1 DIIAR Sezione Ambientale Rimozione dell’azoto dal digestato Tecnologie convenzionali ed avanzate N removal from digestate. Conventional and advanced technologies Francesca Malpei, Roberto Canziani, Elena Ficara Politecnico di Milano – Dip. Ingegneria Idraulica, Ambientale, Infrastrutture Viarie, Rilevamento Digestione anaerobica: opportunità per l’agricoltura e per l’ambiente 24 - 25 gennaio 2008 Milano
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DIIAR Sezione Ambientale 1 Rimozione dellazoto dal digestato Tecnologie convenzionali ed avanzate N removal from digestate. Conventional and advanced technologies.
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DIIAR Sezione Ambientale
Rimozione dell’azoto dal digestatoTecnologie convenzionali ed avanzate
N removal from digestate. Conventional and advanced technologies
Francesca Malpei, Roberto Canziani, Elena FicaraPolitecnico di Milano – Dip. Ingegneria Idraulica, Ambientale, Infrastrutture Viarie,
Rilevamento
Digestione anaerobica: opportunità per l’agricoltura e per l’ambiente
24 - 25 gennaio 2008 Milano
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DIIAR Sezione Ambientale
Perché si deve rimuovere l’azoto ?
• Protezione risorse idriche sotterranee e superficiali apporti eccessivi di azoto eutrofizzazione, nitrati nelle
falde
• Protezione qualità dell’aria emissioni in aria ammoniaca contributo alla formazione
del particolato atmosferico secondario, direttamente correlabili alla concentrazione di ammoniaca nel liquame stoccato
• Effetto serra dovuto all’emissione di N2O
protossido di azoto elevatissimo GWP livelli di emissione ancora in discussione, ma correlabili al quantitativo di azoto presente (1,57 gN2O/kgN/anno da
stocaggio, Houghton et al., 1997)
da stoccaggio:
13.600 kgN/ha/anno per N-NH3 di 388 mg/l
1.300 kgN/ha/anno per N-NH3 di 31 mg/l
(Szogi et al, 2006, progetto USDA)
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Decreto Ministero PAF 209/06 in G.U. 120 del 12/05/06
Delibera Regione Lombardia (Dgr. n. 3439/2006)
• Limiti più restrittivi sul carico di azoto ammissibile al
campo 170 kgN/ha/anno in zona
vulnerabile
• Innalzamento apporti pro-capite del bestiame al
campo
Animali Dgr. 3439/2006
Legge Reg. 37/93
Incremento
kg/tPV kg/tPV %
Vacche adulte 138 45 307
Bovini da rimonta
120 45267
Suini all’ingrasso
110 70157
Scrofe con suinetti
101 70144
Ovaiole 230 153 150
Broilers 250 153 163
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Azoto nei reflui zootecnici e in altri substrati alimentabili alla DA
Substrato
ST(%) SV(%) N (%su ST)
N (kg/t tq)
min max min max min max
liquame bovino 8 11 75 82 2.6 6.7 4.4
liquame suino 7 75 86 6 18
letame bovino 25 68 76 1.1 3.4 5.6
letame suino 20 25 75 80 2.6 5.2 8.8
deiezioni avicole solide 32 63 80 5.4
silomais 20 35 85 95 1.1 2 4.3
segale integrale 30 35 92 98 4 13
barbabietola da zucchero 23 90 95 2.6 6
siloerba 25 50 70 95 3.5 6.9 19.5
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Forme dell’azoto
Ripartizione tra forma sospesa (proteine) e disciolta (proteine ed ammoniaca)
determina l’efficienza di rimozione ottenibile con trattamenti fisici di separazione influenzata da tempi e modalità di stabulazione, stoccaggio..
Ripartizione tra forma proteica ed ammoniacale (in fase liquida)
determina l’efficienza di rimozione dell’azoto per strippaggio e per via biologica
Rapporto tra sostanza organica biodegradabile ed ammoniaca
determina la trattabilità ed i costi della rimozione biologica convenzionale
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Cosa succede all’azoto durante la DA
•Elevate concentrazioni di ammoniaca inibiscono la digestione anaerobica
•Possibilità “tecnica” di ridurre la concentrazione di azoto nel digestore, mediante ricircolo del digestato previa rimozione dell’azoto (solo per alcune tecniche di rimozione)
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Trasformazioni ed eventuali vie di rimozione N in DA
Azoto IN = 100Azoto IN = 10025/40 sospeso60/75 liquido40/60 ammoniaca
Precipitazione come STRUVITE:MgNH4PO4·6H2O
dipendente da pH e dal contenuto di
P e Mg
Strippaggio ed emissione di NH3 con il
biogas
dipendente da pH e temperatura di lavoro
Idrolisi proteine e conversione ad ammoniaca
Azoto OUT Azoto OUT ~~ 100 10010/15 sospeso85/90 liquido> 80 ammoniaca
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Tecnologie di rimozione
Processi fisici e termici• separazione del solido • strippaggio dell’ammoniaca• evaporazione/concentrazione• (separazione con membrane)
Processi chimici• precipitazione chimica di sali di ammonio (struvite)• (adsorbimento su zeoliti)
F = alimento, L = frazione liquida, S = frazione solida
(I, II, III, VI = vagli, stacci; IV: presse a vite; V: filtropressa a nastro, VII: centrifuga)
Fonte: Burton (2007) su Livestock science
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Separazione solido-liquido
Mǿller et al., 2002
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Separazione solido-liquido
• Rimozione ottenibile è funzione della % N presente in forma sospesa e dell’efficienza di separazione dei solidi del dispositivo
•Le centrifughe forniscono le maggiori efficienze di separazione, perché consentono di trattenere anche le particelle più fini (> 0,02 – 0,03 mm)
•L’efficienza di separazione dei solidi è fortemente dipendente dalla “freschezza” del liquame
•La separazione solido liquido riduce l’azoto, ma, in misura maggiore la sostanza organica effetti sulla DA e sulla scelta del sistema di rimozione dell’azoto dalla frazione liquida
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Strippaggio dell’ammoniaca
• Principio del processo: trasferimento dell’ammoniaca da fase disciolta a fase gas in torri di strippaggio con rapporti aria/liquido da 20/1 a 100/1
• L’ammoniaca trasferita alla fase gas deve essere intercettata e rimossa (lavaggio acido/recupero)
• Nei liquidi, l’ammoniaca è presente in due forme: ione ammonio e ammoniaca disciolta, in equilibrio tra loro:
• Requisiti: innalzamento pH (> 10) e/o innalzamento temperatura
)273/(63444
3 10
][
][T
pH
eNNH
NNH
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Strippaggio dell’ammoniaca
Lei et al., (2007)
dosaggio basi
Rimozione NH3 dal gas
Riduzione pH sul liquido
trattato mediante
insufflazione biogas
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Strippaggio dell’ammoniaca
Necessario che l’azoto sia in forma ammoniacale bene dopo digestione anaerobica
Possibile raggiungere efficienze di rimozione dell’ammoniaca dell’80- 90%
Costi elevati determinati da:
•Dosaggio reagenti (digestato alcalino elevati dosaggi calce per aumentare il pH)
•Consumi energetici (per riscaldamento e aerazione)
•Trattamento e smaltimento residui
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Evaporazione/Concentrazione
• Tecnologia applicata da tempo per la depurazione spinta di reflui concentrati (percolati) o anche recupero da acque di processo
• Evaporazione dell’acqua (ed altre sostanze, ad esempio acidi volatili) a formare un distillato/condensato, per effetto dell’innalzamento della temperatura e/o riduzione pressione
• Concentrato residuo fortemente salino (tenori di 250 - 300 gST/kg; riduzione volumi circa 5 a 1)
• Riduzione del pH a valori di 4-5 per trattenere l’ammoniaca nel concentrato
• Rimozione azoto ammoniacale fino al 90%
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Evaporazione/Concentrazione
• Soluzioni tecnologiche diverse, basate su pompa di calore (energia elettrica), acqua calda/vapore (energia termica), con ampio intervallo di portate trattabili
• Quali modifiche dal punto di vista agronomico nell’uso del condensato al posto del digestato ?
• Smaltimento del concentrato ?
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Cristallizzazione e recupero della struvite (o MAP, magnesium ammonium phosphate)
Reattori che sviluppano condizioni idonee perla precipitazione controllata di struvite
La struvite precipita per pH > 8
a) Dosaggio di basi: Ca(OH)2, NaOH
o Mg(OH)2
b) Strippaggio di CO2
c) Dosaggio di MgCl2 o Mg(OH)2.
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Cristallizzazione e recupero della struvite (o MAP, magnesium ammonium phosphate)
Rimozione N fino al 70 – 90 %, in presenza di idonee concentrazioni di magnesio e fosforo (circa 1: 1: 1 su base molare rispetto all’azoto)
MgNH4PO4·6H2O
Possibile recupero come fertilizzante, incerta commerciabilità
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Trattamenti biologici
1) Nitrificazione/Denitrificazione convenzionale
2) Nitrificazione parziale e denitrificazione (SHARON® + denitrificazione)
3) Il processo ANAMMOX®
tutti consentono, se ben dimensionati e condotti, rimozioni dell’azoto fino al 90%
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• Denitrificazione = NODenitrificazione = NO22-- e NO e NO33
-- ridotti a N ridotti a N22 (org. eterotrofi)
E’ spesso necessario C organico, perché rimosso in DA
3CH
3 OHHCONCOOHNO
OHHCONCOOHCHNO
23222
232233
3636
76356
bacteria oxidizing Nitrite
bacteria oxidizing Ammonia
322
2224
2
1
22
3
NOONO
HOHNOONH
• Nitrificazione = Ossidazione dell’ANitrificazione = Ossidazione dell’Ammoniommonio a NO2- e NO3
- (org. autotrofi)
E’ necessario O2
(AOB)
(NOB)
PROCESSI CONVENZIONALI PER LA RIMOZIONE PROCESSI CONVENZIONALI PER LA RIMOZIONE DELL’AZOTODELL’AZOTO
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PROCESSI CONVENZIONALI PER LA RIMOZIONE PROCESSI CONVENZIONALI PER LA RIMOZIONE DELL’AZOTODELL’AZOTO
Processo continuoProcesso continuo
Fonte: progetto PREMA (website: www.vsa.unimi.it/prema/prema.htm)
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PROCESSI CONVENZIONALI PER LA RIMOZIONE PROCESSI CONVENZIONALI PER LA RIMOZIONE DELL’AZOTODELL’AZOTO
Reattore a sequenza di fasi (Sequencing Batch Reactor, Reattore a sequenza di fasi (Sequencing Batch Reactor, SBR)SBR)
Fonte: progetto PREMA (website: www.vsa.unimi.it/prema/prema.htm)
SBR
DigestoreVasca accumulo e omogeneiz-zazione
Pozzetto liquami
Stoccaggio frazione addensata
Stoccaggio chiarificato
Sedimentatore primario o addensatore meccanico
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Il processo convenzionale è ben conosciuto ed affidabile, ma relativamente costosocostoso a causa di:
• richiesta di ossigeno ed energia per la nitrificazione (proporzionale ad N da rimuovere)
• dosaggio di carbonio organico biodegradabile per la denitrificazione(acetato, metanolo, miscele idroalcoliche, molasse, …) crescente al
ridursi del rapporto COD/N del refluo da trattare
Tal quale Dopo separazione
Dopo DA
> 10 4 - 6 < 3
Rapporti CODbiodegradabile/N liquami suiniRange minimo per il processo senza dosaggio
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Sono disponibili soluzioni innovative basate su:
A.A. Diversa conduzione dei processi di Diversa conduzione dei processi di ossidazione/riduzione dell’N
B.B. Diverse popolazioni battericheDiverse popolazioni batteriche
SHARON® ProcessSingle reactor High-activity Ammonium Removal Over Nitrite
Abeling U. and Seyfried C. F. (1992) Anaerobic-aerobic treatment of high-strength ammonia wastewater-nitrogen removal via nitrite. Wat. Sci. Tech. 26, 5-6, 1007-1015.
A 25-30 A 25-30 ooC C e ine in un reattore senza ricircolo reattore senza ricircolo (HRT=SRT),(HRT=SRT), si può operare con si può operare con età del fango così bassa da dilavare gli NOB e trattenere solo gli AOBetà del fango così bassa da dilavare gli NOB e trattenere solo gli AOB..
Generalmente HRT = 1 - 2 giorni.
Da: Mulder e van Kempen, 1997
L’ossidazione dell’ammoniaca può essere arrestata a nitrito (NO NITRATI)È essenziale arrestare l’attività dei batteri nitrito-ossidanti (È essenziale arrestare l’attività dei batteri nitrito-ossidanti (NOB)NOB)
A) NITRIFICAZIONE ARRESTATA A NITRITOA) NITRIFICAZIONE ARRESTATA A NITRITO
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Strategia (2):Strategia (2): pH > 7pH > 7 favorisce gli AOB rispetto agli NOB:
Strategia (3):Strategia (3): ossigeno disciolto bassoossigeno disciolto basso (0,3 <OD< 1 mg/L) gli NOB faticano a crescere.
apH3 K/10 1
1 ]TAN[]NNH[ L’OPTIMUM è una combinazione di tutte queste
condizioni. La stabilità del sistema viene garantita da un efficiente controllo di processo
A) NITRIFICAZIONE ARRESTATA A NITRITOA) NITRIFICAZIONE ARRESTATA A NITRITO
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A) NITRIFICAZIONE ARRESTATA A NITRITOA) NITRIFICAZIONE ARRESTATA A NITRITO ++ DENITRIFICAZIONEDENITRIFICAZIONE
Per ossidare NH4+ a NO2
- invece che a NO3-, si risparmia il 25% O25% O22..
~ ~ 0,5 kWh / kgN ossidato0,5 kWh / kgN ossidato
Per denitrificare da NO2- invece che da NO3
- si risparmia fino al 40% si risparmia fino al 40%
di metanolo. di metanolo. Al costo di circa 0,8-1 €/kgCOD e sapendo che occorrono almeno 5 kg rbCOD per kgN (inclusa sintesi), si risparmia da 1,6 a 2si risparmia da 1,6 a 2 € per € per kgN rimossokgN rimosso
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Una buona configurazione impiantistica per la nitrificazione – denitrificazione parziale è un SBR con sequenze alternate
- la denitrificazione consente un parziale recupero di alcalinità
- L’HRT totale sarà la somma delle fasi aerate e anossiche
Nota: In un SBR le reazioni avvengono in sequenza e l’alimento non è dato in continuo
A) NITRIFICAZIONE ARRESTATA A NITRITOA) NITRIFICAZIONE ARRESTATA A NITRITO ++ DENITRIFICAZIONEDENITRIFICAZIONE
Fux C, Lange K, Faessler A, Huber P, Grueniger B, Siegrist H. Water Sci Technol. 2003;48(8):9-18.
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SHARON® a Beverwijk WWTP, NL su digestato fanghi depurazione
A) NITRIFICAZIONE ARRESTATA A NITRITOA) NITRIFICAZIONE ARRESTATA A NITRITO ++ DENITRIFICAZIONEDENITRIFICAZIONE
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• Gli organismi Anammox :Gli organismi Anammox :
Sono autotrofi autotrofi e crescono in condizionicondizioni strettamente prive strettamente prive
di ossigenodi ossigeno
Ossidano NHOssidano NH44++ a N a N22 in presenza di NO in presenza di NO22
-- ::
Sono stati classificati come appartenenti all’ordine dei Planctomycetales divisione dei Verrucomicrobia; almeno tre generi sono stati identificati (“Brocadia”, “Kuenenia” and “Scalindua” (l’ultimo è mostrato nella microfotografia di Markus Schmid).
B) ANAMMOX® (Anaerobic AMMonium OXidation)B) ANAMMOX® (Anaerobic AMMonium OXidation)
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• I batteri Anammox I batteri Anammox furono osservati la prima volta in un impianto di furono osservati la prima volta in un impianto di depurazione nel 1995 depurazione nel 1995 Mulder A, Van de Graaf AA,Robertson LA & Kuenen JG (1995) Anaerobic ammonium oxidation discovered in a denitrifying fluidized bed reactor. FEMS Microbiol.Ecol. 16: 177-183.
• Vivono spontaneamente in ambienti a basso potenziale redox Vivono spontaneamente in ambienti a basso potenziale redox (come nello strato sub-ossico nel Mar Nero):http://www.ocean.washington.edu/people/faculty/jmurray/Kirkpatrick2006.pdf
• Si è scoperto che Si è scoperto che contribuiscono al 70% del ciclo dell’azoto negli oceani.contribuiscono al 70% del ciclo dell’azoto negli oceani.http://www.mpi-bremen.de/en/Anammox_Bacteria_produce_Nitrogen_Gas_in_Oceans_Snackbar.html
• Gli articoli pubblicati sul processo ANAMMOX sono elencati sul sito:Gli articoli pubblicati sul processo ANAMMOX sono elencati sul sito:www.anammox.com/references.html
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• Crescono molto lentamente Crescono molto lentamente = 0,069 d = 0,069 d-1-1 at 37 at 37ooC C (un ordine di grandezza meno dei nitrificanti “convenzionali”)
• pHpH: 6,4 - 8,3; ottimo pH = 8,0
• TT: 20 - 43oC; ottima T = 37oC
grazie alla bassa resa cellulare grazie alla bassa resa cellulare (Y = 0,13 gY = 0,13 gbatteribatteri/gN-NH/gN-NH44++ ) consentono ) consentono
comunque velocità di rimozione dell’ammoniaca comunque velocità di rimozione dell’ammoniaca confrontabili o superioriconfrontabili o superiori al processo convenzionaleal processo convenzionale
r = /Y = 0,069 / 0,13 = 0,53 gN-NH3 gbatteri-1 d-1 [range 0,2 to 1]
B) ANAMMOX® (Anaerobic AMMonium OXidation)B) ANAMMOX® (Anaerobic AMMonium OXidation)SStechiometria techiometria (Strous et al., 1998):
NH4+ + 1,32 NO2
- + 0,066 HCO3- + 0,13 H+
1,02 N2 + 0,26 NO3- + 0,066 CH2O0.5N0.15 + 2,03
H2O
• Il rapporto ottimale è [Il rapporto ottimale è [NHNH44++] / [NO] / [NO22
Primo stadio :Primo stadio : SHARON®SHARON® converte circa metà del carico ammonico a nitrito(ottenibile anche con altri processi di nitrificazione parziale)
Secondo stadio:Secondo stadio: ANAMMOXANAMMOX converte l’ammonio e il nitrito in N2 e acqua
C) Processo combinato per la rimozione autotrofa dell’azotoC) Processo combinato per la rimozione autotrofa dell’azoto
• Reattore Gas-lift a ricircolo• Carico volumetrico di N = 3 kgN m-3 d-1
dopo 96 d • Attività della biomassa = 1 kgN kgVSS-1 d-1
C) Processo combinato per la rimozione autotrofa dell’azotoC) Processo combinato per la rimozione autotrofa dell’azoto
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Maturità/affidabilità del processo combinatoMaturità/affidabilità del processo combinato
4 impianti a piena scala4 impianti a piena scala realizzati ad oggi nel mondo realizzati ad oggi nel mondo su digestati fanghi e altri reflui concentrati, altri di su digestati fanghi e altri reflui concentrati, altri di prossima realizzazione prossima realizzazione
Tempi di avvio scesi a 2-3 mesiTempi di avvio scesi a 2-3 mesi (da circa 1 anno per il (da circa 1 anno per il primo impianto)primo impianto)
Conduzione e controllo di processo accurati e continuiConduzione e controllo di processo accurati e continui
Nessun impianto a piena scala su digestati reflui Nessun impianto a piena scala su digestati reflui zootecnici (ad oggi)zootecnici (ad oggi)
Progetto di Progetto di ricerca triennale (2005-2007) finanziato ricerca triennale (2005-2007) finanziato dall’USDA – Agricultural Reserch Service (n.6657-13630-dall’USDA – Agricultural Reserch Service (n.6657-13630-003-03) su applicazione Anammox a reflui suini003-03) su applicazione Anammox a reflui suini
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Valutazioni economiche (1)
Su surnatante digestione fanghi
Rimozione biologica convenzionale
Cristallizzazione struvite
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Valutazioni economiche (2)
(Fonte: Wilsenach et al., 2003)
La produzione industriale di
ammoniaca ha costi molto
bassi !!!
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Parametro di progetto Unit Case 1 Case 2
Carico di Azoto kgN/d 1.200 1.200
Portata m3/d 2.400 1.000
Concentrazione di N-NH4+ kgN/m3 500 1.200
Investimento 103 € 2.260 1.810
Tasso di ammortamento annuo(vita utile = 15 anni, tasso barriera = 6,5 – 6,8%)
Le normative di recente introduzione, i limiti sulle aree disponibili per lo spandimento, la limitatissima disponibilità di ricevere ulteriori carichi azotati da parte impianti di depurazione esistenti porteranno alla necessità di realizzare in ambito agricolo (singolo o associato) impianti di trattamento per la rimozione dell’azoto
La DA non rimuove l’azoto ma è un utile pre-trattamento (trasforma l’azoto nella forma ammoniacale e innalza la temperatura del liquame) e fornisce energia termica utile a coprire (in parte o in toto) i fabbisogni di alcuni trattamenti
Svantaggio: sottrae sostanza organica utile per la rimozione biologica convenzionale
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Considerazioni conclusive
I sistemi biologici (convenzionali e non) garantiscono elevati rendimenti con costi e consumi energetici generalmente inferiori ai trattamenti chimico-fisici e convertono ammoniaca ad N2 (chiusura ciclo dell’azoto)
Vincoli dei trattamenti chimico-fisici: sola separazione, elevati dosaggi reagenti, destino dei residui, reazioni parallele indesiderate (incrostazioni, precipitazioni, ecc.)
Sistemi biologici di recente introduzione/sviluppo/realizzazione aprono prospettive prospettive molto interessantimolto interessanti in termini di costo
opportuno valutare applicabilità, affidabilità e protocolli di conduzione per il trattamento di digestati di reflui zootecnici
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DIIAR Sezione Ambientale
Grazie per l’attenzione
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IPOTESI 1 - solo accumulo stagionale dei liquami
Vantaggi
Svantaggi
Allevamento
DA
trinciatoBIOGAS
DIGESTATO LIQUIDI
solido stabilizzato
LIQUIDIAllevamento
Allevamento
separatoremeccanico
al campo
storage
capacità 180 giorni
a) ritorno ai campi b) altre destinazioni
al campo max 170 kg N / ha anno
acqua
COGENERATORE
rimozione azoto 30%
LIQUAMI
LIQUAMI
LIQUAMI
separatoremeccanico
LETAME
LETAME
LETAME
IPOTESI 1IPOTESI 1 - solo accumulo stagionale dei liquami (storage)
Vantaggi Semplicità impiantisticaBassi costi di investimento
Svantaggi Incerto destino dei liquamiCosti di trasporto liquami per destino lontano dal luogo di
origine
Impianto consortile
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IPOTESI 2IPOTESI 2 - Impiego di Sequencing Batch Reactor con abbattimento 75-90% N
Vantaggi: Maggiore efficienza di abbattimento
Svantaggi Maggiore complessità impiantisticaMaggiori costi di investimentoMaggiori costi di gestione, personale, reagenti
IPOTESI 2 - Impiego di Sequencing Batch Reactor con abbattimento di azoto del 75%
Vantaggi
SvantaggiMaggiori costi di investimentoMaggiori costi di gestione, personale, reagenti
SBR
N2
DA
trinciatoBIOGAS
DIGESTATO LIQUIDI
solido stabilizzato LIQUIDI
separatoremeccanico
al campo
al campo max 170 kg N / ha anno
acqua
COGENERATORE
NaOH- CH3OH- melassa- residui distilleria
rimozione 75 - 90% N
storage
capacità < 180 giorni
rimozione 30% N
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IPOTESI 3IPOTESI 3 - Strippaggio/cristallizzazione/salificazione con abbattimento 90% N
Vantaggi: Maggiore efficienza di abbattimentoPossibilità di vendita (?) fertilizzante granulato
Svantaggi: Maggiore complessità impiantisticaMaggiori costi di investimentoMaggiori costi di gestione, personale
IPOTESI 3 - Strippaggio/cristallizzazione/salificazione con abbattimento 90% N
Vantaggi
Svantaggi
strippaggio N salificazione
(NH4)2SO4
rimozione 90% di azoto
Silo Sali N
vendita fertilizzante granulato
storage
capacità <180 giorni
DA
trinciatoBIOGAS
DIGESTATO LIQUIDI
solido stabilizzato
LIQUIDI
separatoremeccanico
al campo al campo max 170 kg N / ha
acqua
COGENERATORE
NaOH
?
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Regione Lombardia – Inventario INEMAR 2005Contributi diverse fonti alle emissioni in aria