核分裂生成物の核変換技術の現状について 平成25年9月9日 日本原子力研究開発機構 核変換対象LLFP核種 ADS・高速炉による核変換 まとめ 資料2-4 科学技術・学術審議会研究計画・評価分科会 原子力科学技術委員会 群分離・核変換技術評価作業部会(第2回) H25. 9. 9
核分裂生成物の核変換技術の現状について
平成25年9月9日
日本原子力研究開発機構
核変換対象LLFP核種ADS・高速炉による核変換まとめ
資料2-4科学技術・学術審議会研究計画・評価分科会
原子力科学技術委員会 群分離・核変換技術評価作業部会(第2回)H25. 9. 9
2
使用済燃料中の主な長寿命核種
核種 半減期線量換算係数(μSv/kBq)
含有量(1トン当たり)
U-235 7億年 47 10kg
U-238 45億年 45 930kg
核種 半減期線量換算係数(μSv/kBq)
含有量(1トン当たり)
Pu-238 87.7年 230 0.3kg
Pu-239 2万4千年 250 6kg
Pu-240 6,564年 250 3kg
Pu-241 14.3年 4.8 1kg
核種 半減期線量換算係数(μSv/kBq)
含有量(1トン当たり)
Np-237 214万年 110 0.6kg
Am-241 432年 200 0.4kg
Am-243 7,370年 200 0.2kg
Cm-244 18.1年 120 60g
アクチノイド
超ウラン元素
マイナーアクチノイド
(TRU)
核分裂生成物
(FP)
核種 半減期線量換算係数(μSv/kBq)
含有量(1トン当たり)
Se-79 29万5千年 2.9 6g
Sr-90 28.8年 28 0.6kg
Zr-93 153万年 1.1 1kg
Tc-99 21万1千年 0.64 1kg
Pd-107 650万年 0.037 0.3kg
Sn-126 10万年 4.7 30g
I-129 1,570万年 110 0.2kg
Cs-135 230万年 2.0 0.5kg
Cs-137 30.1年 13 1.5kg
(MA)
線量換算係数: 放射性核種を人体に摂取した時の影響を示す指標。 放射能(ベクレル)あたりの被ばく(シーベルト)で示す。
線量換算係数: 放射性核種を人体に摂取した時の影響を示す指標。 放射能(ベクレル)あたりの被ばく(シーベルト)で示す。
1E+1
1E+2
1E+3
1E+4
1E+5
1E+6
1E+7
1E+8
1E+9
1E+0 1E+1 1E+2 1E+3 1E+4 1E+5 1E+6 1E+7 1E+8
潜在
的な
有害
度(S
v/tS
F)
再処理後経過時間(年)
天然ウラン9t
Np
Sr90
Tc99
Cs135Zr93
天然ウラン9t
Np
Sr90
Tc99
Cs135Zr93
Sn126Se79
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核変換対象核種 (1/3)
高レベル廃液中+ヨウ素の潜在的毒性
アクチノイド核種を回収、核変換することで1000年以降の潜在的な毒性を2桁低減
潜在的な有害度=経口摂取した場合の被ばく線量(Sv)
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HLWガラス固化体4万本からの公衆被ばく TRU廃棄物(HLWガラス固化体4万本相当)からの公衆被ばく
1E-12
1E-11
1E-10
1E-9
1E-8
1E-7
1E-6
1E-5
1E+2 1E+3 1E+4 1E+5 1E+6 1E+7
時間(年)
線量
(Sv/
年)
Total
I-129
C-14
Cl-36
Mo-93
Se-79
Cs-135
I129
C14
Cl36
I-129が支配的100万年までは、Cs-135,Se-79,Zr-93などのLLFPが支配的。その後はMA。
1E-15
1E-14
1E-13
1E-12
1E-11
1E-10
1E-9
1E-8
1E-7
1E-6
1E-5
1E+2 1E+3 1E+4 1E+5 1E+6 1E+7
時間(年)
線量
(Sv/
年)
Se-79
Zr-93
Tc-99
Sn-126
Cs-135
Sm-151
Pu-240
U-236
Th-232
Cm-245
Pu-241
Am-241
Np-237
U-233
Th-229
Cm-246
Pu-242
U-238
U-234
Th-230
Ra-226
Pb-210
Am-243
Pu-239
U-235
Pa-231
Ac-227
total
Se-79
Cs-135
Th-229
Total
Np-237
Zr-93
核変換対象核種 (2/3)
地層処分場からの公衆被ばく
JNC TY1400 2001-001 図4.5.6-1(a)JNC TN1400 99-023(第二次取りまとめ)と同条件の評価
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• 公衆被ばくの観点から、I-129、Cs-135、Se-79、Zr-93が候補。
• 潜在的な有害度の観点から、Tc-99、Sn-126が追加。
• I-129: 中性子捕獲によってXeの安定同位体となる。高温において安定で被覆管共存性の高い化学形態の選定が課題。
• Tc-99: 中性子捕獲によってRuの安定同位体となる。発生量が比較的大きい。
• Cs-135: 中性子捕獲によってBaの安定同位体となる。Cs-135の同位体分離が課題。
核変換対象核種 (3/3)
核変換対象とするLLFP核種
I, Tc, Csの核変換目標
6
ADSで軽水炉10基からのLLFPを核変換 FBRで自分自身からのLLFPを核変換
軽水炉10基
MA,LLFP
ADS1基 再処理(MA, LLFP) 高速炉1基 再処理(MA, LLFP)
要求性能
ADSで10基の軽水炉を賄う場
合(SF=10)
高速増殖炉で自分自身からのFPを核変換
する場合(SF=1)
I-129 46 6.6 Tc-99 201 21
Cs-135 108 34
核変換目標値(kg/yr/基)
半減期熱中性子捕獲
断面積[b]生成量(kg/GWe/yr)軽水炉 高速増殖炉
I-129 1.57E+6年 30.32 4.6 6.6Tc-99 2.11E+5年 23.6 20.1 20.5
Cs-135 2.3E+6年 8.3 10.8 34.1
商用炉1基あたりの年間発生量(kg/GWe/yr)
SF=サポートファクター。1基の核変換炉が賄える100万キロワット商用炉の基数
LLFP核変換のための炉心設計(1/2)
7
LLFP 集合体設計例(中空BaI2+ZrHペレット)
高速炉炉心設計例
陽子ビーム
25 115 1700 135
MA炉心
核破砕ターゲット
反射体
LLFPブラン ケット
LLFPブラン ケット
200
150
50
180
20
r(cm)
z(cm)
ADS炉心設計例ADS軸方向LLFPブランケット概念
横山、他、Global2009, paper 9060
西原健司他、Global2001
内側炉心
外側炉心
ブランケット
LLFP集合体
SF=10を目標に核変換量を最大化する設計SF>1を条件とし、経済性の観点から
LLFP集合体数を最小化する設計
LLFP核変換のための炉心設計(2/2)
8
I-129 Tc-99 Cs-135
ADS*1
炉心装荷量 kg/基 1640 1550 -核変換量 kg/yr/基 47 61 -
SF 10.3 3.0 -
FBR炉心装荷量 kg/Gwe ~70*2 ~350*2 ~800*3
核変換量 kg/yr/GWe 6.6 41 16SF 1.0 2.0 0.5
ADSとFBRの核変換性能
*1西原他 Global2001より。ADSでは、IとTcのどちらか一方を核変換した場合。Csは未検討 *2横山他Global2009より。核変換装荷量等は記載された核変換率から概算した。*3 JNC TN9400 2001-098より。炉心は横山らの検討と同様。
ADSでは軽水炉10基分のI-129を核変換できるが、Tc-99は発生量が多く核変換しきれない。Csは未検討だが、核変換困難と予想される。FBRでは、自分自身から発生するI-129とTc-99を核変換でき目標を達成。Cs-135は核変換困難であり対象から除外した。
赤字:目標達成青字:目標未達成
ま と め
9
LLFPのうち、処分後の潜在的毒性・公衆被ばく評価で影響の大きいI-129、Tc-99、Cs-135を核変換対象として選定した。
加速器駆動システム(ADS):
10基の軽水炉からのLLFPを核変換することを目標とした。
I-129については目標性能を有する炉心概念を得たが、Tc-99とCs-135の核変換は困難である。
高速増殖炉:
自身の燃料部から発生するLLFPを、外周ブランケット部で核変換する事を目標とした。
I-129とTc-99については目標性能を有する炉心概念を得たが、Cs-135の核変換は困難である。
Cs-135の核変換については有望な概念が見つかっていない。同位体分離技術のブレイクスルーが必要である。
参考資料
10
核変換ターゲットの研究開発 (1/2)
テクネチウムの核変換ターゲット
11
金属テクネチウムは核変換ターゲットの候補材
» テクネチウムの融点は2430±30 K» 欧州の共同研究において金属テクネチウム棒の照射試験
– 結晶学的異方性(六方晶)による照射成長が懸念されていたが、ほとんど生じず
» 核変換するとテクネチウム-ルテニウム合金
金属テクネチウムとテクネチウム-ルテニウム合金の調製と特性評価
» 格子定数、熱膨張、比熱容量、熱拡散率、熱伝導率
0 20 40 60 80 100Ru concentration (at%)Tc Ru
a-axis
c-axis0.440
0.445
0.435
0.430
0.425
0.280
0.275
0.270
0.265
Latti
ce p
aram
eter
(nm
)
0 20 40 60 80 100Ru concentration (at%)Tc Ru
a-axis
c-axis0.440
0.445
0.435
0.430
0.425
0.280
0.275
0.270
0.265
Latti
ce p
aram
eter
(nm
)
0
20
40
60
80
100
120
400 600 800 1000 1200Temperature (K)
Tc0.26Ru0.74
Tc0.76Ru0.24
Tc0.51Ru0.49
Tc
Ru
Ther
mal
con
duct
ivity
(W
/m K
)
0
20
40
60
80
100
120
400 600 800 1000 1200Temperature (K)
Tc0.26Ru0.74
Tc0.76Ru0.24
Tc0.51Ru0.49
Tc
Ru
Ther
mal
con
duct
ivity
(W
/m K
)
直径4 mm 直径5 mmアーク溶解-鋳造法による試料調製 格子定数の組成依存性 熱伝導率の温度依存性
試料調製装置(グローブボックス内)
核変換ターゲットの研究開発 (2/2)
ヨウ素の核変換ターゲット
12
ヨウ素I2の融点は386.6 K、沸点は457.4K» このままの化学形では核変換ターゲットとして用いるのは困難
» 核変換生成物(Xe)は気体
» ターゲット材に適切なヨウ素化合物の選定が必要
– 融点、中性子捕獲断面積、長寿命核種生成の有無、潮解性・吸湿性の有無、被覆管材との両立性など
ターゲット候補材の特性評価 (安定核種のヨウ素-127を使用)
» 被覆管材との両立性、熱伝導率等を測定評価
– 適切な候補材を選定中
ODS鋼(反応あり)
SUS316鋼(反応なし)
BaI2BaI2
両立性試験(600℃×3000h)
CuI試料
化合物 融点(K) 金属の融点(K) 長寿命核種の生成 化学的安定性 両立性
BaI2 984 1002 133Ba: 10.5 y 潮解性 課題あり
YI3 1270 1799 なし 潮解性 課題あり
MgI2 907 922 なし 潮解性 課題あり
CaI2 1052 1112 41Ca: 1.03 x 105 y 潮解性 課題あり
CuI 868 1358 63Ni: 100.1 y 大気中安定 課題あり