorer le taux de comptage.
Validation du banc : _ Étude croisée avec d’autres Laboratoires.
_ Comparaison avec d’autres techniques.
Validation du banc : _ Étude croisée avec d’autres Laboratoires.
_ Comparaison avec d’autres techniques.
18 Julien Viret 26/11/2003
22Na (90,4%) 22Ne* + e+ + ν
22Ne* 22Ne + γ(1,28Mev)
22Na2,602 a
22Ne
+
(1,27 MeV)
0,E+00
1,E+03
2,E+03
3,E+03
0 100 200 300 400 500 600
Energie des positons (keV)
Inte
nsi
té (
u.a
.)
Source 22Na
19 Julien Viret 26/11/2003
Radioisotope
Fraction de positon
(%)Temps
Emax des positons
émis
E (MeV)
C11 99 20 mois 0,977
Na22 90 2,7 ans 0,54 1,28
TI44 88 47 ans 1,47 1,16
NI57 46 36 heures 0,4 1,4
CO58 15 71 jours 0,48 0,81
CU64 19 12,8 heures
0,66
Zn65 1,7 245 jours 0,33
Ga68 88 275 jours 0,98
Choix des IsotopesChoix des Isotopes
20 Julien Viret 26/11/2003
Effet photo-
électrique
Effet Compt
on
Effet de pair
Énergie (MV)
Probabilité
Participation des divers effetsParticipation des divers effets
21 Julien Viret 26/11/2003
Électron éjecté
(=photo-électron)
1- Expulsion d’un électron
Photon incident
2- Comblement de l’orbitale
3- émission d’un photon de fluorescence
Effet Photo électriqueEffet Photo électrique
22 Julien Viret 26/11/2003
)cos1(10
EEC
Énergie transmise :
2
cmhe
Photon incident
Photon dévié
Projection d’un électron
h
h’
T
T=Ec(1-cos)
21
2 0max ET
Effet ComptonEffet Compton
23 Julien Viret 26/11/2003
Energie keV
Intensité relative
300
511
Un Photo-électrique :
Un Compton :
Deux Compton :
Intensité relative
300
511
Energie keV
Simple Compton
Double Compton
BaF2Compton
5
4
3
2
1
0
N(t)
104
0 500 1000
Photo électrique
1,27MeV
0,511 MeV
Double ComptonDouble Compton
24 Julien Viret 26/11/2003
124(%) )(SkeQE
Ske en mA/W
en nm30
80
220 400
• A 400nm => QE=24,8%
• A 220nm => QE=17%
Rendement quantique pour le XP 2020QRendement quantique pour le XP 2020Q
25 Julien Viret 26/11/2003
changement de discriminateur à fraction constante => meilleur walk donc meilleure résolution.
Réglage du Walk
Seuil à fraction Cst
t
Nbr d’impulsio
ns
Sélection de la voie stop
Sélection de la voie start
Numéro de canal (énergie cédée)
CFDCFD
26 Julien Viret 26/11/2003
temps
Am
plit
ud
eSignaux à l’entrée
1
temps
Am
plit
ud
eAtténuation d’une partie du signalFraction constante
2
temps
Am
plit
ud
e
Inversion et retard de l’autre partie du signal
3
retard
temps
Am
plit
ud
e
Sommation
4
Retard
Atténuateur
Inverseur
+
Discrimination lors du passage a
zéro
Réglage du WALK :
temps
Am
plit
ud
e
Tension de walk
Discriminateur à fraction ConstanteDiscriminateur à fraction Constante
27 Julien Viret 26/11/2003
P(t)dt = et
1)(.0
dttPtt
20
22 2)(.
dttPtt22
222 112
tt
nttt n..21 n
=> n
Nbr événements
Temps de vie
=>
Calcul de la résolution en tempsCalcul de la résolution en temps
28 Julien Viret 26/11/2003
Energie de thermalisation = KT 30010.65,85
KTE
eVE 026,0
Calcul thermalisationCalcul thermalisation
29 Julien Viret 26/11/2003
Marque et référence
Domaine
spectral (nm)
QE (%) Gain
Temps de
montée (ns)
Temps de transit moyen
(ns) TTS (ns)
HamamatsuR7400U 06
160 – 650
11 / 220nm 0,7.106 0,78 5,4 0,23
HamamatsuR5900U 06
160 – 650
11 / 220nm 2.106 1,48 ? 0,26
HamamatsuR2083Q
160 – 650
15 / 220nm 2,5.106 0,7 16 0,37
PhilipsXP2020Q
150 – 650
17 / 220nm 40.106 1,5 28 0,25
t
Temps de transit moyen
T moyen
TTS
Anode
Signal
Dynodes multiplicatricesPhoto
cath
od
e
Photons lumineux
Choix des PMChoix des PM
Julien Viret 26/11/2003
30
La situation expérimentale n’est pas très claire.La précision de la mesure est de 200 ppm alors que la précision théorique est de 2 ppmLe but est donc d’améliorer QED:
Durée de vie de l’OrthoPositronium
Julien Viret 26/11/2003
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Théorie :Une particule neutre peut disparaître dans une extra dimension.
=> l’OrthoPositronium est donc un bon candidatbesoin de mesurer 10-8 ... 10-9 positons
Actuellement les mesures se font sur une source avec environ 10-6 positons sous gaz.
Thèse de Paolo Crivelli : cherche à atteindre les 10-8 ... 10-9
Contact : [email protected]èse encadrée par : A.Roubia (ETH Zurich) et S.Gnenenko
Extra dimension
Julien Viret 26/11/2003
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Univers Miroir
A.Roubia (ETH Zurich), S.Gnenenko (INR Moscou)
Modèle expliquant la dissymétrie de l’univers (parité) :
Le complément de la parité violée serait dans un “monde miroir” où l’OrthoPositronium peut aussi disparaître. Ceci est dû au fait que le monde miroir et le notre seraient couplés par la gravité mais également par un faible couplage électromagnétique qui subsiste.
e+
e-
e+
e-
’ • Mécanisme d’oscillation• Besoin d’un Faisceau• Besoin du vide