Experimentální studium produkce a transportu neutronů pro ADTT

Experimentální studium produkce a transportu neutronů

pro ADTT

Ondřej Svoboda

Školitel: RNDr. Vladimír Wagner, CSc.

obhajoba disertační práce

Oddělení jaderné spektroskopie, Ústav jaderné fyziky, Akademie věd České republiky

Katedra jaderných reaktorů, Fakulta jaderná a fyzikálně inženýrská, České vysoké učení technické v Praze

2

Cíle disertační práce• připravit, provést a vyhodnotit 1.6 GeV a 2.52 GeV deuteronový experiment na sestavě E+T

• dále studovat a aplikovat spektroskopické korekce

• změřit intensity, polohy a profily svazků

• porovnat experimentální výsledky v rámci jednoho experimentu, mezi deuteronovými experimenty i s předchozími protonovými experimenty

• provést MCNPX simulace deuteronových experimentů, porovnat jejich výsledky s experimentem

• připravit, provést a vyhodnotit měření účinných průřezů v TSL Uppsala a ÚJF Řež

3

Projekt „Energy & Transmutation of Radioactive

Waste“ SÚJV Dubna, Rusko

d

Gamma - 2

Gamma - 3

Energy + Transmutation Kvinta

Ezhik

4

Setup Energie + Transmutace

5

Aktivační detektory - (n,xn) reakce

Al Au Bi Co In Ta

ReakceE prahová [MeV]

Poločas rozpadu

197Au (n,2n) 196Au 8.1 6.183 d197Au (n,3n) 195Au 14.8  186.1 d197Au (n,4n) 194Au 23.2 38.02 h197Au (n,5n) 193Au 30.2 17.65 h197Au (n,6n) 192Au 38.9 4.94 h197Au (n,7n) 191Au 45.7 3.18 h

6

Výtěžky (n,xn) a (n,) reakcí na Au a Al

Radiální směr,první mezera

2 4 6 8 10 12

Výt

ěžek

[1

/g*d

eute

ron

]

Radiální vzdálenost od osy terče [cm]

198Au 196Au 194Au 192Au 24Na

10-7

10-6

10-5

10-4

10-3

10-2-5 5 15 25 35 45

Výt

ěžek

[1

/g*d

eute

ron

]

Vzdálenost od počátku terče [cm]

198Au 196Au 194Au 192Au 24Na

10-7

10-6

10-5

10-4

10-3

10-2

Podélný směr,3 cm od osy terče

7

Příklad výsledků E+T experimentů

Srovnání výtěžků

protonových a deuteronových experimentů

Spektrální index 192Au/196Au

1,6 GeV d experiment

10,7 cm8,5 cm6 cm

3 cm0,0

0,1

0,2

0,3

0,4

0 12 24 36 48

Spe

ktrá

lní

inde

x1

92A

u/1

96A

u [-

]Pozice podél terče [cm]

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

1,2

1,4

-5 5 15 25 35 45

Výt

ěžek

[ -

]

Pozice podél terče [cm]

2.52 GeV d 1.6 GeV d 0.7 GeV p

198Au

8

MCNPX simulace – neutronové spektrum

Použitá verze MCNPX 2.7.a, INCL4/ABLA

Poč

et n

eutr

onů

[deu

tero

n-1.c

m-2

]

Energie neutronů [MeV]

Pb Pb+konst Pb+U+konst bez Cd celá E+T

10-2 100 102 10410-410-610-8

100

10-2

10-4

10-6

10-8

9

Porovnání exp/sim z protonových a

deuteronových ozařování

0,0

0,5

1,0

1,5

2,0

2,5

2 4 6 8 10 12

Exp

. vý

těže

k/

sim

. vý

těže

k[-

]

Radiální vzdálenost od osy terče [cm]

1.6 GeV 2.52 GeV 4 GeV

194Au

0,0

0,5

1,0

1,5

2,0

2,5

2 4 6 8 10 12 14

Exp

. vý

těže

k/si

m.

výtě

žek

[-]

Radiální vzdálenost od osy terče [cm]

2.0 GeV 1.5 GeV

1.0 GeV 0.7 GeV

194Au

10

Měření účinných průřezů použitých (n,xn) reakcí

11

Motivace pro měření účinných průřezů (n,xn) reakcí

0,0

0,5

1,0

1,5

2,0

2,5

3,0

0 10 20 30 40

Úči

nný

průř

ez [b

arn

]

Energie neutronů [MeV]

197Au(n,2n)196Au

EXFOR

ENDF

0,0

0,5

1,0

1,5

2,0

0 10 20 30 40

Úči

nný

průř

ez [b

arn

]

Energie neutronů [MeV]

197Au(n,4n)194Au

EXFOR

ENDF

0,0

0,5

1,0

1,5

2,0

0 25 50 75 100 125 150

Úči

nný

průř

ez [b

arn

]

Energie neutronů [MeV]

209Bi(n,xn)

(n,4n)206Bi(n,5n)205Bi

0,01

0,1

1

10

0 25 50 75 100 125 150

Úči

nný

průř

ez [b

arn

]

Energie neutronů [MeV]

209Bi(n,xn)

(n,6n)204Bi (n,7n)203Bi(n,8n)202Bi (n,9n)201Bi(n,10n)200Bi (n,11n)199Bi(n,12n)198Bi

12

Požadavky na měření účinných průřezů

Požadavky pro použití aktivační metody měření:

• vysokoenergetický neutronový zdroj s dobrou intensitou

• (quasi)monoenergetické neutrony s dobře známým spektrem

• čisté monoisotopické vzorky

• dobré spektroskopické vybavení: stíněné HPGe detektory

• znalost potřebných korekcí – na fluktuaci svazku, samoabsorpci, nebodové zářiče…

Studované (mono)isotopické materiály:

Ve všech ozařováních: Al, Au, Bi, I, In, Ta

V některých ozařováních: Co, Cu, Fe, Mg, Ni, Y, Zn

13

TSL Uppsala Švédsko

Cyklotron 15 – 180 MeV

Blue hall:

kvasi-monoenergetický neutronový zdroj založený na reakci 7Li(p,n)7Be

14

Cyklotron v ÚJF Řež

• Protony 18 – 37 MeV na 7Li terči

• Vysoké intenzity neutronů: 108 cm-2 s-1

• Dobře vybavená spektroskopická laboratoř (OJS - ÚJF)

BeamBeam-line-line

Li-tLi-terčerč

GraGrafitovýfitový stopper stopper

VzorkyVzorky

15

Neutronová spektra z p/Li zdroje v ÚJF Řež

Nejistota v určení spektra – 10%

0 10 20 30 40

Poč

et n

eutr

onů

[1/s

r.M

eV.C

]

Energie neutronů [MeV]

20 MeV 25 MeV 30 MeV 35 MeV 40 MeV

0

2·1014

6·1014

1·1015

1.4·1015

4·1014

8·1014

1.2·1015

16

Odečtení neutronového pozadí

•pro výpočet účinného průřezu jsem použil deterministický kód TALYS 1.0 a 1.2

• data z TALYSu jsou v dobré shodě s daty v EXFOR

• za použití neutronového spektra jsem vypočetl poměr mezi produkcí v neutronovém píku a celkovou produkcí

• s tímto poměrem jsem přenásobil výtěžky pro odečtení pozadí

0

1

0 5 10 15 20 25 30

Úči

nn

ý p

růře

z ve

rsu

s sp

ektr

um

n

eutr

on

ů [-

]

Energie [MeV]

32.5 MeV svazek

Au-196 (0.19)

Bi-207 (0.65)

In-111 (0.89)

Bi-206 (0.99)

I-124 (1.0)

17

Výsledky pro reakci 197Au(n,2n)196Au

0

0,5

1

1,5

2

2,5

3

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100

Úči

nný

průř

ez [

barn

]

Energie neutronu[MeV]

197Au(n,2n)196Au

EXFOR

NPI experiments

TSL experiments

TALYS 1.0

18

Příklad 209Bi(n,xn) výsledků

Bi změřeno až do 200Bi

0

0,2

0,4

0,6

0,8

1

1,2

1,4

0 20 40 60 80 100

Úči

nný

průř

ez [

barn

]

Energie neutronů [MeV]

209Bi(n,5n)205Bi

0

0,2

0,4

0,6

0,8

0 20 40 60 80 100

Úči

nný

průř

ez [

barn

]

Energie neutronu [MeV]

209Bi(n,6n)204Bi

0,0

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

0,6

0 20 40 60 80 100

Úči

nný

průř

ez [

barn

]

Energie neutronu [MeV]

209Bi(n,7n)203Bi

0,0

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

0 20 40 60 80 100

Cro

ss-s

ectio

n [b

arn]

Energie neutronu [MeV]

209Bi(n,8n)202Bi

EXFOR ÚJF experimenty

TSL experiment 2008 TALYS 1.0

19

Závěr• měřil jsem produkci a transport vysokoenergetických neutronů v sestavě olověného terče a uranového blanketu

• sledoval prahové reakce na Au, Bi, I, In a Ta až do (n,8n)

• naměřená data jsem porovnal s předchozími experimenty a se simulacemi, jež jsem provedl v MCNPX

• změřil jsem účinné průřezy prahových reakcí aktivačních detektorů pro energie 17, 22, 47 a 94 MeV

• výsledky měření účinných průřezů souhlasí s daty v databázi EXFOR, nové hodnoty již byly publikovány a v brzké době budou dostupné přes EXFOR

• na výsledky mé práce navazuje PhD studium Jitky Vrzalové (měření účinných průřezů) a Martina Suchopára (E&T RAW)

20

Poděkování

Tato práce byla finančně podpořena z následujících grantů:

GA ASCR K2067107

GACR 202/03/H043

EFNUDAT

CTU0808214

F4E-2008-GRT-014.

Děkuji Vám za pozornost...

21

Otázky oponentů – Ing. Miloslav Hron, CSc.

1) Bylo by vhodné, kdyby autor při obhajobě uvedl výhody a nevýhody transmutačních systémů – reaktorů řízených urychlovačem. 2) Další otázkou na dizertanta je použitá hustota uranu 19.05g/cm3 - někdy se v literatuře uvádí např. 18.95g/cm3 apod. 3) Jak se díváte na možnost využití kapalného jaderného paliva (např. na bázi roztavených fluoridů) pro systémy ADTT? 4) Co můžete říci o použití okénka, aby bylo zajištěno vakuum urychlovače v případě Vašeho experimentu a finálního výkonového ADTT systému.

22

Odpověď ad 1) – výhody a nevýhody ADS

Výhody ADS- podkritický systém principiálně vylučuje možnost nekontrolovatelného rozvoje štěpné řetězové reakce

- vydatností zdroje lze pružně kompenzovat vyhořívání aktinidů v intervalech kvazikontinuálního přepracování

- výkon lze regulovat (nastavit) intenzitou svazku protonů

Nevýhody ADS- vysoké investiční náklady na stavbu urychlovače, nákladný provoz a údržba

- inovativní koncepce => nedostatek zkušeností s provozem takovéhoto zařízení

- možnost výpadků svazku (beam-trips) se všemi důsledky – nestabilita provozu zařízení a v produkci energie, technologické komplikace – zvýšené namáhání materiálů

23

Odpověď ad 2) – použitá hustota uranu

Parametry uranového blanketu představují jeden z možných zdrojů nejistot v E+T sestavě.

+ Známe dobře vnější rozměry a hmotnost uranových válečků

- Pro tloušťku a složení pokrytí, hustotu a obohacení uranu, jakožto i jeho čistotu používáme oficiální údaje získané z SÚJV Dubna. Tyto údaje i přes

jisté pochybnosti používá celá E+T kolaborace, díky čemuž jsou naše výsledky navzájem porovnatelné.

Změny těchto parametrů v MCNPX simulacích nemění zásadním způsobem naše výsledky -> dominantní je tříštivá reakce.

V současné době se pokoušíme o ověření obohacení uranu nedestruktivními metodami – měření emitovaného gamma.

24

Odpověď ad 3) – kapalná jaderná paliva v ADTT

Použití kapalného jaderného paliva v ADTT (například na bázi roztavených solí) je logickým vyústěním snahy o maximální efektivitu transmutačního zařízení.

Kapalné palivo představuje velkou výhodu v možnosti kontinuálního přepracování – doplňování isotopů určených k transmutaci a zároveň odběr stabilních nebo krátce žijících isotopů, takže nedochází k jejich další aktivaci.

Přesto nelze dle mého názoru očekávat v dohledné době tuto kombinaci technologií. Jak ADS, tak kapalná paliva (tekuté soli) představují obrovských krok do neznáma a bude je potřeba nejprve odděleně důkladně otestovat a získat provozní zkušenosti.

25

Odpověď ad 4) – okénko pro výkonné ADS

Vyvedení vysoce intenzivního svazku z vakua urychlovače do terče představuje důležitý

technologický aspekt, jež je třeba řešit již i u současných tříštivých zdrojů. Okénko představuje

bariéru mezi čistým prostředím urychlovače (vysokým vakuem) a tříštivým terčem (radioaktivním, horkým materiálem).

U vysoce intenzivních svazků se uvažuje koncepce bez okénka (například v kombinaci s kapalným Pb terčem) nebo s okénkem =obalem terče – např. Myrrha. Konkrétní koncepce závisí

vždy na mnoha faktorech – tepelném a radiačním zatížení – energii a intensitě svazku, uvažované

životnosti, možnostech údržby a výměny, bezpečnostních kritériích atd.

26

Odpověď ad 4) – vývod svazku do haly F3 v SÚJV

Dubna

V E+T sestavě je problém okénka nepodstatný kvůli nízké intenzitě svazku a tudíž minimální tepelné a radiační zátěži

okénka (Fe fólie na konci trubice). Okénko je navíc provozováno za pokojové teploty.

27

Otázky oponentů – Prof. Ing. Zdeněk Janout, CSc.

1) Proč se v experimentech tohoto typu používají deuterony či protony „GeV-ových“ energií? Jaké jsou dolety a měrné energetické ztráty těchto částic v olovu? Je použitá E+T sestava optimální?

2) Mezi hlavní výsledky disertace patří integrální počet neutronů produkovaných na jeden dopadající deuteron v terčové sestavě Pb+Unat obklopené biologickým stíněním z polyetylenu. Výsledek je ukázán na obr. 59 a 60 a v tabulce 12 na str. 83/84. Z obrázků vidíme, že experimentální integrální počty neutronů v tříštivých reakcích buzených deuterony jsou výrazně vyšší než odpovídající hodnoty vypočtené simulacemi. U experimentů s protonovými svazky je více méně dobrý souhlas. Můžete okomentovat tento rozdíl?

28

Odpověď ad 1) - počet produkovaných neutronů

0

20

40

60

80

100

120

140

0 1 2 3 4

Po

čet n

eutr

on

ů n

a čá

stic

i sv

azku

[-]

Energie svazku [GeV]

MCNPX sim-protony

MCNPX sim-deuterony

29

0

20

40

60

80

100

120

140

0 1 2 3 4

Po

čet n

eutr

on

ů n

a čá

stic

i sv

azku

[-]

Energie svazku [GeV]

MCNPX sim-protony

MCNPX sim-deuterony

0

20

40

60

0 1 2 3 4

Po

čet n

eutr

on

ů n

a čá

stic

i sv

azku

a G

eV [

-]

Energie svazku [GeV]

MCNPX sim - protony

MCNPX sim - deuterony

Odpověď ad 1) - počet produkovaných neutronů

0

0,2

0,4

0,6

0,8

1

1,2

1,4

0 0,5 1 1,5 2

Do

let

[m]

Energie [GeV]

deuterony v olovu protony v olovu

30

Odpověď ad 1) - dolet protonů a deuteronů v olovu

31

Odpověď ad 1) - měrné energetické ztráty

0,00001

0,00010

0,00100

0,01000

0,10000

1,00000

10,00000

0,1 1 10

dE/d

x [M

eV/m

m]

Energie částice [GeV]

elektrony Pb - p

jádra Pb - p

elektrony Pb - d

jádra Pb - d

Pb terč

32

Odpověď ad 1) - jaderné reakce protonů s terčem

0

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100

0 50 100 150 200

Po

čet n

eu

tro

nů

na

pro

ton

[-]

Tloušťka terče [cm]

0.5 GeV

1 GeV

1.5 GeV

2 GeV

2.5 GeV

3 GeV

3.5 GeV

4 GeV

4.5 GeV

5 GeV

σTOT (p+Pb) ~ 1.5 b → L = 100 cm → 0.7 %

33

Odpověď ad 2) - obr. 60

Obr. 60: neutronová multiplicita pro E+T setup normalizovaná per GeV.

0

20

40

60

80

100

120

0 1 2 3 4

Po

čet n

eutr

on

ů n

a čá

stic

i sv

azku

a G

eV [

-]

Energie svazku [GeV]

protony - exp deuterony - exp - Au

deuterony - exp - Ta protony - sim

deuterony - sim

34

Odpověď ad 2) – možné příčiny nesouhlasu

Nesouhlas mezi experimentálními a změřenými multiplicitami může mít několik různých zdrojů:

Použitá metoda (van der Meer)→ u protonů výsledky souhlasí!

Nepřesnosti v popisu sestavy pro MCNPX simulaci→ variace geometrie a materiálového složení nevysvětluje pozorovaný

rozdíl!

Špatný popis spektra nízkoenergetických neutronů kódem MCNPX

Špatné určení intenzity svazku deuteronů

35

Odpověď ad 2) – poměr exp/sim výtěžkům 198Au

0,0

0,5

1,0

1,5

2,0

2,5

0 5 10 15 20

Exp

. výt

ěžek

/ si

m.

výtě

žek

[-]

Číslo fólie [-]

1.6 GeV 2.52 GeV 4 GeV

197Au(n,)198Au

36

Určení intensity svazku deuteronů -27Al(d,3p2n)24Na

0

0,01

0,02

0,03

0,04

0,05

0,06

0,07

0,08

1 10 100 1000 10000

Úči

nný

průř

ez [b

arn]

Energie deuteronu [MeV]

27Al(d,3p2n)24Na

známá hodnota - 2.33 GeV - 15.25 mbarn

1.6 GeV - 15.75 mbarn 2.52 GeV - 15.12 mbarn

4 GeV - 14.49 mbarn