Hydrodynamik und Stoffaustausch in einem gerührten Miniplantextraktor der Bauart Kühni Vom Fachbereich für Maschinenbau und Verfahrenstechnik der Technischen Universität Kaiserslautern zur Erlangung des akademischen Grades Doktor der Ingenieurwissenschaften (Dr.-Ing.) genehmigte Dissertation vorgelegt von Dipl.-Ing. Peter Kolb aus Heidelberg Eingereicht am: 15. Januar 2004 Mündliche Prüfung am: 23. April 2004 Promotionskommission: Vorsitzender: Prof. Dr.-Ing. J. C. Aurich Referenten: Prof. Dipl.-Ing. Dr. techn. H.-J. Bart Prof. Dr.-Ing. F. Ebert Kaiserslautern 2004
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Hydrodynamik und Stoffaustausch in einem gerührten Miniplantextraktor der Bauart Kühni
Vom Fachbereich für Maschinenbau und Verfahrenstechnik der Technischen Universität Kaiserslautern zur Erlangung des akademischen Grades
Doktor der Ingenieurwissenschaften (Dr.-Ing.)
genehmigte Dissertation
vorgelegt von Dipl.-Ing. Peter Kolb
aus Heidelberg
Eingereicht am: 15. Januar 2004 Mündliche Prüfung am: 23. April 2004 Promotionskommission: Vorsitzender: Prof. Dr.-Ing. J. C. Aurich Referenten: Prof. Dipl.-Ing. Dr. techn. H.-J. Bart Prof. Dr.-Ing. F. Ebert
Kaiserslautern 2004
Vorwort
Die vorliegende Arbeit entstand während meiner Tätigkeit als wissenschaftlicher Mitarbeiter am
Institut für Thermische Verfahrenstechnik der Universität Kaiserslautern. Viele Menschen ha-
ben mich begleitet, unterstützt und immer wieder ermutigt, nach vorne zu blicken und meine
Ziele weiter zu verfolgen.
Mein besonderer Dank gilt zunächst meinem Doktorvater, Herrn Professor Dr.- Ing. Hans-Jörg
Bart, für die Zusammenarbeit in den zurückliegenden Jahren. Großen Dank gebührt auch Herrn
Prof. Dr.-Ing. F. Ebert als Koreferent der vorliegenden Arbeit und Herrn Prof. Dr.-Ing. J. C. Au-
rich als Vorsitzenden der Prüfungskommission. Beide haben durch die schnelle und unkompli-
zierte Abwicklung der Prüfung entscheidend zum positiven Abschluss der Arbeit beigetragen.
Bedanken möchte ich mich für die Unterstützung der beteiligten Industriepartner. Namentlich
möchte ich Herrn Dr. Schenkel (Novartis), Herrn Jeisy, Herrn Dr. Proplesch (DSM Nutritional
Products, ehemals Roche Vitamins), Herrn Dr. Rose (Lonza), Herrn Dr. Fischer und Herrn
Bühlmann (Kühni AG) nennen. Die offene und vertrauensvolle Zusammenarbeit sowie die kon-
struktiven Diskussionen haben diese Arbeit sehr befruchtet. Weiteren Dank gebührt den Ver-
antwortlichen der „Kommission für Technik und Innovation (KTI), Schweiz“, die mit der Be-
reitstellung der finanziellen Mittel diese Arbeit ermöglichten.
Den vielen, ehemaligen Kolleginnen und Kollegen sowie allen Mitarbeiterinnen und Mitarbei-
tern des Institutes danke ich für die kollegiale und konstruktive Zusammenarbeit und das kame-
radschaftliche Arbeitsklima. Bedanken möchte ich mich auch bei allen Studierenden die mich
über Studien- und Diplomarbeiten unterstützt haben.
Der größte Dank gebührt allerdings meiner Familie, die mich auf meinem bisherigen Weg be-
dingungslos unterstützt und das Erreichen meiner Ziele erst ermöglicht haben.
Kaiserlautern, im Juni 2004 Peter Kolb
Abstract In the design of commercial installations involving the unit operation extraction, particularly
new processes, the use of lab-scale continuous plants (miniplants) without piloting finds increas-
ing application. The reasons are the reduction of costly and time consuming experiments in pilot
plants, which leads to a cheaper and faster realisation of the industrial process.
For the first time, the hydrodynamics and mass transfer in a liquid-liquid Kühni miniplant ex-
traction column with an inner diameter of 32 mm have been studied with a view to improve its
performance. To this end measurement techniques for determining hydrodynamic parameters
have been adapted.
Experiments were conducted with the test system recommended by the EFCE water-butylacetate
with acetone as transfer component. This system shows a strong sensitivity of its coalescence
behaviour mainly influenced by some ionic contamination and the instability of the butylacetate.
Systems with poor coalescence show an axial variation in holdup, while in good coalesceing
systems these effects can not be observed. Effects of variation of plate free area on capacity
were investigated. The throughput data for plate free area over 30% is comparable to a pilot col-
umn size (DN 150) and can be expressed with the energy input per unit of contactor volume.
Experiments with mass transfer showed a remarkable performance of the miniplant column with
HETP values up to 8.5. The higher efficiency of the miniplant extractor, compared to the pilot
column, can be attributed to miner backmixing effects.
In order to quantify this backmixing phenomena and to get a deeper insight in the complex be-
haviour of the flow, flow pattern calculations have been made, based on Computational Fluid
Dynamics simulations. In a theoretical analysis of the CFD-data, it has been shown, that it is
possible to predict dispersion coefficients for the miniplant extractor using CFD. Similar calcu-
lations for the pilot column failed caused by the special axial flow. However single phase simu-
lations were successful in calculating the radial discharge flow rate and the power number of the
stirrer. Additionally single drop simulations were carried out to predict the the mean rising time
of single droplets through the compartment. It is possible to describe the distribution of the
droplet residence time, but the interaction wall-droplet has to be adapted.
Die anwachsende Globalisierung der Märkte und die daraus resultierende Konkurrenzsituation
zwingt die Industrie, insbesondere die chemische und pharmazeutische, zu immer weitgehende-
ren Schritten die Rentabilität ihrer Produkte, ihre Time-to-market-Zeiten sowie die Produktions-
verfahren zu verändern. Erfolgreiche Forschungsprodukte müssen in rasanter Geschwindigkeit
bis zur Marktreife entwickelt werden. Weiterhin spielt das gestiegene Umweltbewusstsein der
Gesellschaft und die veränderte Wahrnehmung der Öffentlichkeit eine bedeutende Rolle. Die-
sem Trend entsprechend verpflichteten sich auf dem Gipfel in Rio de Janeiro 1992 die reichen
Industrienationen in einer Art "Pflichtenheft"(Agenda 21), nicht mehr auf Kosten der dritten
Welt, künftiger Generationen oder Umwelt zu wirtschaften und zu leben. "Sustainability Re-
ports" (Nachhaltigkeitsberichte), wie sie neuerdings zum Beispiel von BASF, Henkel etc. veröf-
fentlicht werden, entsprechen daher einer neuen Unternehmensmaxime [84].
Im Bereich der stoffwandelnden Industrie lassen sich als Konsequenz dieser Ziele verschiedene
Maßnahmen ableiten. Als Wesentlichste ist die konsequente Weiterführung der in den 70er Jah-
ren eingeleiteten Wärme- und Stoffintegration zu nennen. Durch die daraus resultierenden kom-
plexen Wechselwirkungen der Anlagen wurde der Modellierung und damit der Simulation ein
besonderer Stellenwert eingeräumt. Heutzutage existieren daher für die am meisten eingesetzte
Unit Operation, die Rektifikation, schon bereits leistungsfähige stationäre, aber auch dynami-
sche Simualtoren. Der im Vergleich zur Rektifikation kleine Bereich der Extraktion ist dort bei
weitem noch nicht so weit fortgeschritten. Phänomenlogische Aspekte wie Benetzung, Koales-
zenz, etc. sind bisweilen unzureichend verstanden und geschweige denn modellierbar. Konse-
quenterweise erfordert die Verfahrensentwicklung, die einen Extraktionsprozess beinhaltet, und
die spätere Auslegung der Extraktionsstufe immer zeit- und kostenaufwendige Experimente.
Auch in der notwendigen Versuchstechnik zeichnet sich dieser Unterschied zwischen den Unit
Operations ab. Um den Aufwand bei der Verfahrensentwicklung deutlich zu reduzieren, wurde
in den letzten Jahren eine neue Versuchstechnik, die so genannte Miniplanttechnik, entwickelt
[9], [44], [88]. Eine Miniplant stellt in der Regel eine miniaturisierte Anlage dar, die alle Ver-
fahrensschritte des geplanten technischen Prozesses umfasst. Nach Steude et al. 1997 [81] sind
2
weitere Hauptcharakteristika dieser Versuchstechnik, dass die verwendeten Apparate den ge-
bräuchlichen Labormaßstäben entsprechen und die Mengenströme unterhalb 10 l/h liegen. Die
Anlagen zeichnen sich im Vergleich zu üblichen Technikumsanlagen in einem geringen Platz-
bedarf aus, zur Erzielung reproduzierbarer Ergebnisse werden die kontinuierlichen als auch dis-
kontinuierlichen Apparaturen weitestgehend voll automatisiert und es werden standardisierte
resp. wieder verwendbare Bauteile eingesetzt. Neben dem Vorteil geringerer Mengen - oft ste-
hen in der pharmazeutischen Industrie die notwendigen Mengen an Einsatzprodukten gar nicht
zur Verfügung - zeichnen sich Miniplantanlagen im Bereich der Feasibility („Machbarkeits”-)
Studien, in der Bereitstellung von Kleinst-/Mustermengen und in der Verfahrensoptimierung aus
[4]. Des Weiteren können Kleinstanlagen im Labor (Ex-freier Bereich) betrieben werden, womit
im Fall des Verzichts einer Pilotanlage Zeitersparnisse von 1 bis 2 Jahren resultieren. Die kürze-
ren Entwicklungszeiten verringern das wirtschaftliche Risiko des Gesamtvorhabens und verbes-
sern deutlich die Wirtschaftlichkeitskennzahlen, wie Break-Even-Punkt und innere Verzinsung.
Bei Entwicklungskosten im pharmazeutischen Bereich von 1 bis 2 Milliarden US-Dollar eines
Produktes und der Tatsache, dass 5 von 6 Entwicklungsprojekten nicht zum Abschluss gebracht
werden, liegen die geschilderten Vorteile von Minplants auf der Hand [72]
In einer neueren Arbeit von Zlokarnik 2003 [90] wird insbesondere der Aspekt der
Maßstabsübertragung basierend auf Experimenten in Miniplantanlagen diskutiert. Es wird
betont, dass die Technik geeignet ist, die Machbarkeit von Synthesen unter Beweis zu stellen
und zur modellmäßig richtigen Erfassung der Vollständigkeit aller Verfahrensschritte, die im
homogenen Medium ablaufen, bzw. bei denen es auf die Mikromischung ankommt. Auch jene
Schritte, die maßstabsabhängig sind, werden im Mini-Maßstab zufrieden stellend ablaufen, weil
deren Maßstabsabhängigkeit im Kleinstmaßstab nicht zum Ausdruck kommen kann, aber daraus
dürfen laut Zlokarnik keine Aussagen für die Modellübertragung gezogen werden. Dagegen
betont Wörz 2000 [88] in seiner Arbeit, dass der wesentliche Grund für den Betrieb einer
Miniplant nicht in der Untersuchung der Scaleup-Problematik liegt, sondern vielmehr in der
Untersuchung von Rückführ- bzw. Wechselwirkungsproblemen.
Auch im Bereich der Extraktion wird versucht, diese Technik einzusetzen, doch der breite Ein-
satz scheiterte bisher an zwei wesentlichen Punkten: Zunächst ist der Mangel an typischen Ex-
traktionsapparaten im Miniplantmaßstab zu erwähnen. Hier ist festzustellen, dass infolge der
hohen flächenbezogenen Durchsätze in Extraktionsapparaten für die typischen Mengenströme
nur Apparate mit kleinsten Abmessungen (kleiner als Nenndurchmesser 30 mm) in Frage kom-
men. In diesem Bereich ist mit deutlich größeren Wandeffekten als im Großen zu rechnen. Die
Tropfengröße, die eine Schlüsselgröße für den Stofftransport ist, kann jedoch nicht beliebig re-
EINLEITUNG UND ZIELSETZUNG DER ARBEIT
3
duziert werden. Folglich existiert eine natürliche untere Grenze im Kolonnendurchmesser. Der
wesentlichere zweite Punkt betrifft die Problematik der Maßstabsvergrößerung. In der Praxis der
Kolonnenauslegung hat es sich eingebürgert, Laborkolonnen bzw. Technikumskolonnen zu
verwenden bei denen man mit annähernd gleichen flächenbezogenen Gesamtdurchsätzen wie in
der Industriekolonne rechnen kann. In Kleinst- bzw. Miniplantkolonnen ist jedoch mit bedeu-
tend geringeren flächenbezogenen Gesamtdurchsätzen zu rechnen, kombiniert mit höheren
Stofftrennleistungen. Diese im Kleinen überproportional anwachsenden Probleme behinderten
bis dato den Einsatz von Miniplantextraktoren.
Ein wesentliches Ziel der vorliegenden Arbeit besteht darin, eine gerührte Extraktionskolonne
vom Typ Kühni mit einem Nenndurchmesser von 32 mm bezüglich ihrer Belastbarkeit und ihrer
Trennleistung unter Variation der Einbauten zu charakterisieren. Neben dem allgemeinen Be-
triebsverhalten eines solchen Miniplantextraktors, liegt ein besonderes Augenmerk auf dem
Vergleich der gewonnenen experimentellen Daten mit einer Technikumskolonne mit einem
Nenndurchmesser von 150 mm. Ein weiterer Teil dieser Arbeit beschäftigt sich mit der numeri-
schen Strömungssimulation (CFD). Es soll kritisch beleuchtet werden, inwieweit CFD die Ent-
wicklung eines optimalen Miniplantextraktors unterstützen kann, bzw. geeignet ist zur Berech-
nung wichtiger hydrodynamischer Kenngrößen.
4
2 Stand des Wissens
Bei der Auslegung technischer Extraktionskolonnen ist die Bestimmung des notwendigen Ko-
lonnendurchmessers und der erforderlichen Kolonnenhöhe von zentraler Bedeutung. Das fol-
gende Kapitel fasst die grundlegenden Aspekte, die zur Ermittlung dieser Größen notwendig
sind, zusammen. Neben Berechnungsmethoden zur Fluiddynamik und des Stoffaustauschs wer-
den einfache Prinzipien des Scaleups sowie konstruktive Aspekte bei Extraktoren vorgestellt.
Aufgrund der Fülle von Untersuchungen zur Thematik, wird diese Übersicht bewusst kurz
gehalten und besonderes Augenmerk auf Literaturstellen geworfen, die unmittelbar zum Ver-
ständnis dieser Arbeit beitragen.
2.1 Betriebsparameter
2.1.1 Belastung
Die Belastbarkeit bzw. die Belastung einer Extraktionskolonne hat in der Extraktion eine zentra-
le Bedeutung, da sie bei der Auslegung von Extraktionskolonnen über den notwendigen Durch-
messer der Kolonne entscheidet. Sie ist definiert als das Verhältnis der Summe der Volumen-
ströme der kontinuierlichen und der dispersen Phase zum Kolonnenquerschnitt:
c d
K
V VBA+
=& &
(2-1)
Im Gegensatz zu Siebbodenkolonnen zeichnen sich gerührte Extraktionskolonnen durch eine
einzige obere Belastungsgrenze aus. Das Fluten kann grob in zwei Bereiche gegliedert werden:
Der Bereich moderater Rührerdrehzahlen bzw. geringer Energieeinträge ist mit hohen Durchsät-
zen verbunden. Kolonnen fluten hier bei großen Tropfengrößenverteilungen in der Regel durch
Phaseninversion an einer nicht vorhersagbaren Stelle. Es ist ein Aufstauen der dispersen Phase
mit intensiver Koaleszenz zu einer vermeintlich zweiten kontinuierlichen Phase zu beobachten.
STAND DES WISSENS
5
Der zweite Bereich ist gekennzeichnet durch große Rührerdrehzahlen mit hohen Energieeinträ-
gen. Kolonnen die in solch einem Zustand betrieben werden, besitzen kleine Tropfengrößenver-
teilungen. Ein Fluten tritt hierbei meist durch Dispersphasenaustrag am Auslass der kontinuier-
lichen Phase auf, indem Tropfen entgegen ihrer eigentlichen Hauptströmungsrichtung mitgeris-
sen werden. Die Vorausberechnung von Belastungskurven gestaltet sich analog der Berechnung
von Dispersphasenverteilungen innerhalb der Kolonne als äußerst problematisch. In der Litera-
tur finden sich zwar unzählige empirische Korrelationen, die aus experimentellen Daten korre-
liert wurden, aber naturgemäß stimmen diese Anpassungen in der Regel nur für die Versuchsbe-
dingungen, unter denen sie entstanden sind. Ein Übertrag auf andere Stoffsysteme mit den übli-
chen bekannten Stoffgrößen scheitert meist. So ist dem gesamten Koaleszenzverhalten eines
Stoffsystems eine immense Bedeutung beim Fluten zuzuordnen. Logsdail et al. 1957 [45] be-
richten, dass allein durch den Stofftransport von der dispersen in die kontinuierliche Phase die
Belastung durch Koaleszenzeffekte, infolge der so genannte Marangoni-Konvektion um 100%
bis 200% erhöht werden kann, während bei einer umgekehrten Stoffaustauschrichtung mit einer
Einbuße von 10%, im Vergleich zum transferkomponentenfreien Fall, zu rechnen ist. Der Effekt
der verbesserten Koaleszenz lässt sich in Abb. 2-1 in schlierentechnischen Aufnahmen von auf-
steigenden monodispersen Butylacetat-Tropfen erkennen. Aufgrund der Marangoni-Konvektion
durch den Stofftransport von der dispersen zur kontinuierlichen Phase koaleszieren die ehemals
gleich großen Tropfen sehr schnell (rechtes Foto) im Gegensatz zur umgekehrten Stofftransport-
richtung (linkes Foto).
Abb. 2-1: Koaleszierende n-Butylacetat-Tropfen in Wasser infolge von übergehendem Aceton (Kon-zentration an Aceton: 1 mol/l (links: c d ; rechts d c)
Ein auf ein physikalisches Modell basierender Ansatz, den Flutpunkt zu berechnen, nutzt das so
genannte Schichtenmodell nach Thorton und Logsdail 1957 [83]. Dieses Modell stellt einen Zu-
6
sammenhang zwischen dem Holdup εd, der Relativgeschwindigkeit urs und der Leerrohrge-
schwindigkeit beider Phasen cu und du her, und lässt sich wie folgt formulieren:
1
d crs
d d
u uuε ε
= +−
(2-2)
Meist wird die Relativgeschwindigkeit mit der so genannten „charakteristischen“ Geschwindig-
keit u0 verknüpft, die für den Grenzfall verschwindend kleiner Holdup-Werte, also Einzel-
tropfen, den Wert der Relativgeschwindigkeit annimmt.
( )0 1rs du u ε= ⋅ − (2-3)
Nach dem Schichtenmodell ist Fluten erreicht, wenn trotz Holdup-Steigerung keine Durchsatz-
steigerung mehr möglich ist. Mathematisch kann dieser Zusammenhang wie folgt ausgedrückt
werden:
. .c const d const
d d
d cu u
d ddu du
ε ε
= =
→ ∞ → ∞ (2-4)
Abb. 2-2: Einphasig CFD-Simulation des Strömungsfeldes einer Kühni-Pilotkolone mit einem Nenn-durchmesser von 150 mm
In Abb. 2-2 ist das typische Strömungsbild gerührter Kolonnen exemplarisch für den Typ Kühni
dargestellt. Das Strömungsbild ist gekennzeichnet durch die typischen Toruswirbel, die eine
Ausgleichsströmung entgegengesetzt der radialen Förderrichtung der Rührelemente ausbildet.
Obwohl der Betrag der Radialgeschwindigkeit ein Vielfaches der Axialgeschwindigkeit dar-
STAND DES WISSENS
7
stellt, wird von mehreren Autoren, wie z.B. Marr et al. 1975 [48] und Fischer 1973 [16] postu-
liert, dass die Rührorgane am Strömungsgeschehen der Zweiphasenströmung nur indirekt betei-
ligt sind. Ihr Einfluss beschränke sich hiernach auf die Tropfengröße und die daraus resultieren-
den axialen Relativgeschwindigkeiten. Damit ergibt sich auch für gerührte Extraktionskolonnen
die Möglichkeit, Schwarmmodelle zur Berechnung des Holdups, bzw. des Flutpunkts zu ver-
wenden. Es können somit alle Modelle, die die Relativgeschwindigkeiten von Tropfenschwär-
men beschreiben, herangezogen werden. Eine Übersicht verwendbarer Korrelationen, ist z.B.
bei Godfrey und Slater 1991 [18] zu finden. Exemplarisch hierfür sei für die Bestimmung der
charakteristischen Geschwindigkeit der Ansatz von Marr et al. 1975 [48] genannt,
( )0,73 1,1932
0 0,27 0,4
0,14
c c
g du
ρρ η
⋅ ⋅∆ ⋅=
⋅ (2-5)
wobei er den Einfluss des Holdups und der Stauscheiben mit der Beziehung
01 0,959
1d
rsd
u u εϕε
− ⋅= ⋅ ⋅
− (2-6)
berücksichtigt. Es sei angemerkt, dass in den meisten Gesetzmäßigkeiten der Holdup implizit
beinhaltet ist und so eine Berechnung des Flutpunktes auf ein iteratives Verfahren hinausläuft.
Im Hinblick auf eine Maßstabsvergrößerung wurde in einer Arbeit von Reman 1957 [65] eine
Methode vorgestellt, um experimentelle Flutpunkte von Extraktionskolonnen unterschiedlichen
Durchmessers miteinander zu korrelieren. Dieser Methode liegt die Annahme zu Grunde, dass
die Tropfengröße bei der Festlegung des Flutpunktes eine zentrale Rolle spielt und diese in ei-
nem turbulenten Feld nur von den Stoffgrößen und dem volumenbezogenen Energieeintrag ab-
hängig ist (vgl. Kapitel 2.1.2). Basierend auf dieser Annahme zeigte Reman, dass sich die mit
ihrer freien Querschnittsfläche normierten Belastungskurven für RDC-Kolonnen unterschied-
lichster Durchmesser mit der in ein Compartment eingebrachten volumenspezifischen Leistung
korrelieren lassen.
2.1.2 Rührerdrehzahl
Die Aufgabe des Rührens beim Dispergieren besteht darin, ein Strömungs- bzw. ein damit ver-
bundenes Normal- und Schubspannungsfeld im Rührbehälter zu erzeugen, welches dafür sorgt,
dass die für den Prozess notwendige Phasengrenzfläche zwischen den beiden Flüssigkeiten ent-
steht. Die dabei induzierte Fluidströmung weist im Allgemeinen einen ausgeprägten dreidimen-
sionalen Charakter auf. Insbesondere im hochturbulenten Bereich wird die Turbulenz der Fluid-
8
bewegung zusätzlich durch Einbauten, Leitscheiben oder Stromstörer angefacht, so dass kei-
neswegs eine bestimmte Strömung vorherrscht, die sich mit einfachen Modellgleichungen be-
schreiben lässt.
Der Vorgang der Tropfenbildung bei Rühren in Behälter bzw. Kolonnen ist außerordentlich
kompliziert, da bei der sich einstellenden stabilen Tropfenverteilung sowohl Zerteil- als auch
Koaleszenzvorgänge eine wesentliche Rolle spielen. Dieser Mechanismus wurde von Shinnar
1961 [75] mit der Einführung des Begriffs der turbulenzstabilisierten Dispersion unter der An-
nahme der isotropen Turbulenz1 ausführlich beschrieben. Zur Aufrechterhaltung der Turbulenz
muss dem System ständig Energie in Form von Rührleistung zugeführt werden. Diese eingetra-
gene Energie wird vollständig in kinetische Energie umgewandelt und kaskadenförmig von ein-
zelnen Turbulenzelementen auf die nächst kleineren turbulenten Wirbeln übertragen und
schließlich in Wärme dissipiert.
HR
dR Λ λΚ
Energiefluss laminare Dissipation
Abb. 2-3: Wirbelgrößen bei freier Turbulenz nach Pahl 1998 [58]
In Abb. 2-3 ist dieser Vorgang schematisch dargestellt. Für die größten Wirbel wird als charak-
teristische Größe der so genannte Makromaßstab Λ eingeführt, der beim Rühren nach einem
Vorschlag von Brodkey [7] in der Größenordnung des turbulenzerzeugenden Organs liegt. Es
gilt daher für einen Radialrührer die Näherung:
RHΛ ≈ (2-7)
In den kleinsten laminar fließenden Wirbeln, in denen die Zähigkeitskräfte dominieren, dissi-
piert die kinetische Energie in Wärme. Die Größenordnung dieser Wirbel wird in der Literatur
mit dem so genannten Kolmogoroffschen Mikromaßstab λΚ angegeben, der sich aus massenbe-
zogener Dissipationsenergie ε und kinematischer Zähigkeit νc abschätzen lässt:
1 Die turbulente Schwankungsgröße ist unabhängig von jeder Rotation oder Translation des zu Grunde gelegten Koordinaten-systems
STAND DES WISSENS
9
4/13
=
ενλ C
K (2-8)
Nach den Vorstellungen der Turbulenztheorie müssen die Wirbel mit einer zu den Partikeln ver-
gleichbaren Größe sein. Deutlich größeren Wirbeln folgen die Tropfen wie einer konvektiven
Bewegung, kleinere Wirbel besitzen eine zu geringe Intensität, als dass sie für den Tropfenauf-
bruch von Bedeutung wären.
Die mittlere massenbezogene Energiedissipation ε in Gleichung Gl. (2-8) kann wie folgt be-
rechnet werden:
53
RP Ne n dV V
ερ
⋅ ⋅= =
⋅ (2-9)
Des Öfteren wird in der Literatur mit der volumenbezogenen Energiedissipation gearbeitet. In
dieser Arbeit wird im Folgenden immer mit der volumenbezogene Energiedissipation (ε = P/V)
gearbeitet. Bei der Bestimmung der beim Rühren eingebrachten Leistung ist unter anderem die
Rührerdrehzahl und damit indirekt der Turbulenzgrad wesentlich. In Rührbehältern spricht man
von vollständiger Turbulenz ab einer REYNOLDS-Zahl
2
Re Rn dν⋅
≡ (2.10)
von 104. Ab dieser REYNOLDS-Zahl herrscht im gesamten Flüssigkeitsvolumen turbulente
Strömung. Insbesondere bei hochturbulenten Strömungen lassen sich sowohl die mittleren Ge-
schwindigkeitswerte u i als auch die turbulenten Schwankungsgeschwindigkeiten 'iu auf die
Rührerumfangsgeschwindigkeit tipu normieren.
~i Ru n dπ ⋅ ⋅ (2-11)
' ~ Ru n dπ ⋅ ⋅ (2-12)
Diese Proportionalitäten gelten auch für Behälter mit unterschiedlicher Baugröße, aber gleichen
Geometrieverhältnissen. Dadurch sind Ergebnisse, die in Labor- oder Technikumsrührwerken
gewonnen werden, auf größere Rührwerke im industriellen Maßstab übertragbar.
Auch zur Berechnung des mittleren Tropfendurchmessers von gerührten und pulsierten Kolon-
nen, d.h. von Kolonnen mit äußerem Energieeintrag, wird bevorzugt die Theorie der isotropen
Turbulenz nach Kolmogorov für den Tropfenzerfall angewendet. Dabei geht man in der turbu-
10
lenten Strömung von vergleichbaren Viskositäten der beteiligten Phasen aus und einem geringen
Volumenanteil der dispersen Phase. Zur Berechnung des größten stabilen Tropfens, dessen
Grenzflächenenergie noch ausreicht, um einer Zerteilung durch die kinetische Energie zu entge-
hen, fordert die Theorie der isotropen Turbulenz die Gleichheit dieser beiden Energien:
32,maxkin
2,max
E 1E
p
p
u ddσ
ρσ⋅ ⋅
= =⋅
(2-13)
Aus obiger Beziehung ergibt sich somit die kritische WEBER-Zahl We für den Tropfenzerfall.
Es sind die turbulenten Schwankungsgeschwindigkeiten und nicht die Schergeschwindigkeiten,
die für den Tropfenzerfall verantwortlich sind. Oberhalb einer kritischen WEBER-Zahl wird der
Tropfen instabil und bricht. Bei homogener isotroper Turbulenz, hängt der Turbulenzzustand
vom lokalen Betrag der Energiedissipation pro Volumen der Flüssigkeit ab:
( ) ( )2/3 2 /322 3,max ,max~ ~R p pu n d d dε⋅ ⋅ ⋅ (2-14)
Für den größten stabilen Tropfendurchmesser dp,max gilt somit der Zusammenhang
,max 0,6~p
R
dWe
d− (2-15)
oder als Funktion des in der Praxis gebräuchlichen volumenspezifischen Leistungseintrages ε
0,4,max ~pd ε − (2-16)
Der Tropfendurchmesser dp,max des größten stabilen Tropfens ist linear mit dem prozess-
technisch wichtigerem mittleren Tropfendurchmesser d32 verknüpft, wie es z.B. von Brown und
Pitt 1972 [8] experimentell nachgewiesen wurde. Somit ergibt sich folgenden Ausdruck:
6,032 ~ −Wedd
R
(2-17)
Eine Übersicht in der Arbeit von Kumar 1985 [40] gibt einen Eindruck von der Fülle der Unter-
suchungen der Tropfenzerteilung, die das Modell der Tropfenzerteilung nach Shinnar bestäti-
gen. McManamey 1979 [49] bezieht die von einem 6-Blattscheibenrührer eingetragene Energie
auf das von ihm eingenommene Volumen. Eine Vielzahl von experimentellen Ergebnissen las-
sen sich mit folgender Korrelation beschreiben:
STAND DES WISSENS
11
0,60,40,81,2
324 R
RR c
dd Ne n dH
σπ ρ
−−−
= ⋅ ⋅ ⋅ ⋅ ⋅
(2-18)
In Abb. 2-4 ist der qualitative Verlauf der Trennleistung, der Rückvermischung und des mittle-
ren Tropfendurchmessers, wie man ihn in typischen Extraktionskolonnen beobachten kann, dar-
gestellt. Es ist zu erkennen, dass der Tropfendurchmesser zunächst unbeeinflusst von der Rüh-
rergeschwindigkeit ist. Ab einer kritischen We-Zahl und demzufolge einer kritischen Rühr-
erdrehzahl, ist eine deutliche Abnahme des mittleren Tropfendurchmessers zu beobachten, wo-
durch die Stoffaustauschfläche und damit die Trennleistung zunimmt. Bei zunehmender Rührer-
leistung wächst aber auch die stoffaustauschhemmende Rückvermischung in beiden Phasen an.
Die größer werdende Rückvermischung vermindert somit die Trennleistung. Es gilt somit einen
Betriebsbereich zu finden, in dem eine maximale Trennleistung erzielt wird.
0
1
2
3
4
5
6
7
8
9
10
0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10
Rührerdrehzahl n
1)
2)
3)
1) Tennleistung
2) mittlerer Tropfendurchmesser
3) Rückvermischung der kontinuierlichen Phase
Betriebs-
bereich
Abb. 2-4: Qualitativer Verlauf der Trennleistung, Rückvermischung und des mittleren Tropfendurch-messers in Abhängigkeit eingetragenen Rührerleistung nach Häussler 1985 [28]
2.2 Abgeleitete Größen
2.2.1 Trennleistung einer Kolonne
Für die Auslegung von Extraktionskolonnen ist neben den Strömungsvorgängen die Trennleis-
tung von zentraler Bedeutung, da aus dem Stoffübergang die erforderliche Kolonnenhöhe ermit-
telt wird. Zur Beschreibung der Trennleistung werden in den Standardwerken zur Extraktion
zwei Vorgehensweisen beschrieben: das Konzept der Übergangseinheiten (HTU-NTU-Konzept)
12
und das Konzept der Gleichgewichtsstufen (Ntheo–HETP). Bei dem Konzept der Übergangsein-
heiten wird vereinfachend davon ausgegangen, dass sich beide Phasen in einer Kolbenströmung
bewegen, also keine axiale Vermischung auftritt. Zusätzlich wird vorausgesetzt, dass beide Pha-
sen in radialer Richtung vollständig vermischt sind. Für den übergehenden Molenstrom gilt nach
der Stoffübergangstheorie der phänomenologische Ansatz:
A od KdN k a A dH c= ⋅ ⋅ ⋅ ⋅∆& (2-19)
Für die Berechnung der Triebkraft des Stoffübergangs, der Konzentrationsdifferenz ∆c, wird der
Widerstand ganz in eine Phase gelegt. Der Index "od" bedeutet dementsprechend, dass der
Stofftransportwiderstand gedanklich total in die disperse Phase verlegt wurde ("overall
dispers").
Aus einer Bilanz lässt sich daraus die erforderliche Kolonnenhöhe berechnen:
,
*, 0
Kc H Hd d
K od odod d dc H
v dcH HTU NTUk a c c
=
=
= ⋅ = ⋅⋅ −∫&
(2-20)
Demnach setzt sich die Kolonnenhöhe aus dem Produkt zweier Terme, der Höhe einer Über-
gangseinheit HTU und der Anzahl der Übergangseinheiten NTU, zusammen. Die Anzahl der
Übergangseinheiten charakterisiert die Thermodynamik durch das Gleichgewicht und die trei-
bende Konzentrationsdifferenz. Der HTU-Term repräsentiert die Gesetzmäßigkeit des Stoff-
transports und stellt eine apparatespezifische Größe dar. In einer Extraktionskolonne sind die im
Konzept der Übergangseinheiten zu Grunde liegenden Annahmen zur Vermischung in der Regel
nicht erfüllt, so dass eine Korrektur notwendig ist. Die Abweichung von dem Idealfall der
Pfropfenströmung mit einheitlicher Verweilzeit aller am Prozess beteiligten Fluidelemente ver-
mindert die für den Stoffübergang stehende Triebkraft. Dieser Effekt müsste daher eine Erhö-
hung des NTU-Terms berücksichtigen. Da diese Korrektur zwar physikalisch sinnvoll, praktisch
nur schwierig durchzuführen ist, wird die Rückvermischung über die so genannte Dispersions-
höhe HDU dem HTU-Term zugeschlagen:
( )KH HTU HDU NTU= + ⋅ (2-21)
Für den Fall, dass Arbeits- und Gleichgewichtslinie parallel verläuft, kann die Dispersionshöhe
unter Verwendung der Dispersionskoeffizienten (vgl. Kapitel 2.3) wie folgt berechnet werden:
, ,(1 )d ax d d ax c
d c
D DHDU
u uε ε⋅ − ⋅
= + (2-22)
STAND DES WISSENS
13
Für davon abweichende Betriebsbedingungen sei auf die Arbeiten von Miyauchi und Vermeulen
1963 [53] und Stemerding und Zuiderweg 1963 [80] verwiesen.
Bei dem Konzept der Gleichgewichtsstufen wird unterstellt, dass die Phasen in intensiven Kon-
takt gebracht werden, so dass sie in einem diskreten Kolonnenabschnitt thermodynamisches
Gleichgewicht erreichen. Für zwei nicht mischbare Phasen, bei denen der Verteilungskoeffzient
im betriebenen Arbeitsbereich konstant bzw. linear ist, kann nach dem Stufenmodell die Anzahl
an theoretischen Trennstufen Ntheo durch einen Treppenzug zwischen Gleichgewichts- und Bi-
lanzlinie ermittelt werden. Um subjektive Ablesefehler auszuschließen, wird häufig die so ge-
nannte Kremser-Gleichung verwendet:
λln/)(/)(ln
−−−−
=mCYXmCYX
N EinAus
AusEin
theo (2-23)
In der verfahrenstechnischen Praxis ist es üblich, die Leistungsfähigkeit eines Extraktors mit
dem so genannten HETP-Wert zu beurteilen, der die stoffaustauschaktive Kolonnenhöhe wie-
dergibt, die wie eine theoretische Trennstufe wirkt. Mit der Kenntnis der Anzahl an theoreti-
schen Trennstufen und der Kolonnenhöhe HK, kann dieser HETP-Wert bzw. die Äquivalenten-
höhe berechnet werden:
K
theo
HHETPN
= (2-24)
Im Sonderfall gerader und zueinander paralleler Bilanz- und Gleichgewichtslinien entspricht
Ntheo = NTU. Nach Sattler 1995 [70] kann eine Umrechnung gemäß
1ln
theoNNTU
λλ
−= (2-25)
erfolgen.
2.2.2 Holdup
Der spezifische Volumenanteil an Dispersphase, auch Holdup genannt, ist eine Betriebsgröße,
die aus der Schwarmgeschwindigkeit und den zufließenden Volumenströmen resultiert. Mit der
Kenntnis des Holdups und der Tropfengröße ist es möglich in Extraktoren die Tropfengesamt-
oberfläche und damit die für den Stoffaustausch zur Verfügung stehende Stoffaustauschfläche
zu berechnen. Analog zur Bestimmung der Grenzbelastung von Extraktoren (vgl. Kapitel 2.2.1)
finden sich in der Literatur unzählige empirische Ansätze zur Vorausberechnung von Holdup-
14
Werten. Auch für die Berechnung des Holdups ist das Schichtenmodell das einzige, welches auf
einem groben physikalischen Modellansatz beruht. Das Schichtenmodell, nach dem Holdup
aufgelöst, stellt sich in folgender Form dar:
0.52
2 2rs d c rs d c d
drs rs rs
u u u u u u uu u u
ε + − − − = − − ⋅ ⋅
(2-26)
Diese Beziehung beschreibt den Holdup am Betriebspunkt in Abhängigkeit der Leerrohrge-
schwindigkeit der zuströmenden Phasen und der Relativgeschwindigkeit. Es sei nochmals er-
wähnt, dass ein explizites Lösen in den meisten Fällen nicht möglich ist und die Genauigkeit
dieses Verfahrens nur von der Wahl des zu Grunde gelegten Schwarmmodells abhängig ist.
2.3 Dispersionsmodell
In Kapitel 2.2.1 wurde bereits angedeutet, dass in kontinuierlichen Gegenstromkolonnen der
Grad der Trennung gewöhnlich nicht nur durch den Extraktionsfaktor sowie den Stoffüber-
gangswiderstand, sondern auch durch den Grad der Vermischung in axialer Richtung bestimmt
wird. Für die axiale Rückvermischung lassen sich zwei unterschiedliche Ursachen ausmachen.
Einerseits resultieren aus den unterschiedlichen Tropfengrößen unterschiedliche Sedimentati-
onsgeschwindigkeiten und damit insgesamt stark unterschiedliche Geschwindigkeiten der
Dispersphase. Des Weiteren sind Mitschleppeffekte hinter den Tropfen auszumachen. Als zwei-
te Ursache ist dagegen die apparatetechnische Nichtidealität zu erwähnen, die sich in Ungleich-
verteilungen der Geschwindigkeiten über dem Kolonnenquerschnitt niederschlagen. Insbesonde-
re bei gerührten Kolonnen mit großen Durchmessern, kann die schädliche Wirkung ziemlich
groß werden, vor allem dann, wenn bei Flüssigkeitspaaren mit großer Grenzflächenspannung ei-
ne große Rührintensität erforderlich ist, also bei Flüssigkeiten, die schwierig ineinander zu
dispergieren sind. In einer frühen Arbeit von Geankoplis und Hixson 1950 [17] wurde durch
Konzentrationsmessungen in einer Sprühkolonne die weit verbreitete Annahme einer idealen
pfropfenförmigen Bewegung der Einzelphasen in Strömungsrichtung in solchen Apparaten wi-
derlegt. Sie stellten vielmehr fest, dass es beim Eintritt der Phasen zu deutlich ausgeprägten
Konzentrationssprüngen kommt. Des Weiteren resultierten aus der Nichtidealität der Strömung
und dem polydispersen Charakter der Zweiphasenströmung stark unterschiedliche Verweilzeiten
der Fluidteilchen. Die axiale Vermischung übt somit eine nivellierende Wirkung auf die Kon-
zentrationsgefälle in der Raffinat- und Extraktphase aus und verringert dadurch die sonst ohne
STAND DES WISSENS
15
axiale Vermischung erzielbare potentielle Trennschärfe. Zur Berechnung von Gegenstromex-
traktionskolonnen unter Einbeziehung des realen Strömungsverhaltens verwendeten Miyauchi et
al. 1966 [52] erstmalig ein Rückvermischungsmodell. Obwohl der theoretische Hintergrund der
Rückvermischungsmodelle häufig kritisiert wird, die Phänomene innerhalb von Extraktionsko-
lonnen ungenügend zu beschreiben, stellen sie praktische und einfach handhabbare Hilfsmittel
dar, um Aussagen zur Trennwirkung, axialen Konzentrationsprofilen in Kolonnen und zur Maß-
stabsvergrößerung zu treffen. Der wesentliche Vorteil dieser Modelle liegt darin, alle Abwei-
chungen der Strömung von der idealen Kolbenströmung durch die zu bestimmenden Größen
axialer Dispersionskoeffizient Dax und mittlere Verweilzeit τ zu charakterisieren. Für Extrakti-
onskolonnen können prinzipiell das Dispersions- oder das Zellenmodell mit Rückströmung
(Backflowmodell) eingesetzt werden. Für den allgemeinen Fall des stationären Betriebs ohne
bemerkenswerte Änderungen der Phasengeschwindigkeiten entlang der Kolonne sind sie inein-
ander überführbar, so dass für diesen Fall mit beiden Modellen identische Resultate erzielt wer-
den. Für einen detaillierteren, chronologischen Überblick auf die Rückvermischungsproblematik
in einzelnen Kolonnentypen sei auf die Arbeit von Ingham 1971 [32] verwiesen.
Eine Modellierung der unterschiedlichen Verweilzeiten von Fluidteilchen erfolgt beim Dispersi-
onsmodell basierend auf dem FICK´schen Diffusionsansatz in eindimensionaler Form. Für den
Dispersionsmolenstrom AN& der Komponente A ergibt sich hiermit [11]:
AA ax K
d cN D Ad h
= −& (2-27)
Erweitert man die Stoffbilanz nach Gleichung (2-19) um diesen Dispersionsstrom für die konti-
nuierliche und disperse Phase, so folgt ein System zweier gekoppelter Differentialgleichungen
zweiter Ordnung, die örtlich und zeitlich das Konzentrationsprofil der übergehenden Kompo-
nente in beiden Phasen beschreiben:
( )
( )
2*
, 2
2*
, 2
(1 )c c cc d ax c od d d
d d dd d ax d od d d
dc dc d cu D k a c cdt dh dhdc dc d cu D k a c cdt dh dh
ε
ε
= ⋅ − − ⋅ ⋅ − ⋅ ⋅ −
= − ⋅ − ⋅ ⋅ + ⋅ ⋅ − (2-28)
Mit Hilfe numerischer Berechnungsverfahren erhält man als Lösung das Konzentrationsprofil
über die Kolonne. Über dieses Differentialgleichungssystem kann also entweder die Ausgangs-
konzentration bei bestehender Kolonnenhöhe oder die Kolonnenhöhe für eine gewünschte Aus-
gangskonzentration errechnet werden. Eine häufig praktizierte Art, die numerische Lösung des
Differentialgleichungssystems zu umgehen ist, den Einfluss der Längsvermischung in einem
16
korrigierten HTU-NTU-Modell zu berücksichtigen (vgl. Kapitel 2.2.1). Für den Fall einer linea-
ren Gleichgewichtsbeziehung (Y=kX+C) publizierten Hartland und Mecklenburgh 1966 [26]
eine analytische Lösung, die dem Anhang entnommen werden kann.
Die Dispersionskoeffizienten beider Phasen legen dabei die Größen der Dispersionsströme fest
und verkörpern mit den übrigen Größen des Dispersionsgliedes die Nichtidealität der Strömung.
In der Praxis werden üblicherweise die Fluiddynamik und der Stofftransport gedanklich ge-
trennt. Dies hat den Vorteil, dass das Differentialgleichungssystem entkoppelt wird und die in
beiden Phasen auftretenden Rückvermischungseffekte gesondert untersucht werden können. Es
ergibt sich somit eine lineare partielle Differentialgleichung zweiter Ordnung, die für bestimmte
Anfangs- und Randbedingungen gelöst werden kann und sich in ihrer dimensionslosen
Schreibweise wie folgt darstellt:
zc
zc
Boc
∂∂
−∂∂
⋅=Θ∂
∂2
21 (2-29)
Die jeweiligen Anfangs- und Randbedingungen ergeben sich aus den speziell angewandten Ex-
perimentiermethoden in Tracerexperimenten. Der einfachste Fall zur Messung des realen Strö-
mungsverhaltens tritt bei der stationären Tracerung auf, in dem ein Spurstoff kontinuierlich zu-
gegeben wird und ein stationäres Konzentrationsprofil in der Rückwärtsausbreitung aufgenom-
men wird. Die Methode der kontinuierlichen Tracerinjektion wird heute nur noch selten ver-
wendet, da sie als recht ungenau angesehen werden muss. Zuverlässig sind hingegen instationä-
re Tracermethoden, deren theoretische Grundlagen auf Danckwerts 1953 [11] und Langmuir
1908 [41] zurückgehen. Hierbei wird eine kleine Menge eines Tracers in die Kolonne injiziert
und das Tracerantwortsignal an einer oder mehreren Stellen entlang der Kolonne vermessen
[40]. Die Verweilzeitverteilung des Tracers wird durch die Abweichung von der idealen Kol-
benströmung beeinflusst, so dass der zu bestimmende Dispersionskoeffizient alle Strömungs-
nichtidealitäten beinhaltet. Eine Übersicht der Auswertemethode von Verweilzeitverteilungen ist
bei Fahim und Wakao 1982 [14] zu finden. Generell kann gesagt werden, dass bei einer Aus-
wertung der Verweilzeitverteilungen durch die Momentenmethode, aber auch der Ausgleich im
Laplace-Bereich deutlich von der Form der Kurven beeinflusst wird. In der Praxis kommen häu-
fig unsymmetrische Verteilungen mit langen "Schwänzen" (Tailing) vor, bei denen der Wert
Null nur äußerst langsam erreicht wird. Dies führt bei der Bestimmung der Mittelwerte bzw. Va-
rianzen zu erheblichen Fehlern und ist somit entscheidend für die Qualität der Rückvermi-
schungsgrößen. Bauer 1976 [2] entwickelte daher eine Methode, bei der die experimentell be-
stimmten Verweilzeitverteilungen im Zeitbereich durch direkte Kurvenanpassung der analyti-
STAND DES WISSENS
17
schen Lösung des Dispersionsmodells für den "open-open-Fall"2 unter Optimierung der Rück-
vermischungsgrößen ausgewertet werden. Die von Feller 1968 [15] für eine ideale Stoßfunktion
publizierte analytische Lösung der Gleichung (2-29) im Zeitbereich
1/ 2 2
( ) exp 12 4
Bo Bo tc tt t t
τ τ τπ τ
⋅ ⋅ = − − ⋅ ⋅ ⋅ (2-30)
wird hierbei zu Grunde gelegt und der im Jahre 1957 erstmals veröffentlichten Lösung:
1/ 2 21( ) exp 12 4
Bo Bo tc tt t
τ τπ τ
⋅ ⋅ = − − ⋅ ⋅ (2-31)
von Levenspiel und Smith [40] vorgezogen. Krizan 1987 [38] betont in seiner Arbeit, dass in der
Flüssig-Flüssig-Extraktion mit Bo >> 10 kein merklicher Unterschied der beiden Gleichungen
festzustellen ist.
0
10
20
30
40
50
60
70
80
90
100
0 50 100 150 200 250 300 350 400Zeit [s]
Kon
zent
ratio
n [%
]
Meßwerte C1-Kurve
Meßwerte C2-Kurve
Regression
R2=0,9995
Abb. 2-5: Regressiertes Antwortverhalten für eine Rührerdrehzahl von 250 min-1 und Belastung von 10 m³/m²h (HC=28 mm, ϕ=30%)
Um die Unzulänglichkeiten eines Dirac-Stoßes zu vermeiden, nutzte Bauer die Zweistellen-
messmethode. Bei dieser werden gemäß Abb. 2-5 zwei aufgezeichnete Verweilzeitkurven mit-
tels des Faltungsintegrals mit folgendem Ausdruck ausgewertet:
2 keine Änderung des hydrodynamischen Zustandes vor bzw. hinter der Aufgabe- und Messstelle.
18
( )( ) ( ) ( )( )
1/ 221
2 3/ 20
1( ) exp2 4
t cBo Boc t t dtt
θτ τ θ θπ τ θθ
⋅ = − − − ⋅ ⋅ − − ∫ (2-32)
2.3.1 Vermischung - Kontinuierliche Phase
Mehrere Autoren versuchten auf Basis von experimentell ermittelten Dispersionskoeffizienten
die wesentlichen Geometrieeinflüsse und Betriebsparameter in Form von Korrelationen zu er-
fassen. Der wesentliche Nachteil liegt jedoch in der eindimensionalen Betrachtungsweise des
Modells. Insbesondere bei gerührten Extraktionskolonnen kann bei der Maßstabsübertragung
das in Abb. 2-2 visualisierte Strömungsbild nicht aufrechterhalten werden. Erschwerend kommt
hinzu, dass sich die Rührzellengeometrie mit dem Maßstab extrem ändern kann (vgl. Kapitel
2.4). Mit der Beschreibung solcher Änderungen im Strömungsgeschehen ist das Dispersionsmo-
dell natürlich überfordert. Dennoch kann es bis zu stattlichen Nennweiten noch durchaus
brauchbare Ergebnisse liefern.
Eine gute Übersicht zu den wichtigsten Arbeiten zur Längsvermischung ist bei Bauer 1976 [2]
zu finden. Es ist festzustellen, dass bei gerührten Kolonnen, die aus einer Vielzahl einzelner gut
durchmischter Rührzellen bestehen, die Dispersionskoeffizienten gewöhnlich mit einem Ansatz
korreliert werden, der sich aus einem Koeffizientenvergleich von Backflow- und Dispersions-
modell ableitet:
( )1 0,5ax C
C
D H qBo u H H
= = ⋅ +⋅
(2-33)
wobei der so genannte Rückflussparameter wie folgt definiert ist:
R
C
d nq Cν
⋅= ⋅ (2-34)
Miyauchi et al. 1966 [52] zeigten, dass auch stark gerührte Kolonnen durch das Hinzufügen der
Newton-Zahl in Gleichung (2-33) beschrieben werden können. Im technisch interessanten Be-
reich ist die NEWTON-Zahl keine Funktion der REYNOLDS-Zahl mehr, so dass Bauer 1976
[2] auf Basis der isotropen Turbulenztheorie eine Korrelation zur Berechnung von Dispersions-
koeffizienten, die auch für ARD- und RDC-Kolonnen anderer Größe und Geometrie brauchbar
ist, entwickelte:
STAND DES WISSENS
19
3 0,83,
1 21 Re
Re
Cax c C K R
C c C C c
D H dC CBo u H H H
ϕ = = ⋅ + ⋅ ⋅ ⋅ ⋅
(2-35)
Autoren Kolonne Durchmesser
[mm]
C1 C2 C3
Miyauchi et al. 1966 [52] RDC 150 0,176 0,0817 0,5
Bauer 1976 [2] Kühni 150 0,325 0,118 0,33
Tab. 2-1: Koeffizienten zur Berechnung des Dispersionskoeffizienten nach Gleichung (2-35)
Für gerührte Kolonnen vom Typ Kühni sind von verschiedensten Autoren experimentelle Daten
aus einphasigen Versuchen an die folgende Gleichungsstruktur angepasst worden, die sich in ei-
ner analogen Schreibweise zu Gleichung (2-35) darstellt:
.1 2 3
1 ax c R
c c C c
D d nC C CBo u H u
⋅= = + ⋅ ⋅
⋅ (2-36)
In Tab. 2-2 sind die notwendigen Konstanten C1, C2 und C3, die Bauer und Widmer 1977 [3],
Breysse et al. 1983 [6] und Steiner et al. 1988 [78] in ihren Arbeiten angegeben haben.
Autoren Kolonne Durchmesser
[mm]
C1 C2 C3
Geometriekonstante
Bauer und Widmer 1977 [3] Kühni 150 0,176 0,0817 1/3
Dieses Beispiel zeigt die Notwendigkeit, zusätzlich zur Reinheit des verwendeten Stoffsystems
immer die Absetzzeiten mit anzugeben wie es Henschke in seiner Arbeit fordert. Weiterhin
muss eine regelmäßige Kontrolle des verwendeten Stoffsystems erfolgen, um Koaleszenzeffekte
z.B. bei sich verändernden Stoffsystemen auszuschließen. Auch beim verwendeten Stoffsystem
ist solch eine „Langzeitinstabilität“ festzustellen. Schon in der Arbeit von Goldmann wird be-
richtet, dass n-Butylacetat-Tropfen nur dann schnell koaleszieren, wenn ihr Alter eine gewisse
Zeit nicht überschreitet. Der Autor konnte bereits im Sekundenbereich drastische Änderungen
der Koaleszenzzeit beobachten. Eine Begründung dieses Verhaltens bzw. eine Quantifizierung
erfolgte nicht. Zur Erklärung dieses Phänomens wurde in einer Langzeituntersuchung in einem
gerührten 5-l Behälter Butylacetat mit einem volumetrischen Phasenanteil von 15% in destillier-
tem Wasser dispergiert und die zeitliche Entwicklung der Koaleszenz, der Leitfähigkeit, des pH-
Wertes und die Zusammensetzung der beiden Phasen durch detaillierte GC-Analysen bestimmt.
0
10
20
30
40
50
60
70
80
90
100
0 20 40 60 80 100 120
Rührzeit [Tage]
End
tren
nzei
t [s
]
0
50
100
150
200
250
Lei
tfäh
igke
it [1
0-6 S/
cm]
Endtrennzeit (destilliert)
Endtrennzeit (nicht destilliert)
Leitfähigkeit
Abb. 3-2: Langzeitverhalten der Koaleszenz und der Leitfähigkeit beim System n-Butylacetat (d) - destilliertes Wasser (Qualitätsstufe: Schuster & Sohn)
In Abb. 3-2 und in Abb. 3-3 ist die deutliche Veränderung des Stoffsystems mit der Zeit zu er-
kennen. Durch die Verschiebung des Gleichgewichts infolge des Wasserüberschusses ist die
EXPERIMENTELLE ARBEITEN
33
Entstehung von Butanol und Essigsäure zu beobachten, welche die Leitfähigkeit der wässrigen
Phase mit der Zeit anwachsen lässt und zu einer deutlichen Herabsetzung des pH-Wertes führt.
Die signifikanteste Änderung des Endtrennverhaltens lässt sich gleich zu Beginn des Versuchs
feststellen. Durch den Vorgang des gegenseitigen Absättigens, erfolgt eine Extraktion des Buta-
nols von der organischen in die wässrige Phase. Die deutliche Zunahme der Endtrennzeit für
beide untersuchten Qualitätsstufen korrespondiert mit der übergehenden Komponente Butanol.
Eine weitere Verschlechterung des Koaleszenzverhaltens mit zunehmender Rührzeit kann mit
der zeitlichen Entstehung des Alkohols in Verbindung gebracht werden.
0.000
0.050
0.100
0.150
0.200
0.250
0.300
0.350
0.400
0 20 40 60 80 100 120 140Rührzeit [Tage]
But
anol
(Gew
.- %
)
0
1
2
3
4
5
6
7
pH-W
ert
pH-Wert
Butanol in Wasser
Butanol in Butylacetat
Abb. 3-3: Langzeitverhalten der Zusammensetzung und des pH-Wertes beim System n-Butylacetat (d) - destilliertes Wasser (Qualitätsstufe: Schuster & Sohn)
Das in den Experimenten eingesetzte Wasser wurde vor dem Versuchseinsatz destilliert und
zeichnet sich durch eine besonders geringe Leitfähigkeit von < 3 µS/cm aus. Die ständige Kon-
trolle des pH-Wertes und der elektrischen Leitfähigkeit stellte eine gleich bleibende Qualität si-
cher. Für einige experimentelle Untersuchungen wurde gezielt die Leitfähigkeit mit Kaliumchlo-
rid erhöht (vgl. Kapitel 3.3.2). In kurzen Versuchsreihen konnte nachgewiesen werden, dass ge-
ringe Mengen KCl keinen Einfluss auf die Koaleszenz von n-Butylacetat-Wasser haben.
34
0.0
1.0
2.0
3.0
4.0
5.0
6.0
7.0
0.0 1.0 2.0 3.0 4.0 5.0 6.0 7.0xAceton [Gew.-%]
yA
ceto
n [G
ew.-%
]
EFCE
eigene Meßreihe 1 (GC)
eigene Meßreihe 2 (GC)
Regression m=0,910
Abb. 3-4: Vergleich von Messdaten zum Verteilungskoeffizienten von Aceton im System n-Butyl-acetat/Wasser/Aceton; EFCE-Daten aus [49]
Ein auch in der Arbeit von Henschke 2002 [29] als heikel beleuchteter Punkt stellt der zur Aus-
wertung der Stoffübergangsversuche notwendige Verteilungskoeffizient dar. Für das EFCE-
Standardtestsystem Toluol/Wasser/Aceton streuen die Messwerte und damit die Verteilungsko-
effizienten im besonders interessanten Bereich kleiner Acetonkonzentrationen. Im Rahmen die-
ser Arbeit konnten für das Testsystem n-Butylacetat/Wasser/Aceton keine signifikanten Abwei-
chungen zwischen EFCE-Messdaten und durch GC-Analyse bestimmter Verteilungskoeffizien-
ten festgestellt werden (vgl. Abb. 3-4).
3.2 Versuchsanlage
Die folgende Abb. 3-5 zeigt schematisch den verwendeten Versuchsaufbau. In der Mitte der
Abbildung ist der gerührte Miniplantextraktor der Bauart Kühni mit der Nennweite 32 mm ein-
gezeichnet. Auf der rechten Seite sind die Vor- bzw. Nachlagen für die eingesetzten Stoffe an-
geordnet. Für die Bestimmung der Belastungskurven, die unter Ausschluss von Stofftransport
aufgenommen werden, werden die Vorlagen B1 und B2 mit den Nachlagen B2 und B4 kurzge-
schlossen.
Da eine Kolonne ungefähr ein fünffaches Auswechseln ihres gesamten Volumens braucht, um in
den stationären Zustand zu kommen, sind in der Regel die erforderlichen Lösungsmittelmengen
EXPERIMENTELLE ARBEITEN
35
bei Extraktoren unter Stofftransferbedingungen ziemlich hoch. Ein wesentlicher Vorteil des Mi-
niplantextraktors sind die überschaubaren Mengen, die durchgesetzt werden. Die Vorlagen B1
und B2 sind mit einem Füllvolumen von 100 l so dimensioniert, dass -abhängig von der gewähl-
ten Belastung- bis zu 5 Versuche gefahren werden können.
Eine Arbeit von Scott 1979 [73] beschäftigt sich mit der Problematik der Anpassung von diskre-
ten Verteilungen. Als Faustregel wird in dieser Arbeit folgender Ausdruck angegeben, mit dem
es möglich ist eine Klassenanzahl zu berechnen:
1/3
3, 49L sz
σ⋅
=⋅
(4-14)
Nach Levenspiel und Smith 1957 [42] ist es möglich die Standardabweichung der Verteilung,
die durch Gleichung (2-31) beschrieben wird, wie folgt zu berechnen:
22
2 8Bo Bo
σ = + (4-15)
In Abb. 4-3 ist für die gleichen Versuchsbedingungen wie in Abb. 4-2 der Verlauf des regres-
sierten Dispersionskoeffizienten in Abhängigkeit der Verweilzeitklassenanzahl dargestellt. Es ist
zu erkennen, dass bei zu gering gewählten Zeitklassen ein deutlich vom Experiment abweichen-
der Dispersionskoeffizient regressiert wird. In den Regressionen wurden aus diesem Grund stets
200 Zeitklassen gewählt.
0.00
0.10
0.20
0.30
0.40
0.50
0.60
0.70
0.80
0.90
0 50 100 150 200 250 300 350 400 450 500
Anzahl der Zeitklassen [ - ]
Axi
aler
Dis
pers
ions
koef
fizie
nt [c
m2 /s
]
CFD - Regression
Experiment
Abb. 4-3: Simulierter axialer Dispersionskoeffizient in Abhängigkeit der zu Grunde gelegten Zeitklas-sen
58
5 Ergebnisse der experimentellen Arbeiten
5.1 Einphasiges Strömungsbild
In Abb. 5-1 sind exemplarisch für zwei unterschiedliche Rührerdrehzahlen in einem Compart-
ment des Miniplantextraktors die mittels der PIV-Messtechnik ermittelten Strömungsvektoren
gemäß Abb. 3-11 dargestellt.
Abb. 5-1: PIV-Strömungsbild der Messebene 0, keine Belastung, Rührerdrehzahl 100 min-1 (links) und 300 min-1 (rechts), ϕ=30%, 6-Blattrührer, HC=28 mm.
Durch die Rotation des Scheibenrührers strömt das Fluid im Rührerbereich aufgrund der Dreh-
richtung nach rechts, bis es die Gefäßwand erreicht und dort nach oben und unten abgelenkt
wird. Dadurch bildet sich sowohl oberhalb, als auch unterhalb des Rührers eine kreisförmige
Strömung mit einem Wirbelgebiet von etwa 3 mm Durchmesser. Der Wirbel oberhalb des Rüh-
rerblattes dreht im Uhrzeigersinn, der Wirbel unterhalb des Rührerblattes dreht gegen den Uhr-
zeigersinn. Die Wirbel, deren Zentren etwa 3 mm über bzw. unter der Rührerkante liegen, bil-
den sich zwischen Rührerblattende und Gefäßwand aus. Das Strömungsfeld ist annähernd spie-
gelsymmetrisch. Die leichte Einschränkung der Symmetrie ist durch fertigungstechnische
ERGEBNISSE DER EXPERIMENTELLEN ARBEITEN
59
Aspekte bei der Positionierung und der Herstellung des Rührers zu begründen. Diese Spiegel-
bildsymmetrie des Strömungsfeldes bezüglich der Rührerachse ist unabhängig von der Dreh-
zahl. Der in Kapitel 2.1.2 beschriebene Sachverhalt, dass sich insbesondere bei turbulenten
Strömungen die mittleren Geschwindigkeitswerte auf die Rührerumfangsgeschwindigkeit utip
normieren lassen, ist in Abb. 5-2 bezüglich der Messebene 1 ersichtlich. Für drei unterschiedli-
che Rührergeschwindigkeiten können die normierten Geschwindigkeitsprofile nahezu zur De-
ckung gebracht werden. Der Abb. 5-2 kann des weitern die Fördercharakteristik des Rührers an-
hand der Änderung der Strömungsrichtung und der Strömungsgeschwindigkeit der Axialge-
schwindigkeitskomponente entlang der x-Koordinate für die Schnittpositionen 2 mm über und 2
mm unter dem Rührerblatt entnommen werden: im rührernahen Bereich strömt das Fluid auf das
Rührerblatt zu. Dabei nimmt - zum Rührerblattende hin - die Geschwindigkeit ab, die Strö-
mungsrichtung kehrt sich im Wirbelgebiet bei 1,2 um, erreicht bei 1,4 ihr Maximum in entge-
gengesetzter Richtung und fällt wieder bis zur Wand auf den Wert null ab.
-0.5
-0.4
-0.3
-0.2
-0.1
0
0.1
0.2
0.3
0.4
0.5
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6x/R [-]
norm
iert
e A
xial
gesc
hwin
digk
eit u
axia
l/utip
[-] 100 1/min
200 1/min
300 1/min
+ 2 mm
- 2 mm
Kolonnenw
and
Wel
le
1
x/R
0.5 1.6
Abb. 5-2: Normierte Axialgeschwindigkeit für verschiedene Rührerdrehzahlen, keine Belastung, Messebene 1, 2-D-PIV, ϕ=30%, 6-Blattrührer, HC=28 mm.
Der in der praktischen Anwendung realisierte Volumendurchsatz durch die Kolonne, wird zu ei-
ner Störung des achsensymmetrischen Strömungsprofils führen. Der Einfluss des Volumenstro-
mes, und damit der Belastung auf das Strömungsbild kann der Abb. 5-3 entnommen werden.
Durch die Zugabe des Volumenstromes ändert sich die Struktur des Strömungsfeldes: die Spie-
gelsymmetrie bezüglich der Rührerachse ist nicht mehr gegeben.
60
Abb. 5-3: PIV-Strömungsbild der Messebene 0, Rührerdrehzahl 100 min-1, Belastung 10 m³/m²h (links) und 20 m³/m²h (rechts), ϕ=30%, 6-Blattrührer, HC=28 mm.
Oberhalb des Rührerblattes werden die auf das Rührerblatt zugerichteten Axialgeschwindigkei-
ten durch den von oben zugeführten Volumenstrom verstärkt. Das Wirbelgebiet oberhalb des
Rührers wird geringfügig in axialer Richtung nach unten verschoben. Im Wandbereich ist keine
Beeinflussung festzustellen, wie aus der Abb. 5-4 bei 2 mm über dem Rührerblatt hervorgeht.
-0.6
-0.5
-0.4
-0.3
-0.2
-0.1
0
0.1
0.2
0.3
0.4
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6x/R [-]
norm
iert
e A
xial
gesc
hwin
digk
eit u
axia
l/utip
[-]
B=0 m³/m²hB=10 m³/m²hB=20 m³/m²h
Abb. 5-4: Einfluss der Belastung auf die Axialgeschwindigkeitskomponente 2 mm über Rührerblatt, Messebene 1 (Rührerdrehzahl n=100 min-1), ϕ=30%, 6-Blattrührer, HC=28 mm.
ERGEBNISSE DER EXPERIMENTELLEN ARBEITEN
61
Unterhalb des Rührers bewirkt die Volumenzugabe sowohl eine Abnahme der auf das Rüh-
rerblatt zugerichteten Axialgeschwindigkeit, als auch eine Änderung der Strömungsrichtung.
Wie der Abb. 5-5 entnommen werden kann, ist bei einer Belastung von 10 m³/m²h das Wirbel-
zentrum unverändert, bei 1,2 aber leicht in axiale Richtung verschoben. Bei einer Belastung von
20 m³/m²h kommt es zu einer Vergleichmäßigung der Axialgeschwindigkeiten. Der Rührer ist
unfähig bei der eingestellten Drehzahl, den zugesetzten Volumenstrom im Compartment zu ver-
teilen.
-0.6
-0.5
-0.4
-0.3
-0.2
-0.1
0
0.1
0.2
0.3
0.4
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6x/R [-]
norm
iert
e A
xial
gesc
hwin
digk
eit u
axia
l/utip
[-]
B=0 m³/m²h
B=10 m³/m²h
B=20 m³/m²h
Abb. 5-5: Einfluss der Belastung auf die Axialgeschwindigkeitskomponente 2 mm unter Rührerblatt, Messebene 1 (Rührerdrehzahl n=100 min-1), ϕ=30%, 6-Blattrührer, HC=28 mm.
5.2 Fluten
Die fluiddynamischen Belastungsgrenzen wurden im Rahmen der Ermittlung des Einflusses der
Apparateeinbauten ermittelt, das heißt, es wurden nicht spezielle Versuchsreihen zum Fluten un-
ter Stofftransportbedingungen durchgeführt. Ein wesentliches Ziel der Arbeit besteht im Ver-
gleich der Fluiddynamik und der Trennleistung des verwendeten Miniplantextraktors und einer
Pilotkolonne mit einer Nennweite von 150 mm nach den experimentellen Daten von Goldmann
Die in den Abbildungen (Abb. 5-10 und Abb. 5-11) dargestellten durchgezogenen Linien ent-
sprechen exemplarisch berechneten Holdup-Verläufen basierend auf dem Schichtenmodell nach
Gleichung (2-2). Hierbei erfolgt die Berechnung der charakteristischen Tropfengeschwindigkeit
nach dem Ansatz von Marr et al. 1975 [48] durch Gleichung (2-3). Der Einfluss des Holdups
und der querschnittsverengenden Statorbleche auf die Tropfengeschwindigkeit, wird in der Mo-
dell-Nachrechnung in der Weise berücksichtigt, wie er durch Gleichung (2-6) wiedergegeben
wird. Da in der vorliegenden Arbeit keine Tropfengrößenverteilungen gemessen wurden, wird
bei der Bestimmung des Sauterdurchmessers auf die Korrelation von McManamey 1979 [49]
(Gleichung (2-18)) zurückgegriffen, wobei in der Korrelation die Newton-Zahl aus eigenen
CFD-Simulationen mit einem Wert von 4,1 und die Anpassungskonstante mit einem Wert von
1,05 berücksichtigt wird. Es ist ersichtlich, dass die Anwendung von Schwarmmodellen zur Be-
rechnung des prinzipiellen Verlaufs des Holdups möglich ist, jedoch die exakte Berechnung des
Dispersphasengehaltes recht vage erscheint. Insbesondere der im vorigen Kapitel beschriebene
Sachverhalt des Koaleszenzeinflusses macht eine direkte Vorausberechnung des Flutens bzw.
des Holdups basierend auf Schwarmgesetzen und –korrelationen ohne Anpassung schwer vor-
stellbar.
ERGEBNISSE DER EXPERIMENTELLEN ARBEITEN
69
0
10
20
30
40
50
60
0 10 20 30 40 50 60
Holdupexp. [%]
Hol
dup
theo
[%]
Belastung 13 m³/m²h
Belastung 16 m³/m²h
Belastung 19 m³/m²h
Belastung 22 m³/m²h
+ 20%
- 20%
Abb. 5-12: Berechnete und gemessene Holdup-Werte
Ein weiteres Problem stellt der polydisperse Charakter der Zweiphasenströmung, insbesondere
bei kleinen Rührerdrehzahlen und den damit verbundenen geringen Holdup-Werten dar, wie es
in Abb. 5-12 ersichtlich ist. Der vorgestellte Ansatz ist allerdings die bessere Lösung, als ein
rein empirisch gefundener Ansatz, da er auf physikalischen Überlegungen basiert, auch wenn
die Modellvorstellung recht einfach ist.
Die vorgestellte Modellrechnung nach Thorton basiert auf der Annahme, dass die Kolonne ent-
lang ihrer gesamten Höhe unter gleichen Bedingungen arbeitet, d.h., dass es entlang der Kolon-
nenhöhe keine Änderung des Holdups und der Tropfengrößenverteilung gibt. Diese Annahme
einer homogenen Verteilung der dispersen Phase ist auch vom Aspekt der Maßstabsvergröße-
rung von Bedeutung. Starke Inhomogenitäten im Holdup führen bezüglich der Trennleistung zu
„aktiveren“ Kolonnenabschnitten, die einen Apparate-Scaleup unnötig erschweren. Sie ist je-
doch eine grobe Vereinfachung des tatsächlichen Kolonnenverhaltens, bei dem aufgrund einer
Vielzahl von Einflüssen sich der mittlere Tropfendurchmesser und damit auch der Holdup än-
dern. In der Arbeit von Sarkar und Phillips 1985 [69] wird von einem stark ansteigenden
Dispersphasenanteil mit der Kolonnenhöhe in einer 100 mm Oldhue-Rushton-Kolonne berich-
tet. Ein direkter Vergleich mit einer RDC-Kolonne führte dagegen zu ausgeprägten Holdup-
Bäuchen. Von Fischer 1983 [86], der in seiner Arbeit unter anderem auch die Höhenabhängig-
keit des Holdup an einer EC-Extraktionskolonne untersucht hat, erklärt dieses Verhalten wie
folgt: Die im polydispersen Tropfenschwarm kleinsten Tropfen werden mit der kontinuierlichen
Phase nach unten geschleppt. Da kleine Tropfen mit einer wesentlich geringeren Rate koaleszie-
70
ren als große, kann es zu einer Akkumulation kleiner Tropfen und somit zur Steigerung des
Holdup kommen. Dies wiederum muss zu einer Steigerung der kontinuierlichen Phasenge-
schwindigkeit führen, so dass die betrachteten Tropfen von der kontinuierlichen Phase nach un-
ten geschleppt werden, während in der ursprünglichen Höhe solche eines größeren Durchmes-
sers den Schwebezustand erreichen. Dieser Vorgang setzt sich über die gesamte Kolonnenhöhe
fort, bis ein stationärer Zustand erreicht ist. Bei Berücksichtigung unterschiedlicher Betriebszu-
stände findet von Fischer 1983 [86] gemäß Abb. 5-13 vier typische Holdup-Verläufe.
0
0.1
0.2
0.3
0.4
0.5
0.6
0.7
0.8
0.9
1
Holdup [-]
Höh
e [-
]
(I)
(II)
(IV)(III)
Abb. 5-13: Änderung des Holdup entlang der bezogenen Kolonnenhöhe nach von Fischer 1983 [86]
Fall I zeigt einen fast konstanten Verlauf des Holdups längs der Kolonne, der bei nahezu mono-
disperser Tropfengröße und geringer Belastung bzw. Rührintensität auftritt oder in solchen Ko-
lonnen, deren Einbauten der dispersen Phase kaum einen Widerstand entgegensetzen. Fall II
zeigt ein ausgeprägtes Maximum im Mittelbereich der Kolonne. Es wird durch geringe
Dispersphasengeschwindigkeiten bzw. Belastungen hervorgerufen und durch wenig Rückfluss
der dispersen Phase. Dieses Verhalten wird also bei hoher Koaleszenzintensität innerhalb der
Kolonne gefördert. Enge Tropfengrößenverteilungen im Feed und hohe Rührerdrehzahlen be-
wirken eine starke Ausprägung des Maximums. Durch Steigerung der Belastung, vor allem des
Durchsatzes der dispersen Phase, gelangt man in den Übergangsbereich III, der durch ein Ma-
ximum am Kolonnenfuß und durch einen konkaven Kurvenverlauf gekennzeichnet ist. Hier er-
kennt man schon deutlich, dass die kleinen Tropfen mit der kontinuierlichen Phase nach unten
ERGEBNISSE DER EXPERIMENTELLEN ARBEITEN
71
geschleppt werden. Die Akkumulation der Tropfen im Kolonnenfuß geschieht erst im Fall IV,
wie es am s-förmigen Verlauf der Kurve zu erkennen ist.
1
6
11
16
21
26
31
0 5 10 15 20 25 30 35
lokaler Hold-up [%]
Com
part
men
t-N
umm
er [-
]
n=215 1/minn=230 1/minn=237 1/minn=240 1/min
Kopf
Sumpf
Fluten bei n=250 min-1
Abb. 5-14: Lokaler Holdup-Verlauf in der Miniplant-Kolonne HC=28 mm, freier Querschnitt ϕ=30%, φ=1:1, 6-Blattscheibenrührer
In Abb. 5-14 ist exemplarisch für eine Belastung von 10 m³/m²h der lokale Holdup-Verlauf für
ein nicht-destilliertes Butylacetat-Wasser-System unter Ausschluss von Stofftransport darge-
stellt. Es ist ersichtlich, dass für eine moderate Rührerdrehzahl von 215 min-1 der Fall I eintritt,
d.h. wir befinden uns in einem Bereich, in dem es noch keine signifikante Tropfenzerteilung
gibt. Die disperse Phase ist somit homogen mit ca. 10% in der Kolonne verteilt. Bei einer Inten-
sivierung der Dispergierung ist jedoch mit einem Verlauf zu rechnen, der in der Charakterisie-
rung nach von Fischer nicht beinhaltet ist. Es kommt zu einer starken Steigerung des Holdups
entlang der Kolonnenhöhe. Hohe Rührerdrehzahlen führen beim schlecht koaleszierenden Bu-
tylacetat-Wasser-System generell zur Ausbildung dieses Holdup-Gradienten, womit ein Fluten
ausschließlich im obersten Teil der Kolonne erzielt wird. Dieser Befund ist wesentlich vom Ko-
aleszenzverhalten des verwendeten Stoffsystems abhängig. Beim deutlich besser koaleszieren-
den destillierten Butylacetat-Wasser-System ist die Ausbildung des Gradienten nicht zu beo-
bachten. Da in diesem Fall die Koaleszenz und die Redispergierung sehr schnell im Gleichge-
wichtszustand sind, können die in der Kolonne eingestellten Rührerdrehzahlen wesentlich höher
sein. Dies begünstigt die Dispergierung im unteren Teil der Kolonne, während ein Fluten im ob-
eren Teil der Kolonne durch eine zu starke Zerteilung der Tropfen infolge der Koaleszenz er-
schwert wird. Für schlecht koaleszierende Stoffsysteme dagegen, ist begünstigt durch eine ge-
72
ringe Compartmentverweilzeit und durch eine große Anzahl an gerührten Kammern im Mi-
niplantextraktor, mit einer stetigen Abnahme der Tropfengröße und dadurch mit einer Zunahme
des Holdups entlang der Kolonnenhöhe zu rechnen. Die Rührerdrehzahl muss dem Zustand im
oberen Teil der Kolonne angepasst werden, wodurch im unteren Teil der Kolonne die eingetra-
gene Leistung für eine ordnungsgemäße Dispergierung unzureichend ist.
Eine Auswertung der lokalen Dispersphasenverteilung in einer Kühni-Pilotkolonne mit einem
Innnendurchmesser von 150 mm, die Zamponi 1996 [89] mit dem Testgemisch Toluol-Wasser
betrieben hat, zeigt, dass auch hier mit einer solchen Inhomogenität, wenn auch nicht so stark
ausgeprägt, zu rechnen ist. Insbesondere die ungünstige Kombination aus einer großen Anzahl
gerührter Kammern mit einer kleinen Tropfenverweilzeit in einem Compartment führt in dem
verwendeten Apparat bei Stoffsystemen, die einem Rührzeiteinfluss unterliegen, zu einer Aus-
bildung von Holdup-Gradienten. Der Befund, dass sich ein Gleichgewichtszustand zwischen
Koaleszenz und Redispergierung in manchen Fällen recht langsam einstellt, wurde in einer Ar-
beit von Großmann 1983 [24] gezeigt. Untersuchungen der Tropfengröße in einem Rührkessel
am Stoffsystem Trichlorethan/Wasser zeigten, dass erst nach 2 h ein Beharrungszustand erreicht
wurde.
Eine Möglichkeit, solche Inhomogenitäten der Kolonnenhydrodynamik theoretisch zu untersu-
chen, bieten die Tropfenpopulationsbilanzmodelle (vgl. Kapitel 6.4.2), bei denen die Teilvor-
gänge Tropfenzerteilung, Tropfenkoaleszenz und Tropfenaufstieg gesondert betrachtet werden.
In einer Arbeit von Gourdon et al. 1994 [21], die sich mit solchen Simulationen befasst, wird
der Einfluss der Koaleszenz auf die Ausbildung einer höhenabhängigen Dispersphasenvertei-
lung auf eindrucksvolle Weise visualisiert. Experimentelle Grundlage der Simulationen sind Un-
tersuchungen am Testsystem Toluol-Wasser in einer pulsierten Siebbodenkolonne mit einem
Innendurchmesser von 80 mm. Goldmann 1986 [19] berichtet in seiner Arbeit, dass dieses
Stoffsystem im Vergleich zum gut koaleszierenden destillierten Butylacetat-Wasser-System um
den Faktor 2 bis 3 schlechter koalesziert. Aus diesem Grund kann in der ersten Näherung der
Einfluss der Koaleszenz in den Simulationen vernachlässigt werden. Der in diesen Simulationen
vorherbestimmte Anstieg des Holdups konnte in experimentellen Untersuchungen validiert wer-
den.
5.4 Vermischung
In Abb. 5-15 sind die unter Ausnutzung des Dispersionsmodells ermittelten axialen Dispersi-
onskoeffizienten in graphischer Form für zwei unterschiedliche Durchsätze dargestellt. Der Dis-
ERGEBNISSE DER EXPERIMENTELLEN ARBEITEN
73
persionskoeffizient der kontinuierlichen Phase steigt mit wachsender Drehzahl stetig an und ist
im Vergleich mit dem von Goldmann [19] für die Pilotkolonne angegebenen Werte im Mittel
um einen Faktor von 2 bis 3 kleiner, d.h. gemäß Gl. (2-56) dem Faktor der sich aus dem Com-
partmenthöhenverhältnis ableiten lässt. Aufgrund der radialen Förderwirkung der verwendeten
Rührorgane wird die Torusströmung in den Compartments intensiviert, wodurch die Längsver-
mischung in der Kolonne scheinbar linear mit der Rührerdrehzahl zunimmt. Durch eine Steige-
rung des Durchsatzes der kontinuierlichen Phase nimmt ebenfalls die Rückvermischung in der
Kolonne zu. Dieses Ergebnis wird auch in Gleichung (2-36) vorhergesagt.
0.0E+00
2.0E-05
4.0E-05
6.0E-05
8.0E-05
1.0E-04
1.2E-04
0 50 100 150 200 250 300 350 400 450
Rührerdrehzahl [min-1]
Dis
pers
ions
koef
fizie
nt D
ax [m
2 /s]
B=10 m³/m²h; 4-Blattrührer
B=20 m³/m²h; 4-Blattrührer
Abb. 5-15: Dispersionskoeffizienten in Abhängigkeit der Belastung und der Rührerdrehzahl (ϕ=30%) für einen 4-Blattrührer (HC=37,5 mm)
In Kapitel 5.1 wurde bereits über die Auswirkung einer Reduzierung der Compartmenthöhe auf
die Belastbarkeit der Kolonne berichtet. Für die Untersuchung dieser Einflussgröße bezüglich
der Rückvermischung sind in Abb. 5-16 für zwei unterschiedliche Compartmenthöhen die ge-
messenen Werte dargestellt. Es ist deutlich zu erkennen, dass der Dispersionskoeffizient mit ei-
ner Reduzierung der Compartmenthöhe abnimmt. Dieses Ergebnis steht in Einklang mit den Er-
gebnissen von Reman 1957 [65], der bei einer Vergrößerung der Compartmenthöhe eine Ver-
kleinerung der Trennleistung in seiner Kolonne beobachten konnte. Auch in der Arbeit von
Breysse et al. 1983 [6] wird betont, dass bei der Maßstabsvergrößerung von gerührten Extrakti-
onskolonnen die Rührerumfangsgeschwindigkeit nahezu gleich bleibt und somit die Compart-
menthöhe die bestimmende Größe für die axiale Rückvermischung ist.
74
0.0E+00
2.0E-05
4.0E-05
6.0E-05
8.0E-05
1.0E-04
1.2E-04
1.4E-04
100 150 200 250 300 350 400
Rührerdrehzahl [min-1]
Dis
pers
ions
koef
fizie
nt D
ax [m
2 /s]
B=10 m³/m²h
B=20 m³/m²h
B=10 m³/m²h
B=22 m³/m²h
Abb. 5-16: Dispersionskoeffizienten in Abhängigkeit der Belastung und der Rührerdrehzahl (ϕ=30%) für einen 6-Blattrührer und unterschiedliche Compartmenthöhen (offene Symbole: HC=28 mm; ge-schlossene Symbole HC=37,5 mm)
5.5 Stoffaustausch
5.5.1 Trennwirkung nach dem Äquivalenthöhenprinzip
Eine wesentliche Voraussetzung, die Trennleistung von Trennapparaten durch Stoffübergangs-
experimente zu beurteilen, ist die Realisierung stationärer Verhältnisse. In Abb. 5-17 ist exem-
plarisch der zeitliche Verlauf der Acetonkonzentration im Ablauf der kontinuierlichen Phase
beim Anfahren der Miniplantkolonne dargestellt. In der Kolonne war zu Beginn des Versuches
wässrige Feedlösung vorgelegt. Es ist zu erkennen, dass für die niedrig gewählte Belastung von
11 m³/m²h und einer moderaten Rührerdrehzahl von 280 min-1 ein stationärer Zustand nach 35 -
40 min, d.h. in etwa dem 4 bis 5 fachen Wert der mittleren Verweilzeit, erreicht wird. Für die
weiteren Stoffübergangsversuche mit größeren Durchsätzen wurde deshalb erst nach ca. 40 Mi-
nuten mit der Probeentnahme begonnen.
ERGEBNISSE DER EXPERIMENTELLEN ARBEITEN
75
0
1
2
3
4
0 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50
Zeit [min]
w A
ceto
n [G
ew.-%
]
Abb. 5-17: zeitlicher Verlauf der Acetonkonzentration im Sumpf beim Anfahren (Belastung 11 m³/m²h, HC=22 mm ϕ=50%, λ=1,2, Rührerdrehzahl n=280 min-1)
In Abb. 5-18 ist der Verlauf der Trennwirkung für einen Extraktionsfaktor λ=1.2 in Abhängig-
keit der Rührerdrehzahl für die zwei unterschiedlich schnell koaleszierenden Stoffsysteme, die
im Kapitel 3.1 vorgestellt wurden, dargestellt. Es ist ersichtlich, dass für moderate Drehzahlen
bis 200 min-1 und den damit erzielten geringen Anteilen an Dispersphase von 10% kein signifi-
kanter Unterschied in der Trennleistung festzustellen ist. Die Koaleszenz spielt bei dieser Rühr-
erdrehzahl eine untergeordnete Rolle, so dass in beiden Fällen mit gleichen Tropfengrößenver-
teilungen und damit mit identischen Phasengrenzflächen zu rechnen ist. Der Sachverhalt, dass
die Koaleszenzwahrscheinlichkeit eine Funktion des Dispersphasengehaltes ist, und diese erst ab
einem bestimmten Grenzholdup signifikant steigt, wurde in einer Arbeit von Simon und Bart
2001 [76] an einem Tropfenschwarm in einem Venturirohr gezeigt. Erst durch eine Steigerung
der Rührintensität und der damit erzielten Reduzierung der Tropfengröße, sind ein unterschied-
licher Verlauf der Trennleistung zu beobachten und damit ein gestiegener Einfluss der Koales-
zenz. Beim undestillierten und damit schlechter koaleszierenden Lösemittel ist eine schnellere
Zunahme des Holdup festzustellen, womit die Phasengrenzfläche und folglich die Trennleistung
ansteigt. Es ist festzustellen, dass beim schlecht koaleszierenden System eine monotone Zunah-
me der Trennleistung bis hin zum Fluten der Kolonne erzielt wird, während beim besser koales-
zierenden System die Trennleistung in ein Plateau einläuft. Dieser Befund deckt sich mit den
Ergebnissen von Pilhofer und Schröter 1984 [61]. Sie stellten die Trennwirkungscharakteristik
von Extraktoren verschiedener Bauvarianten zusammen und erkannten beim Stoffsystem Butyl-
76
acetat-Wasser-Aceton, dass die Trennleistung immer ein Maximum durchläuft und dass dagegen
beim schlecht koaleszierenden Stoffsystem Toluol-Wasser-Aceton die Trennleistung monoton
zunimmt. Goldmann kommt in seiner Arbeit zu dem Ergebnis, dass nicht die Rückvermischung,
sondern Koaleszenzeffekte für diesen unterschiedlichen Verlauf verantwortlich sind.
0
2
4
6
8
10
12
100 150 200 250 300 350 400
Rührerdrehzahl [1/min]
Nth
eo [m
-1]
destilliertes Butylacetat
undestilliertes Butylacetat
Abb. 5-18: Abhängigkeit der Trennwirkung von der Rührerdrehzahl bei einer von Belastung 11 m³/m²h (HC=22 mm ϕ=50%, λ=1,2)
In Abb. 5-19 ist der Verlauf der Trennwirkung in Abhängigkeit der Rührerdrehzahl für ver-
schiedene Belastungen und einem Extraktionsfaktor λ=1,2 dargestellt. Es ist wiederum zu er-
kennen, dass mit einer Steigerung der Rührintensität die Trennleistung der Kolonne zunimmt.
Die Steigerung des Extraktionsfaktors von 0,9 auf 1,2 hat keine signifikante Auswirkung auf die
maximale Anzahl theoretischer Trennstufen, die bei ca. 11 Ntheo/m liegt.
Wie bereits im vorigen Kapitel angemerkt, hat die Compartmenthöhe einen Einfluss auf den
axialen Dispersionskoeffizienten der kontinuierlichen Phase. Zur Untersuchung dieser Einfluss-
größe auf die Trennleistung ist in Abb. 5-20 der Trennwirkungsverlauf für den Miniplantextrak-
tor für eine Compartmenthöhe von 28 mm dargestellt. Mit zunehmender Belastung verengt sich
der Betriebsbereich hin zu kleineren Rührerdrehzahlen. Beim Vergleich der Trennwirkung bei
konstanten Rührerdrehzahlen ist zu erkennen, dass durch eine Steigerung der Belastung mit ei-
ner größeren Trennwirkung der Kolonne zu rechnen ist.
ERGEBNISSE DER EXPERIMENTELLEN ARBEITEN
77
0
2
4
6
8
10
12
150 200 250 300 350 400Rührerdrehzahl [1/min]
Nth
eo [
m-1
]
B=20 m³/m²h
B=17 m³/m²h
B=15 m³/m²h
B=11 m³/m²h
Abb. 5-19: Abhängigkeit der Trennwirkung von der Rührerdrehzahl bei einer von Belastung 11 m³/m²h (HC=22 mm ϕ=50%, λ=0,9)
Dieser Befund ist nicht durch ein verändertes Tropfengrößenspektrum, sondern durch einen ge-
nerell höheren Dispersphasenanteil und der damit vergrößerten spezifischen Phasengrenzfläche
gemäß Abb. 5-14 zu erklären. Weiterhin ist zu erkennen, dass mit steigendem Energieeintrag
und den damit verbundenen kleineren Tropfen der Trennwirkungsverlauf des Apparats zunächst
linear anwächst und danach abflacht. Diese Beobachtung, dass die Trennwirkung für das ver-
wendete Testsystem ein Maximum durchläuft, ist nicht von der Apparatekonstruktion bzw. vom
Maßstab abhängig.
78
3
4
5
6
7
8
9
10
200 220 240 260 280 300 320 340 360 380
Rührerdrehzahl [min-1]
Nth
eo [m
-1]
13 m³/m²h
16 m³/m²h
19 m³/m²h
22 m³/m²h
Abb. 5-20: Abhängigkeit der Trennwirkung von der Rührerdrehzahl und der Belastung (HC=28 mm ϕ=40%, λ=1)
Hierzu sind in Abb. 5-21 die Ergebnisse für einen Extraktionsfaktor λ=1 und einer freien Quer-
schnittsfläche von 40% zusammen mit den Trennwirkungsverläufen für gerührte Extraktoren
unterschiedlichen Maßstabs für das System für n-Butylacetat/Wasser/Aceton dargestellt. Die
experimentellen Daten für die Pilotkolonne stammen aus der Arbeit von Goldmann 1986 [19],
wobei die Daten für die Stauscheibenöffnungen von 10,8% bzw. 11,8% der Arbeit von Pilhofer
und Schröter 1984 [61] entnommen sind. Der direkte Vergleich des Kühni-Miniplantextraktors
mit den experimentellen Daten für die Pilotkolonne zeigt, dass die Trennleistung des Miniplan-
textraktors mit 8 bis 9 Ntheo/m ca. 70% über der Trennleistung der Pilotkolonne, die mit 4 bis 6
Ntheo/m angegeben werden kann, liegt. Legt man für die Pilotkolonne diesen Trennleistungsbe-
reich zu Grunde und verwendet die Expontentialbeziehung nach Gleichung (2-45) für eine über-
schlägige Berechnung der Trennleistung des Miniplantextraktors, so würde man bei einer kon-
servativen Extrapolation mit einem Exponenten von 0,38 einen Trennleistungsbereich für den
Miniplantextraktor von 7 –11 Ntheo/m erwarten. Es zeigt sich, dass der Ansatz nach Gleichung
(2-45), der rein empirischer Natur ist und nicht physikalisch begründet ist, erfolgreich den Maß-
stabseinfluss der Trennleistung berücksichtigt. Bei einer Auslegung der Pilotkolonne auf Grund-
lage experimenteller Daten des Miniplantextraktors, basierend auf dem Konzept gleicher Com-
partmentwirkungsgrade, ergibt sich eine Überdimensionierung der Pilotkolonne. So erzielt man
in der Pilotkolonne Compartmentwirkungsgrade von 28% bis 42% und im Miniplantextraktor
ERGEBNISSE DER EXPERIMENTELLEN ARBEITEN
79
lediglich von 20% bis 31%. Die höheren Wirkungsgrade der Pilotkolonne sind durch die höhe-
Abb. 5-24: Volumetrische Stoffdurchgangskoeffizienten abhängig von der Rührerdrehzahl für λ=1
Trägt man volumetrische Stoffdurchgangskoeffizienten über der Belastung auf, wie in der Abb.
5-25 für die Versuchsbedingungen λ=1 geschehen, so wird wiederum ein stetiger Anstieg beo-
bachtet. Somit ist die Längsvermischung die Ursache für den atypischen Verlauf der Trennwir-
kung. Diese Beobachtung differiert zu den Ergebnisse von Goldmann 1986 [19], der auch hier
einen atypischen Maximalverlauf beobachten konnte. Die Längsvermischung schloss er somit
als Ursache für ein „Abknicken“ der volumetrischen Stoffdurchgangskoeffizienten aus. Er er-
ERGEBNISSE DER EXPERIMENTELLEN ARBEITEN
83
klärte diesen Verlauf durch eine verringerte volumenspezifische Phasengrenzfläche infolge in-
tensiver Tropfen-Tropfen-Koaleszenz.
0
5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
10 12 14 16 18 20 22 24Belastung [m3/m2h]
Stof
fdur
chga
ngsk
oeff
izie
nt k
od a
103 [1
/s]
N=220 1/min
N=240 1/min
N=260 1/min
Abb. 5-25: Volumetrische Stoffdurchgangskoeffizienten abhängig von der Belastung für λ=1
Um den Verlauf maximaler Trennwirkung in einem Extraktor zu kennzeichnen, verwendete
Goldmann in seiner Arbeit so genannte Kennlinienfelder, die den Verlauf der vermischungsbe-
reinigten Höhe einer Übergangseinheit in Abhängigkeit einer weiteren Größe zeigen.
Solch ein Kennlinienfeld ist in Abb. 5-26 in Abhängigkeit des Holdups für den Miniplant-
extraktor im Vergleich zur Pilotkolonne mit einer freien Querschnittsfläche mit 40% dargestellt.
Die Versuchsbedingungen sind an jedem Punkt als Wertepaar von Belastung (in m³/m²h) und
Drehzahl (in min-1) eingetragen. Die aufgeführten minimalen HTU-Werte, d.h. die maximale
Trennleistung der Kolonnen, sind bei gleicher freier Stauscheibenöffnung annährend vergleich-
bar. Dem Diagramm ist zu entnehmen, dass für die Pilotkolonne sich unabhängig von der Belas-
tung ein ähnlicher minimaler HTU-Wert einstellt der erst ab einem Holdup von 25% wieder an-
steigt, d.h. die Trennleistung wieder abnimmt. Diese Abnahme ist auf einen wachsenden Trop-
fendurchmesser infolge verstärkter Tropfen-Tropfen-Koaleszenz zurückzuführen. Für den Mi-
niplantextraktor ist dieser deutliche Trennleistungsrückgang nicht zu beobachten.
84
16/260
22/22019/250
13/340
22/240
22/250
19/280 16/32022/26019/260
16/280
16/30013/320
13/300
13/280
13/260
19/24016/240
13/240
19/22016/220
19/180 31/12025/150
25/120
19/14028/100
19/15028/120
34/100
25/140
31/110
25/100
19/120
22/120
31/100
22/100
0.00
0.05
0.10
0.15
0.20
0.25
0.30
0.35
0.40
0 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50Holdup [%]
HT
U [m
]
E32
E150
Abb. 5-26: Kennlinienfelder der vermischungsbereinigten Höhe einer Übergangseinheit für den Mini-plantextraktor im Vergleich zur Pilotkolonne (Nennweite 150 mm, ϕ=40%) nach Goldmann 1986 [19]
ERGEBNISSE DER NUMERISCHEN ARBEITEN
85
6 Ergebnisse der numerischen Arbeiten
6.1 Allgemeines
In Abb. 6-1 werden Strömungsvektoren aus einer typischen CFD-Strömungssimulation den
Strömungsvektoren einer gemittelten PIV-Messung gegenübergestellt. Es ist ersichtlich, dass
trotz eines leichten Versatzes in der Positionierung des Rührers, eine gute qualitative Überein-
stimmung der einphasigen Strömungsstruktur erzielt wurde. Exemplarisch für einen quantitati-
ven Vergleich sind in Abb. 6-2 verschiedene Axialgeschwindigkeitsverläufe für verschiedene
Rührerdrehzahlen gegenübergestellt. Berücksichtigt man, dass in den Simulationen keinerlei
Anpassung erfolgte, kann von einer zufrieden stellenden Darstellung des wahren Strömungsge-
schehens durch CFD gesprochen werden.
Abb. 6-1: Vergleich der Strömungsvektoren CFD/PIV für eine Rührerdrehzahl von 200 min-1 und ei-ner Belastung von 0 m³/m²h (Messebene 0)
86
-0.6
-0.4
-0.2
0
0.2
0.4
0.6
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6x/R [-]
u axi
al/u
tip [-
]n100_v0_1_2D
n100 CFD
n200_v0_1_2D
n200 CFD
n300_v0_1_2D
n300 CFD
Abb. 6-2: Vergleich CFD/PIV für die Axialgeschwindigkeiten 2 mm oberhalb des Rührers bei ver-schiedenen Rührerdrehzahlen und einer Belastung von 0 m³/m²h (Messebene 1)
6.2 Leistungseintrag
Abb. 6-3 enthält einen Vergleich experimentell bestimmter NEWTON-Zahlen nach Fischer
1973 [16] und CFD-Ergebnisse, die durch Integration der Kräfte auf den Rührer (A) bzw. Integ-
ration der Kräfte auf die Behälterwand, Stromstörer und die Stauscheiben (B) ausgewertet wur-
den. Die Abbildung ist gültig für eine Pilotkolonne mit Nennweite von 150 mm und einer freien
Querschnittsfläche von 30% für einen üblicherweise in Kühni-Kolonnen eingesetzten Turbinen-
rührer. Es ist feststellbar, dass die Simulationen generell einen um 25-30% zu hohen Leistungs-
eintrag vorhersagen und die Auswertungen nach Methode B grundsätzlich zu besseren Überein-
stimmungen zwischen Experiment und Simulation führen. Eine Beeinflussung des Leistungsein-
trages durch die Belastung der Compartments konnte nicht beobachtet werden. Eine Gitterver-
feinerung im Rührernahbereich erbrachte keine signifikante Änderung der Leistungszahl. Aus
konstruktiven Gründen ist in den Simulationen mit den perforierten Stauscheiben (30%) eine
Kombination aus strukturierten-unstrukturierten Gittern hinterlegt. Um den Vorteil erhöhter Re-
chengenauigkeit strukturierter Rechengitter auszuschöpfen, wurde in analogen Simulationen ei-
ne freie Querschnittsfläche von 40% gewählt. Es konnte jedoch keine wesentliche Verbesserung
erzielt werden. Eine Abbildung hierzu findet sich im Anhang (vgl. Abb. 10-6) dieser Arbeit.
ERGEBNISSE DER NUMERISCHEN ARBEITEN
87
1.0E-01
1.0E+00
1.0E+01
1.0E+00 1.0E+01 1.0E+02 1.0E+03 1.0E+04 1.0E+05Reynoldszahl Re [-]
Abb. 6-6: Vergleich simulierter und berechneter Dispersionskoeffizienten nach Gleichung (2-36) mit den Koeffizienten nach Breysse et al. 1983 [6] (Pilotkolonne mit Nenndurchmesser 150 mm)
Die in der Simulation am Eintritt aufgegebenen Tracerpartikel verlassen mehr oder minder alle
nach einer gewissen Verweilzeit das Strömungsgebiet am gegenüberliegenden Austritt. Betrach-
tet man die Axialgeschwindigkeitsprofile für den Fall des bewegten Rührers mit Kontiphasenbe-
ERGEBNISSE DER NUMERISCHEN ARBEITEN
91
lastung, so ist mit einer deutlichen Änderung im Strömungsgeschehen auf Stauscheibenhöhe zu
rechnen. Im Wellennahbereich kommt es zu einer Richtungsumkehr der Axialgeschwindigkeit
infolge der Rührwirkung bzw. Durchsatzes. Folglich steigt in den weiter außen liegenden Lö-
chern der Stauscheibe aus Kontinuitätsgründen die Geschwindigkeit. Diese Richtungsumkehr
führt in den Simulationen zu einem deutlichen Verlust an Tracerpartikeln direkt am Eintritt. Die
analytische Lösung nach Feller gilt aber streng genommen nur für offene Systeme, d.h. es muss
den Tracerpartikeln erlaubt sein, den Eintritts- als auch den Austrittsort mehrmalig passieren zu
dürfen. Diese Randbedingung wird jedoch unter Rühreinfluss bei geringen Belastungen verletzt.
Die am Austritt detektierten Tracerpartikel repräsentieren somit nur einen Ausschnitt einer Ver-
weilzeitverteilung. Die mehrmals passierenden und damit „langsamen“ Tracerpartikel fehlen
somit in der Verteilung, womit das Tailing bzw. der Dispersionskoeffizienten tendenziell zu ge-
ring vorausgesagt wird. Somit bleibt festzustellen, dass für die Berechnung axialer Dispersions-
koeffizienten für größere Kolonnenmaßstäbe die Anzahl an Compartments in der Simulation er-
Abb. 6-7: Axialgeschwindigkeitsverlauf auf Stauscheibenhöhe in einer Pilotkolonne der Nennweite 150 mm
Der Abb. 6-7 kann ein weiterer interessanter Aspekt entnommen werden. So wird durch eine
Steigerung der Rührerdrehzahl bei gleichen Kontiphasenbelastungen das Axialgeschwindig-
keitsprofil nur unwesentlich verändert. Die wesentliche Beeinflussung resultiert hier bei Ände-
rung der Belastung. Somit kann die in Kapitel 2.1.1 beschriebene Annahme verschiedener Auto-
ren ([16], [46]), dass sich der Rührereinfluss nur auf die Tropfengröße und die daraus resultie-
92
renden axialen Relativgeschwindigkeiten beschränke, aus einphasiger Sicht gestützt werden.
Der Rührer lässt die Axialgeschwindigkeitsprofile an der sensitiven Stelle für den Holdup, den
Stauscheiben, unbeeinflusst, so dass Schwarmmodelle zur Berechnung des Holdups, bzw. des
Flutpunkts prinzipiell verwendet werden dürfen.
Zum Vergleich dieses Befundes ist in Abb. 6-8 ein analoges Geschwindigkeitsprofil, jedoch im
Miniplantextraktor, dargestellt. Es ist deutlich zu erkennen, dass die Kolonne gleichmäßiger
durchflossen wird und somit die auftretenden maximalen Axialgeschwindigkeiten deutlich ge-
ringer sind als in der Pilotkolonne. Dieser Unterschied steht im Einklang mit dem Befund, dass
die gemessenen Dispersionskoeffizienten des Miniplantextraktors kleiner sind als in der Pilotko-
lonne. Die unterschiedlichen axialen Geschwindigkeiten können auch für die stärkere Ausbil-
dung des beschriebenen Hold-Gradienten verantwortlich sein. Die ungleichmäßigere Geschwin-
digkeitsverteilung in der Pilotkolonne begünstigt eine Homogenisierung der Tropfengrößenver-
teilungen über die Höhe, d.h. die höheren axialen Geschwindigkeiten werden bevorzugt kleinere
Tropfen mit geringeren Tropfenaufstiegsgeschwindigkeiten in Richtung Kontiphasenauslauf
mitbewegen.
-0.03
-0.02
-0.02
-0.01
-0.01
0.00
0.01
0.01
0 2 4 6 8 10 12 14 16
Radialposition [mm]
Axi
alge
schw
indi
gkei
t [m
/s]
n=0 1/min; B=10 m³/m²h
n=100 1/min; B=0 m³/m²h
n=200 1/min; B=10 m³/m²h
n=200 1/min; B=20 m³/m²h
Schnittlini
Abb. 6-8: Axialgeschwindigkeitsverlauf auf Stauscheibenhöhe im Miniplantextraktor
6.4.2 Disperse Phase
Die bereits im Kapitel 2.3 angesprochene Problematik im Einsatz des Dispersionsmodells, zur
Beschreibung des polydispersen Charakters der dispersen Phase, hat zum Einsatz leistungsfähi-
ERGEBNISSE DER NUMERISCHEN ARBEITEN
93
gerer und komplexerer Modelle geführt. Eines dieser Modelle basiert auf den so genannten
Tropfen-Populations-Bilanzmodellen. Diese Modelle fassen die disperse Phase als Tropfen-
schwarm mit unterschiedlichen Größenklassen auf. Zur Beschreibung der axialen Entwicklung
des Holdup und der Tropfengrößenverteilung in einer Kolonne, werden die kinetischen Prozesse
Tropfenaufstieg, axiale Dispersion, Tropfenzerfall und Tropfenkoaleszenz in Tropfengrößen-
klassen abhängige Einzelschritte aufgeteilt und gesondert modelliert. Die folgende grundlegende
Gleichung, die so genannte Tropfen-Populations-Bilanz-Gleichung bringt dies zum Ausdruck:
( )),(
),(),(
),(),(),(, p
ppdax
pdpp dhShdhP
dhDhh
dhudhPdt
dhP+
∂
∂
∂∂
+∂
⋅∂−=
∂ (6-1)
Die Größe P(H,d) kann als Wahrscheinlichkeitsdichte zum Auffinden eines Tropfens mit dem
Durchmesser d an der Kolonnenhöhe H interpretiert werden. Der erste Term auf der rechten Sei-
te beschreibt den deterministischen, axialen Transport der Tropfen eines bestimmten Durchmes-
sers mit der lokalen Aufstiegsgeschwindigkeit ud. Der zweite Term berücksichtigt alle aus dem
Strömungsregime, sowie durch die Apparateeinbauten bewirkenden axialen Rückvermischungs-
effekte in Form eines tropfengrößeabhängigen Dispersionskoeffizienten Dax(d). Der Quellterm S
beschreibt den Gewinn bzw. Verlust an Tropfen einer bestimmten Klasse durch Zerfall, Koales-
zenz und den Zulauf. Die Tropfengeschwindigkeit ist mit der relativen Tropfengeschwindigkeit
ur(h,d) und der Phasengeschwindigkeit der kontinuierlichen Phase verknüpft
),()(),( pdcpd dhuhudhu += , (6-2)
und ur(h,d) kann direkt aus der Relativgeschwindigkeit des Einzeltropfens, der so genannten
charakteristischen Geschwindigkeit ur*(d), abgeleitet werden
( ) )()(1),( 0 prr
dpr duhdhu ⋅−= ε . (6-3)
In der hier verwendeten empirischen Holdup-Funktion ist r ein variabler Koeffizient, der von
der Strömungsform im Apparat abhängig ist [1]. Haunold et al. 1990 [27] bestimmten die cha-
rakteristische Geschwindigkeit ur0(d) direkt durch Messungen am Einzeltropfen. Dabei soll die
Behinderung des Aufstieges durch Einbauten und Energieeintrag mit einem Verzögerungsfaktor
kv berücksichtigt werden.
0 ( ) ( ) ( )r p v p t pu d k d u d= ⋅ (6-4)
94
Der eingeführte Proportionalitätsfaktor kv, der die Verzögerung in einem Compartment be-
schreibt, bewegt sich zwischen 0 und 1. Kleinere Werte von kv implizieren eine kleinere charak-
teristische Geschwindigkeit, womit die Tropfenverweilzeit und damit der Holdup steigen. Für
eine realistische Beschreibung des Verhaltens der dispersen Phase wird in den Arbeiten von
Seikova et al. 1992 [74] und Haunold et al. 1990 [27] auf die Bedeutung der richtigen Quantifi-
zierung die den Tropfenaufstieg beschreibenden Koeffizienten, insbesondere des Verzögerungs-
faktors, hingewiesen. In Simulationen, bei denen ein von der Tropfengröße unabhängiger kv-
Wert angenommen wurde, konnte gezeigt werden, dass bei Änderungen dieser Größe um ±10%
sich Änderungen im Holdup um ±50% ergeben können.
Zur Berechnung der stationären Aufstiegsgeschwindigkeit wird in einer Arbeit von Gourdon et
al. 1994 [21] eine empirische Entscheidungshilfe vorgeschlagen, auf deren Basis die Auswahl
einer geeigneten Korrelation aus der Vielzahl der in der Literatur vorhandenen Ansätze erfolgen
soll. Als primäre Selektionsgröße wird hierbei die MORTON-Zahl verwendet. Für starre Kugeln
und demzufolge kleine MORTON-Zahlen wird die Gleichung (6-5) zur Berechnung der
Aufstiegsgeschwindigkeit vorgeschlagen
2/3 1/3
( )4, 2
p Ct p
C C
d gu d ρρρ η
⋅∆= ⋅ ⋅
(6-5)
Für den mittleren MORTON-Zahlenbereich 107 < 1/Mo < 1011 wird das Gesetz von Vignes 1965
[85] empfohlen.
2/3 1/3
( ) 14,2 6
p Ct p
C C
d g Eöu d ρρρ η
⋅∆ = ⋅ ⋅ ⋅ −
(6-6)
Für den Bereich großer MORTON-Zahlen (107 > 1/Mo) seien auf die Arbeiten von Klee und
Treybal 1956 [36] und Grace et al. 1976 [22] verwiesen.
Die Einsatzfähigkeit der Tropfen-Populations-Bilanz Modelle im Bereich der Extraktion konnte
in den vergangenen Jahren in zahlreichen wissenschaftlichen Arbeiten belegt werden [10], [38],
[89]). Zamponi 1996 [89] zeigte in seiner Arbeit, dass sich selbst die instationäre Kolonnenhyd-
rodynamik einer Kühni-Kolonne mit Erfolg simulieren lässt. Das grundsätzliche Problem für ei-
nen industriellen Einsatz der Tropfen-Populations-Bilanzmodelle besteht momentan in der auf-
wendigen experimentellen Datenestimierung. Zwar lassen sich, die für die Beschreibung der
Einzelvorgänge notwendigen Laborapparate für Einzeltropfenexperimente weitestgehend auto-
matisieren, doch ist Fülle an Parametern immens. Modes 1999 [54] präsentiert in seiner Arbeit
eine Möglichkeit, den experimentellen Aufwand bei der Bestimmung der notwendigen Größen
ERGEBNISSE DER NUMERISCHEN ARBEITEN
95
zu reduzieren. In CFD-Simulationen mit dem Euler-Lagrange-Modell konnte er den Tropfenauf-
stieg in einem RDC-Kolonnensegment simulieren und somit den zuvor experimentell bestimm-
ten Verzögerungsfaktor kv validieren. Bei der Vorhersage, des die Breite der Verteilung be-
schreibenden Dispersionskoeffizienten, erzielte Modes dagegen größere Abweichungen, die er
auf eine unzureichende Modellierung der überlagerten Schwankungsgeschwindigkeit zurück-
führte.
Zum Vergleich der eigenen numerischen Ergebnisse in einer Kühni-Kolonne mit experimentel-
len Daten, wird auf die Untersuchungen von Seikova et al. 1992 [74] zurückgegriffen. In dieser
Arbeit sind für eine Extraktionskolonne mit einem Innendurchmesser von 100 mm und einer
freien Querschnittsfläche von 20%, Einzeltropfenuntersuchungen bezüglich der mittleren Trop-
fenverweilzeit und des tropfengrößenabhängigen Dispersionskoeffizienten Dax(d) durchgeführt
worden. Die gewonnenen Tropfenverweilzeitverteilungen wurden nach dem ersten und zweiten
Moment ausgewertet und der Dispersionskoeffizient nach folgender Beziehung berechnet:
2
2, 3( )
2C
ax d pm
HD dt
σ=⋅
(6-7)
0
500
1000
1500
2000
2500
3000
3500
4000
1 1.5 2 2.5 3 3.5 4
Tropfendurchmesser [mm]
mitt
lere
Ver
wei
lzei
t [m
s]
CFD
Experiment: zufälliger Eintritt
Experiment: fester Eintritt
Abb. 6-9: Vergleich experimentell bestimmter mittlerer Tropfenverweilzeiten für eine Rührerdrehzahl von 100 min-1 und unterschiedliche Tropfengrößen mit CFD-Ergebnissen (stehende kontinuierliche Phase)
Die durchgeführten Trajektorienberechnungen zeigten eine besondere Sensitivität bezüglich der
eingestellten Randbedingung zur Berücksichtigung der Interaktion Wand-Partikel. Der so ge-
96
nannte „coefficient of restitution“, der über den Impulsverlust der Partikel an der Wand ent-
scheidet, wurde in allen Simulationen auf 0,1 gesetzt. Mit dieser Anpassung ist eine gute Wie-
dergabe der experimentellen mittleren Verweilzeit von Seikova et al. 1992 [74] möglich, wie es
der Vergleich in Abb. 6-9 zeigt. Dagegen scheitert die Wiedergabe des die Breite der Verteilung
beschreibenden Dispersionskoeffizienten.
-0.02
-0.015
-0.01
-0.005
0
0.005
0.01
0.015
0 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50Position [mm]
Axi
alge
schw
indi
gkei
ten
[m/s
]
n=100 1/min; B=0 m³/m²h
Schnittlinie
Abb. 6-10: Axialgeschwindigkeitsprofil auf Stauscheibenhöhe (Rührerdrehzahl n=100 1/min und Be-lastung B=0 m³/m²h)
Der Abbildung ist zu entnehmen, dass die Experimente von Seikova mit zwei verschiedenen
Messaufbauten durchgeführt wurden: Beim ersten Aufbau musste der Tropfen von einem festen
Aufgabeort ein gerührtes Compartments durchlaufen, während in einem erweiterten Messaufbau
der Tropfen drei gerührte Compartments durchläuft. Im zweiten Fall ist somit mit einem zufälli-
gen Eintrittsort ins Compartment zu rechnen. Bei der Wahl dieser Messanordnung wird jedoch
auch die Strömung infolge der Rührwirkung der benachbarten Compartments beeinflusst. Es ist
ersichtlich, dass die mittlere Verweilzeit mit zunehmendem Tropfendurchmesser infolge einer
erhöhten Aufstiegsgeschwindigkeit deutlich abnimmt, und der Aufgabeort bzw. der Rührerein-
fluss der benachbarten Compartments einen wesentlichen Einfluss auf die Tropfenverweilzeit
mit sich führt. Bei einem zufälligen Eintritt in das Compartment, so wie man es sicherlich in
realen Kolonnenexperimenten erwarten würde, ist folglich mit deutlich höheren Verweilzeiten
zu rechnen. Die aufsteigenden Partikel bzw. Tropfen werden durch den Rührer, in den Kolon-
nenwandbereich gefördert. Hier ist jedoch ein Passieren der Stauscheibenöffnungen aufgrund
der rührerinduzierten Gegenströmung schwieriger. Der Abb. 6-10 ist diese Gegenströmung in
ERGEBNISSE DER NUMERISCHEN ARBEITEN
97
Form des Axialgeschwindigkeitsverlaufes auf Stauscheibenhöhe dargestellt. Somit resultiert ein
Ansteigen der mittleren Verweilzeit. In der Simulation wird durch die Wahl des zugrunde geleg-
ten Netzes der Fall „zufälliger Eintritt“ wiedergegeben.
Der für die Tropfenpopulationsbilanzen notwendige Verzögerungsfaktor kv kann nach Gl. (6-4)
und der Gesetzmäßigkeit nach Vignes (Gl. (6-6)) berechnet werden. In der Abb. 6-9 ist ein Ver-
gleich simulierter und gemessener Verzögerungsfaktoren dargestellt. Sowohl die experimentel-
len als auch simulierten Werte zeigen, dass die häufig getroffene Annahme eines von der Trop-
fengröße unabhängigen Verzögerungsfaktors als erste Approximation zulässig erscheint.
0.0
0.1
0.2
0.3
0.4
0.5
0.6
0.7
0.8
0.9
1.0
1 1.5 2 2.5 3 3.5 4
Tropfendurchmesser [mm]
Ver
zöge
rung
sfak
tor
k V [-
]
Experiment
CFD
Abb. 6-11: Verzögerungsfaktor versus Tropfendurchmesser für eine Rührerdrehzahl von 100 min-1
98
7 Zusammenfassung
Aufgrund der in der Extraktion vorkommenden physikalischen Vorgänge, wie Benetzung oder
Koaleszenz, wird die Auslegung von Extraktionsprozessen auch in absehbarer Zukunft nicht
ohne Laborversuche und Pilotierung in den entsprechenden Extraktionsapparaten auskommen.
Eine Möglichkeit, die Anzahl an zeit- und kostenintensiven Versuchen in Technikumskolonnen
zu verringern, bzw. ganz darauf zu verzichten, stellt der Einsatz von Miniplantextraktoren dar,
die mit deutlich reduzierten Volumenströmen betrieben werden können. In dieser Arbeit wurde
ein gerührter Miniplantextraktor der Bauart Kühni, mit einem Innendurchmesser von 32 mm,
bezüglich Hydrodynamik und Stofftransport untersucht. Der geringe Maßstab der Kolonne, er-
forderte eine Adaption der in Technikumskolonnen üblicherweise eingesetzten Messtechniken
und Messmethoden.
Bei den Untersuchungen kam das für mittlere Grenzflächenspannungen von der EFCE empfoh-
lene Teststoffsystem n-Butylacetat(d)–Wasser mit Aceton als Übergangskomponent zum Ein-
satz. Die sich in der Kolonne einstellende Hydrodynamik ist maßgeblich vom Koaleszenz-
verhalten dieses Stoffsystems abhängig. Dieses wird einerseits durch herstellungsbedingte ioni-
sche Verunreinigungen, andererseits durch die Extraktion von Butanol in die wässrige Phase
beim gegenseitigen Absättigen und durch die Rückreaktion zum Alkohol, bzw. Säure beein-
flusst. Beim Einsatz von undestilliertem Butylacetat wirkt sich die verschlechterte Koaleszenz-
neigung des Stoffsystems in der Ausbildung einer extremen, höhenabhängigen Zunahme des
Dispersphasenanteils aus. Aufgrund der hohen Anzahl an einzelnen gerührten Compartments,
kommt es schon bei moderaten Rührerdrehzahlen im oberen Teil der Kolonne zu Holdup-
Werten nahe am Flutpunkt, während im unteren Teil der Kolonne die Tropfendispergierung un-
zureichend ist. Bei besser koaleszierenden Systemen ist die Holdup- Problematik in dieser Form
nicht zu beobachten. Die Erhöhung der Compartmenthöhe erbrachte eine Steigerung der Belast-
barkeit. Wird die freie Querschnittsfläche größer als 30% gewählt, so ist die Kolonne ähnlich
belastbar wie eine Pilotkolonne mit Nenndurchmesser 150 mm. Ein Vergleich der Flutpunkte
mit den Ergebnissen von Goldmann gelingt auf Basis des compartmentbezogenen Leistungsein-
trages.
ZUSAMMENFASSUNG
99
Bei den Untersuchungen zum Trennverhalten der Kolonne konnten, wie auch schon in den Ar-
beiten anderer Autoren, mit steigender Belastung Maxima im Verlauf der Trennwirkung beo-
bachtet werden. Dieses atypische Verhalten der Trennleistung wird bei anderen Testgemischen
nicht festgestellt. Eine Reduzierung der Compartmenhöhe wirkt sich im untersuchten Fall för-
derlich auf die Trennleistung aus. Bei optimalen Betriebsbedingungen liegt die Trennleistung
des Miniplantextraktors bei ca. 8,5 Ntheo/m, also deutlich über der Trennleistung der Techni-
kumskolonne. Zur Erklärung dieser erhöhten Trennleistung wurden einphasige Tracerexperi-
mente zur Bestimmung des axialen Dispersionskoeffizienten der kontinuierlichen Phase durch-
geführt. Es zeigt sich, dass die gemessenen Dispersionskoeffizienten im Schnitt ca. 3 mal klei-
ner sind, als in einer Technikumskolonne mit einem Nenndurchmesser von 150 mm. Basierend
auf diesen Untersuchungen gelingt es, mit dem eindimensionalen Dispersionsmodell, die in der
Kolonne gemessenen Konzentrationsverläufe zu beschreiben. Verwendet man in Anlehnung an
die Arbeit von Goldmann die Umlaufzahl, die das Verhältnis von radial durch die Rührorgane
geförderten zu axialen Umläufen einer Phase pro Rührzelle repräsentiert, und damit die Größen
Belastung und Drehzahl zusammenfasst, ergibt sich ein Betriebsoptimum bei ca. 4. Bei der
Wahl einer bestimmten Belastung ist es somit möglich, die optimale Drehzahl zu bestimmen,
um den negativen Einfluss der Koaleszenz auf die Trennleistung der Kolonne zu minimieren.
Eine Möglichkeit, den dreidimensionalen Charakter der Strömung in einer Extraktionskolonne
zu untersuchen, stellen die durchgeführten CFD-Simulationen dar. Sowohl in der Techni-
kumskolonne, als auch im Miniplantextraktor induziert der Rührer eine torusförmige Strömung
in einem Compartment. Ein Vergleich simulierter Axialgeschwindigkeiten mit PIV-Messungen,
erbrachte eine zufrieden stellende Übereinstimmung. Die Analyse dieser Axialgeschwindig-
keiten auf Stauscheibenhöhe in der Technikumskolonne, zeigt in bestimmten Bereichen deutli-
che Geschwindigkeitsüberhöhungen und Richtungsumkehr. In der Miniplantkolonne tritt dieser
Effekt deutlich abgeschwächt auf, wodurch anzunehmen ist, dass diese "Nichtidealität" die Ur-
sache für größere Dispersionskoeffizienten in Technikumskolonnen ist.
Die Kombination aus Gittergröße im Miniplantextraktor und die in der Extraktion üblicherweise
zu erwartenden Partikelgröße, beschränkt die Zweiphasensimulation auf die Berechnung des
axialen Dispersionskoeffizienten der kontinuierlichen Phase. Die Simulation des Dispersionsko-
effizienten der kontinuierlichen Phase, erbrachte mit dem Euler-Lagrange-Modell gute Ergeb-
nisse. Ähnlich gute Resultate konnten durch instationäre Rechnungen einer zweiten Komponen-
te erzielt werden. Analoge Simulationen mit einem vergrößerten Maßstab (Technikumskolonne
mit Nennweite 150 mm) führten dagegen mit beiden Modellen zu deutlichen Abweichungen zu
realen Dispersionskoeffizienten. Der für die Bestimmung der Umlaufzahl notwendige radiale
100
Durchsatz des vom Rührer geförderten Volumenstroms, konnte mit CFD gut wiedergegeben
werden. Die von Fischer experimentell bestimmten NEWTON-Zahlen werden in den Simulati-
onen etwa 20-30% zu groß wiedergegeben. Der prinzipielle Verlauf der mittleren Verweilzeit
unterschiedlich großer Partikel kann durch die Euler-Lagrange Modellierung simuliert werden.
Für eine exakte Beschreibung ist jedoch eine Anpassung der Partikel-Wand-Randbedingung
notwendig.
SYMBOLVERZEICHNIS
101
8 Symbolverzeichnis
Symbol Einheit Bezeichnung Lateinische Symbole
a m2/m3 volumenspezifische Phasengrenzfläche A m² Fläche b allgemeine Feldvariable B m3/m2h Belastung c m3/m3
kmol/m3 Konzentration
C - Konstante CD - Widerstandsbeiwert D m2/s Dispersionskoeffizient D m Kolonnendurchmesser d m Durchmesser d32 m Partikel-/Tropfendurchmesser nach Sauter E(k) m³/s² Energiespektrum
E& kg/s Extraktstrom
f Feldkraft allgemein g 9,81 m²/s Erdbeschleunigung h m differentielle Höhe H m Höhe HETP m Höhe einer theoretischen Stufe HTU m Höhe einer Übergangseinheit HDU m Höhe einer Dispersionseinheit k 1/m Wellenzahl k m²/s² turbulente kinetische Energie k m/s Stoffdurchgangskoeffizient kv - Verzögerungsfaktor L m charakteristische Länge
102
m kg/kg Verteilungskoeffizient m& kg/h Massenstrom n 1/s Rührerdrehzahl
N& mol/s Molenstrom
Ntheo - Anzahl theoretischer Stufen NTU - Anzahl der Übergangseinheiten P W Rührerleistung P m-1 Wahrscheinlichkeit eines Tropfens des Durchmes-
sers dP an der Stelle H r - Exponent in der Schwarmkorrekturfunktion (6-3) R - Bestimmtheitsmass
R& kg/s Raffinatstrom
s - Anzahl der Beobachtungen S 1/ms Koaleszenzrate eines Tropfens des Durchmessers dp
an der Stelle h t s Zeit u m/s Geschwindigkeit, Phasengeschwindigkeit
iu m/s mittlere Geschwindigkeit
'iu m/s Schwankungsgeschwindigkeit
ur(h,d) m/s Relative Tropfengeschwindigkeit eines Tropfens des Durchmessers d an der Stelle h
ut(d) m/s Stationäre Tropfenaufstiegsgeschwindigkeit V m³ Volumen
V& m³/s Volumenstrom
X kg/kg Massenbeladung in der kontinuierlichen Phase Y kg/kg Massenbeladung in der dispersen Phase z - Klassenanzahl des Histogramms
Griechische Symbole
ε W/kg Dissipationsrate der turbulenten, kinetischen Energie
εd - Holdup
φ - Phasenverhältnis
ϕ - relative freie Querschnittsfläche
κ µS/cm Leitfähigkeit
SYMBOLVERZEICHNIS
103
η Pa s dynamische Viskosität
Λ m Makromaßstab der Turbulenz
λ m Wellenlänge
λ kg/kg Extraktionsfaktor
λ - relative Leitfähigkeit
ν m2/s kinematische Viskosität
ρ kg/m3 Dichte
θ s Integrationsvariable in Gleichung (2-32)
Θ - dimensionslose Zeit; t/τ
σ m Standardabweichung
σ N/m Grenzflächenspannung
σ kg/ms Spannungstensor
τ kg/ms Schubspannungstensor
τ s mittlere Verweilzeit
Indices
A Übergangskomponente Aus Austretender Strom ax axial c kontinuierliche Phase C Compartment d disperse Phase eff effektiv Ein Eintretender Strom i Geschwindigkeitskomponente i j Geschwindigkeitskomponente j kin kinetisch K Kolonne l laminar max maximal mol molekular o overall O Organik p Partikel, Tropfen r relativ
104
R Rührer s Schwarm t turbulent tip Rührerumfangsgeschwindigkeit tip Ru n dπ= ⋅ ⋅
Turb Turbinenrührer W Wasser W Welle 1 große Kolonne 2 kleine Kolonne * Gleichgewicht
BODENSTEIN-ZAHL - / axBo u L D≡ ⋅ EÖTVÖS-ZAHL - 2 /pEö g dρ σ≡ ⋅∆ ⋅ MORTON- ZAHL - 4 2 3/( )C CMo g ρ η ρ σ≡ ⋅∆ ⋅ ⋅ NEWTON-ZAHL - 53/( )RNe P n dρ≡ ⋅ ⋅ REYNOLDS-ZAHL - Re /c c K cu d ν≡ ⋅ REYNOLDS-ZAHL - Re /d d K du d ν≡ ⋅ REYNOLDS-ZAHL - Re /p
p p pu d ν≡ ⋅ REYNOLDS-ZAHL - 2Re /R R cn d ν≡ ⋅ WEBER-ZAHL - 32 /RWe n dρ σ≡ ⋅ ⋅
LITERATUR
105
9 Literatur
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Weinheim, (2000).
ANHANG
111
10 Anhang
10.1. Studien- und Diplomarbeiten
Chronologische Aufstellung der im Rahmen dieser Forschungsarbeit am Institut für Thermische
Verfahrenstechnik der Universität Kaiserslautern durchgeführten Studien- und Diplomarbeiten:
Schnitzer, Christian: Vergleich des hydrodynamischen Verhaltens einer Kühni-Laborkolonne und einer Kühni-Miniplantkolonne anhand der Flutpunkte und der Rückver-mischung, Studienarbeit, September 2001
Ulubay, Can: Einphasige Strömungssimulationen in einer gerührten Miniplant-Extraktionskolonne mit dem Simulationstool FLUENT zur Bestimmung von Rückvermi-schungsgrößen, Studienarbeit, Oktober 2001
Mehrle, Yvonne: Strömungssimulation einer gerührten Extraktionskolonne zur Bestimmung hydrodynamischer Kenngrößen, Diplomarbeit, Juni 2002
Breyer, Silke: Aufbau und Inbetriebnahme eines PIV-Messsystems zur Geschwindigkeitser-fassung in einer Miniplantextraktionskolonne, Studienarbeit, November 2002
Stein, Raphael: Untersuchungen zum Stoffaustausch bei der Flüssig-Flüssig-Extraktion in einem gerührten Miniplantextraktor, Studienarbeit, März 2003
112
10.2. Veröffentlichungen
Kolb, P.; Bart, H.-J.; Fischer, L.: Entwicklung einer Miniplant-Extraktionskolonne, Chem. Ing. Tech., (74), (2002), 243-247.
Kolb, P.; Bart; H.-J.: Liquid-Liquid Miniplant Extractor - A Novel Tool For Process Design, in Proceedings ISEC’2002, (2002), 1382-1387.
10.3. Tagungsbeiträge
P. Kolb, G. Modes, H.-J. Bart, CFD - aided investigation of liquid-liquid extractors, ACHEMA 2000, 2000, in Frankfurt/ Main.
P. Kolb, H.-J. Bart, Charakterisierung der Mehrphasenströmung in einem Miniplantextraktor, BASF-Kolloquium, 2001, in Ludwigshafen.
P. Kolb, H.-J. Bart, Charakterisierung der Mehrphasenströmung in einem Miniplantextraktor, GVC-Fachausschüsse "CFD-Computational Fluid Dynamics und Rheologie", 2001, in Weimar.
P. Kolb, H.-J. Bart, Entwicklung einer Miniplantextraktionskolonne, GVC/DECHEMA-Gemeinschaftsausschuss "Extraktion", 2001, in Frankfurt/ Main.
P. Kolb, H.-J. Bart, Liquid-Liquid Miniplant Extractor – A Novel Tool For Process Design, International Solvent And Extraction Conference (ISEC 2002), 2002, in Kapstadt/ Südafrika.
H.-J. Bart, P. Kolb, L. Fischer; Prozessminiaturisierung - Entwicklung einer Miniplantextraktionskolonne, Posterbeitrag GVC/DECHEMA-Jahrestagung, 2002, in Wiesbaden.
P. Kolb, H.-J. Bart, Liquid-Liquid Miniplant Extractor –Hydrodynamics and Mass Transfer, ACHEMA 2003, 2003, in Frankfurt/ Main.
H.-J. Bart, P. Kolb, U. Bühlmann, J. Jeisy, B. Schenkel; Hydrodynamik und Stofftransport in einer Miniplant-Extraktionskolonne, GVC/DECHEMA-Jahrestagung, 2003, in Mannheim.
ANHANG
113
10.4. Analytische Lösung des Dispersionsmodell nach
Hartland und Mecklenburgh 1966 [26]
/ein
Xein ein
X XQX Y m
−=
− (10-1)
( )ein z
Yein ein
Y YQY k Xλ
−=
⋅ − ⋅ (10-2)
( ) ( ) ( )( ) ( ) ( )
31 2
31 2
1 1 2 2 3 3
1 1 2 2 3 31 1 1
q zq z q z
X qq q
k h e k h e k h eQ
k h e k h e k h eλ λ λ
⋅⋅ ⋅⋅ − + ⋅ − + ⋅ −=
⋅ ⋅ − ⋅ + ⋅ ⋅ − ⋅ + ⋅ ⋅ − ⋅ (10-3)
( ) ( ) ( )( ) ( ) ( )
3 31 1 2 2
31 2
1 1 1 2 2 2 3 3 3
1 1 2 2 3 31 1 1
q z qq z q q z q
Y qq q
k g e h e k g e h e k g e h eQ
k h e k h e k h eλ λ λ
⋅⋅ ⋅⋅ ⋅ − ⋅ + ⋅ ⋅ − ⋅ + ⋅ ⋅ − ⋅=
⋅ ⋅ − ⋅ + ⋅ ⋅ − ⋅ + ⋅ ⋅ − ⋅ (10-4)
wobei qi die Wurzeln der folgenden kubischen Gleichung repräsentieren:
Abb. 10-5: Draufsicht, grobe Geometrie, gültig für 2- und 4-C-Geometrie
Welle
75 mm
Stauscheibez=58,875 mm
Stauscheibez=127,375 mm
Moving Reference Frame
Moving Reference Frame
yz
x
Zellenanz. Höhe[mm]
2 9,625
2 9,625
2 9,625
3 10
2 52 53 10
2 9,625
2 9,625
2 9,625
2 9,625
3 10
2 52 5
3 10
2 9,625
Abb. 10-4: Seitenansicht der E150-Geometrie, grobes Gitter mit Darstellung der Trennlinien der Teilvolumina (grün) und zusätzlicher Vernetzungslinien (schwarz)
8 7 6 5 4 3 2 1 acht generierte Zylinder
strukturiertes Gitter
unstrukturiertes Gitter
strukturiertes Gitter
ANHANG
117
10.7. Einstellungen in FLUENT zur Einphasensimulation