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1物理雙月刊(三十卷一期) 2008 年二月 物理專文 李文献、吳浚銘 國立中央大學物理系中子束應用研究中心 E-mail: [email protected] E-mail: [email protected] 台灣中子散射實驗設施簡介 文/李文献、吳浚銘 主控權屬於台灣的中子散射實驗設施即將在澳洲雪梨近郊開始運 作,該設施的建立提供國內研究族群ㄧ種新型實驗偵測工具,來發掘新 一層的樣本資訊。本文就中子散射的基本概念與特性、澳洲的中子源及 中子散射實驗設施、與國內研究族群較常使用的 5 種中子散射儀之基本 功能特點及應用領域作簡單介紹。 一、中子散射特性 1990 年代之前,中子散射應用僅在少數研究族群 間交流,隨著核能技術解秘與敏感度降低,中子散射 應用也逐漸公開。美國國家標準與技術研究院 National Institute of Standards and Technology NIST)的中子研究中心用戶就從 1990 年的 500 人次, 增加到 2006 年的 2100 人次。先前中子散射技術也較 集中在物理、化學與材料科學等研究族群間交流應 用。隨著小角度中子散射( small angle neutron scattering )與中子反射(neutron reflection) 技術的開 發,推展中子散射實驗技術到生化分子研究領域,加 上中子散射實驗數據分析軟體之逐漸完善,推展中子 散射實驗技術的應用,更蓬勃發展。縱使在非核與反 核的大環境聲浪中,近幾年來中子散射相關研究設施 則在各處紛紛擴建,新一代散射儀的設計也紛紛出 籠,而能提高中子束通量百倍之多,更吸引眾多研究 族群的興趣。 中子散射的特性在於中子不帶電、質量高、具磁 偶矩、與能量低。中子不帶電且質量高的特性,讓中 子入射到樣品材料時得以避開電子的干擾,而直接偵 測到原子核。在判定晶體結構時,有較高的原子定位 解析能力;在分析結構成份時,得以在重元素間區別 出輕元素的存在;在定位氫原子時,得以採用對比調 (contrast variation)技術來簡化複雜度。中子具磁偶 矩的特性,讓中子感測到材料裡未成對電子自旋的週 期排列形態,真接判定磁結構,探討磁相變。用於中 子散射的所謂熱中子,其能量僅在 meV 的範圍,對 樣品沒有破壞性,但卻又適合激發樣品的激發子 (excitation)來瞭解各種能階組態,探討色散(dispersion) 效應。 二、中子散射實驗儀器 台灣原本有一個在核能研究所興建一個中子散 射實驗設施的計劃,該計劃取消後,學術界開始尋找 在國外獲取握有主控權的中子散射實驗設施的機 會。多年評估與聫繫後,透過台灣與澳洲雙方互設的 代表處於 2005 年簽訂具國際法律效力的 “Arrangement”合約。由國科會提供經費,在澳洲原子 核科學與技術組織(Australian Nuclear Science and Technology OrganisationANSTO,位於雪梨西南近 郊)興建一部冷中子三軸散射儀,取名 SIKA(台灣 梅花鹿的學名)。該新一代三軸散射儀興建完成後(預 計於 2010 年初期),並派遣 4 位科學人員負責管理與
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台灣中子散射實驗設施簡介 - twnss.org.t¸子專文/whli3001.pdf · 台灣中子散射實驗設施簡介 文/李文献、吳浚銘...

Oct 10, 2019

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Page 1: 台灣中子散射實驗設施簡介 - twnss.org.t¸子專文/whli3001.pdf · 台灣中子散射實驗設施簡介 文/李文献、吳浚銘 主控權屬於台灣的中子散射實驗設施即將在澳洲雪梨近郊開始運

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物理雙月刊(三十卷一期) 2008 年二月

物理專文

李文献、吳浚銘

國立中央大學物理系中子束應用研究中心

E-mail: [email protected]

E-mail: [email protected]

台灣中子散射實驗設施簡介

文/李文献、吳浚銘

主控權屬於台灣的中子散射實驗設施即將在澳洲雪梨近郊開始運

作,該設施的建立提供國內研究族群ㄧ種新型實驗偵測工具,來發掘新

一層的樣本資訊。本文就中子散射的基本概念與特性、澳洲的中子源及

中子散射實驗設施、與國內研究族群較常使用的 5 種中子散射儀之基本

功能特點及應用領域作簡單介紹。

一、中子散射特性

1990 年代之前,中子散射應用僅在少數研究族群

間交流,隨著核能技術解秘與敏感度降低,中子散射

應 用 也 逐 漸 公 開 。 美 國 國 家 標 準 與 技 術 研 究 院

(National Institute of Standards and Technology,

NIST)的中子研究中心用戶就從 1990 年的 500 人次,

增加到 2006 年的 2100 人次。先前中子散射技術也較

集中在物理、化學與材料科學等研究族群間交流應

用 。 隨 著 小 角 度 中 子 散 射 ( small angle neutron

scattering)與中子反射(neutron reflection)技術的開

發,推展中子散射實驗技術到生化分子研究領域,加

上中子散射實驗數據分析軟體之逐漸完善,推展中子

散射實驗技術的應用,更蓬勃發展。縱使在非核與反

核的大環境聲浪中,近幾年來中子散射相關研究設施

則在各處紛紛擴建,新一代散射儀的設計也紛紛出

籠,而能提高中子束通量百倍之多,更吸引眾多研究

族群的興趣。

中子散射的特性在於中子不帶電、質量高、具磁

偶矩、與能量低。中子不帶電且質量高的特性,讓中

子入射到樣品材料時得以避開電子的干擾,而直接偵

測到原子核。在判定晶體結構時,有較高的原子定位

解析能力;在分析結構成份時,得以在重元素間區別

出輕元素的存在;在定位氫原子時,得以採用對比調

配(contrast variation)技術來簡化複雜度。中子具磁偶

矩的特性,讓中子感測到材料裡未成對電子自旋的週

期排列形態,真接判定磁結構,探討磁相變。用於中

子散射的所謂熱中子,其能量僅在 meV 的範圍,對

樣品沒有破壞性,但卻又適合激發樣品的激發子

(excitation)來瞭解各種能階組態,探討色散(dispersion)

效應。

二、中子散射實驗儀器

台灣原本有一個在核能研究所興建一個中子散

射實驗設施的計劃,該計劃取消後,學術界開始尋找

在國外獲取握有主控權的中子散射實驗設施的機

會。多年評估與聫繫後,透過台灣與澳洲雙方互設的

代 表 處 於 2005 年 簽 訂 具 國 際 法 律 效 力 的

“Arrangement”合約。由國科會提供經費,在澳洲原子

核科學與技術組織(Australian Nuclear Science and

Technology Organisation,ANSTO,位於雪梨西南近

郊)興建一部冷中子三軸散射儀,取名 SIKA(台灣

梅花鹿的學名)。該新一代三軸散射儀興建完成後(預

計於 2010 年初期),並派遣 4 位科學人員負責管理與

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物理雙月刊(三十卷一期) 2008 年二月

物理專文

運作,提供國際中子散射研究團隊依研究計劃爭取實

驗使用時間。台灣也因此獲得每年約共 230 天的

ANSTO 所運作的中子散射儀之時間,但各類散射儀

的確切使用天數,則需依實際申請使用情況再與

ANSTO 商談安排。

ANSTO 有 7 部中子散射儀,將在 2008 年陸續運

作,開放給用戶申請使用,基本概念是依據所提實驗

計畫的科學重要性與價值來分配儀器使用時間。

ANSTO 的儀器包括高解析度中子繞射儀、高強度中

子繞射儀、中子反射儀、小角度中子散射儀、熱中子

三軸散射儀、殘留應用繞射儀、與準單晶繞射儀。其

中前 5 種散射儀器應是國內研究族群較有興趣使用

者,將在下文就其特性作簡介。另有 2 部儀器,包括

時間飛逝中子散射儀與我們負責興建的冷中子三軸

散射儀,預計在 2010 年初期加入運作,開放用戶申

請使用。每部中子散射儀都以一特產動物命名,但廣

受台灣民眾喜愛的袋鼠則尚未上榜,在澳洲特產動物

中似乎並非名列前茅。ANSTO 的中子散射實驗儀器

由新成立的 Bragg Institute 運作與管理。

三、ANSTO 的中子源

ANSTO 的中子源由一阿根廷 INVAP 公司所興建

的 20 MW 核反應爐所滋生,提供連續性中子源。反

應爐本身命名 OPAL(Open Pool Australia Light water

reactor),以相關用語反應澳洲礦石特產 opal(蛋白

石)。反應爐內由 D2O 將核連鎖反應所誘發的高能量

中子藉由碰撞降低能量到熱中子化,提供波長 1~3 埃

的中子,稱熱中子源(thermal source)。反應爐內亦

設置一液態氫致冷器,進一步冷化中子,提供波長 3~6

埃的中子,稱冷中子源(cold source)。反應爐內有 2

處熱中子及 2 處冷中子導口,每個導口又各可拉出 2

到 3 支中子導管,在導管周邊提供設置散射儀的位

置。目前由 1 處冷中子導口與 1 處熱中子導口分別各

拉出 2 支中子導管,構成現在的導管大廳(guide

hall),共設置 7 部中子散射儀。熱中子三軸散射儀與

冷中子三軸散射儀則各使用另一熱中子導口與冷中

子導口,可藉由採用較大型的雙向聚焦單色晶體,來

萃取出較多中子,提高中子束的通量,對非彈性散射

實驗有相當大的助益,但儀器直接面對爐心則須設法

減低背景散射。

核反應爐提供連續性中子源,並涵蓋一特定波長

範圍。需使用單色晶體(monochromator crystal)以布

拉格反射(Bragg reflection)方式或以渦輪式速度選擇

器(velocity selector)選出特定波長的中子,供散射

實驗使用。常用的中子單色晶體為煅燒過的石墨

(pyrolitic graphite, PG)、矽單晶、或銅單晶。以晶體

反射式選取波長,有複數倍能量亦會反射進入中子束

路徑的問題,需以過濾晶體(filter crystal)濾去,常

用的過濾晶體則有 PG 與 Be 晶體。從事非彈性散射

實驗來探討材料動力激發時,則另需採用一解析晶體

(analyzer crystal)來分析被散射中子的能量,其運作

基本原理則與單色晶體相同。中子束準直器則是以不

銹鋼薄板以特定間距平行排列而成,該類準直器滋生

呈對稱的高斯分佈儀器峰型,利於萃取來自於系統的

內涵峰型,探討有序維度。中子偵測器目前最常用的

是 3He 氣體偵測器。

四、主要散射儀簡介

依據美國與歐洲中子散射中心的經驗,由功率

20MW 核反應爐所滋生的中子束已能提供絕大部份

中子散射實驗的需求。澳洲的 OPAL 核反應爐也就將

功率選定在 20MW,簡化運作更高功率核反應爐所需

投入的心力與經費。ANSTO 興建中子散射儀的原則

是提供世界第一等級的儀器,也正逢新一代中子散射

儀之設計潮流紛紛更新出爐,每一散射儀盡可能使用

新一代技術,包括單或雙軸中子聚焦技術、費米速度

選擇與過濾技術、多偵測器陣列技術、高反射率中子

導管技術、3He 極化中子技術等等。以下僅就 ANSTO

的 9 部中子散射儀其中 5 種 6 部國內研究族群較有興

趣使用者作簡介。除了三軸散射儀(冷中子與熱中子)

外,其餘 4 部儀器均設置在儀器大廳,大部分實驗可

在控制的環境下進行,如改變壓力、溫度、應力、磁

場、電場等等。ANSTO 中子散射儀的設置位置標示

於圖一。

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1.高解析度中子粉末繞射儀 (HRPD)

此繞射儀命名為 Echidna,主要功能在於從事晶

體結構分析。Echidna 使用單一波長和高準直中子束

(非散射中子束)以增加解析度,其高解析能力可將

繞射譜圖中非常接近的波峰分離開來。這樣的繞射技

術可以非常精確的解析結構,配合分析軟體擬合,可

提供樣品中原子的準確相關位置,判定晶體結構。

Echidna 位於熱中子導管 TG1;入射中子波長範圍為

1~3 埃,可選用聚焦式 Ge(115)或 Ge(335)單色晶體選

取擬用波長;在樣品位置中子束截面積為 2cm×5cm,

通量可達每秒每平方公分有 107 個中子;採用 128 個

並聯式準直器搭配 128 個位置靈敏偵測器,大幅縮短

實驗數據收集時間;其儀器架構圖示於圖二。每組高

解析度粉末繞射譜圖的數據收集時間為 2 至 3 小時。

高解析粉末繞射譜圖的應用範例如:用於鑑定新

材料的結構;判定含輕與重元素之複合材料(如氧化

物、硼化物、碳化物等)的結構與成分;探討具較高

磁矩的磁性材料之磁有序排列;測量張力、微晶粒尺

寸、金屬材料中的缺陷、材料的儲氫位置、電化學材

料的氧化還原基;調查在自然條件或人工條件下形成

的多晶狀材料;調查複合晶體結構材料(如催化劑、

混成材料、有機材料、膠結材料、天然無機物、沸石

以及非線性光學材料)的功能基;探討鐵性和電性材

圖二 高解析度粉末繞射儀 Echidna 儀器架構圖

圖一 ANSTO 各儀器設置位置標示圖

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料(如超導材料、龐磁阻材料、多鐵材料)的晶體扭

曲與相變化結構。

2.高強度中子繞射儀 (HIPD)

高強度繞射儀命名為 Wombat,其與 Echidna 的

區別在於放開解析度來提高中子通量強度,利於較弱

繞射訊號的讀取與能在較短時間內獲取足過的繞射

訊號。Wombat 的特點在於能從事即時量測(少於 30

µs)很快地判定晶體結構隨環境的改變情形,來探討

相變或化學變化過程;在於能分析較小的樣品(約 10

mg),先期檢定新穎或難以大量製作的材料;在於能

分析複雜樣品環境下(如壓力計內)的樣品。Wombat

與 Echidna 均設置在熱中子導管 TG1,兩者的儀器架

構基本上相同,僅是 Echidna 著重在高解析度,而

Wombat 則著重在中子束強度而採用通道較寬的準直

器,Wombat 的儀器架構圖示於圖三。

圖三 高強度粉末繞射儀 Wombat 儀器架構圖

Wombat 可應用於如儲氫材料、磁性材料、超導

材料、藥物分子、負膨脹材料、和融合反應器材料等

的相變行為。如在特定環境下(溫度、壓力、磁場、

電場)所引發磁性系統的磁相變行為,其中磁有序參

數、磁有序維度、磁有序排列、磁矩排列重組等等議

題的探討。許多材料的定型是經過一個或多個以上的

化學反應逐漸形成(例如水泥凝固),其隨時間函數的

形成的過程,可由 Wombat 的即時繞射譜圖觀測探

討。壓電材料是利用電場來誘發其功效,這些材料是

如何應用電場來改變其結構是深入了解運作機制的

基石,配合長時間觀測由 Wombat 所讀取的繞射譜

圖,可用於研究導致元件衰竭的超時疲勞效應。澱粉

是日常食品,其組成單元的大小與在溶液中重組的形

態都可影響結合體的功能,透過 Wombat 的即時繞射

譜圖可以揭示結合重組流程中澱粉態樣的形變。

3.中子反射儀 (NR)

中子反射儀利用自薄膜表面與底面反射的中子

間之干涉譜圖,來提供關於薄膜成分、質量密度、表

面特徵、與表面及介面粗糙度的訊息。ANSTO 的飛

行時間(time-of-flight)反射儀Platypus設置於冷中子導

管 CG3 上,基本架構包括提供脈衝式中子束的斬割

(chopper)系統、準直組件、樣品平台、與可移動式偵

測器陣列,為棄除中子被空氣散射所造成的影響,偵

測器置於真空環境中,形成一個外觀上較龐大的管狀

腔體,其儀器架構示於圖四。

圖四 反射儀 Platypus 儀器架構圖

中子反射儀可被用於軟物質在生化與醫學方面

的研究,例如檢查影響表面特性的界面活性物質(如

防水劑、乳化劑、早產兒的肺表面活性物質)與表面

物質的作用情形;判定奈米級高分子聚合物表面塗附

型態;探討蛋白質吸附在生化分子膜層的型態;探討

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多層膜結構材料的表面和介面間之吸附、腐蝕、附

著、和分子擴散的情形。另外,因為中子本身帶有磁

偶矩,可作為研究磁記憶薄膜的組態與磁性行為,應

用於硬碟和記憶體。中子反射儀技術曾經被用來研究

PLA2 與磷脂質(細胞膜的主要成分)間相互作用的

反應機構,來了解活化及抑制的原理,該類研究潛在

應用在基因療法與自我免疫疾病的探討,如關節炎與

癌症的目標藥物治療。

4.小角度中子散射儀 (SANS)

當中子束打在樣品上時,一些中子以極小角度被

散射,這些散射強度隨角度的分佈情形則包含了樣品

大小、外觀形狀、質量密度分布等結構上的細節資

訊。Quokka 是世界上最好的小角度中子散射儀器之

一,其 40 公尺的長度更提高了 Quokka 的角度解析能

力與更能向小散射角度趨近。SANS 適合研究各種較

大型分子材料的組態,包括:高分子聚合物、膠體材

料、超導體之磁通晶格、多孔性材料、地質樣本、合

金、奈米顆粒複合材料、陶瓷材料、生物分子、奈米

結構 (1~10 nm)、以及薄膜材料等等。

圖五 小角度散射儀 Quokka 儀器架構圖

Quokka 設置於冷中子導管 CG1 上,基本架構相

當簡單包括速度選擇器、準直細孔組件、樣品平台、

與可移動式二維偵測器陣列,為棄除中子被空氣散射

所造成的影響,偵測器則置於真空環境中,形成一個

外觀上非常大型的管狀結構體,其實內部僅是一置放

於軌道上的平面偵測器,其儀器架構示於圖五。從事

SANS 實驗時程序相對簡單,儀器本身並沒有會移動

的組件。

SANS 主要長處在於可以被應用到廣大學科範

圍的多種材料的研究,其對比調配技術藉由氫與氘對

中子的散射方式非常不同之特性,以 D2O 與 H2O 依

選定比例來調配背景溶液,可將來自於複雜分子內特

定部分的散射隱入來自於背景溶液的散射中,簡化分

子的複雜度,逐一探討局部分子的特性後,統整整體

分子的特性。SANS 常被用在介質的均勻度、溶液內

膠體或顆粒間交互作用、生化分子或高分子鏈外型、

長周期有序、雙層包護結構等方面的研究。如酵素分

子加熱後活化功能即會降低,熱效應對各單體間相互

結合的影響與解熱後的恢復能力,即可由 SANS 譜圖

判定外型獲得資訊。SANS 在食品科學研究上舉足輕

重,大量用於研究食品製程和人體營養科學的議題,

如在大分子結構與消化分子是如何結合而能分解脂

肪方面之探討。

5.三軸中子散射儀 (TAS)

ANSTO 設置 2 部三軸中子散射儀,熱中子三軸

散射儀設置於熱中子導口 TG4 上,命名 Taipan;而冷

中子三軸散射儀設置於冷中子導口 CG4 上,命名

Sika,依台灣梅花鹿的學名 Formosa Sika Deer 命名。

Taipan 已在組裝測試階段,預計於 2008 年底開放使

用;Sika 目前尚在設計與採購階段,由國科會出資,

中央大學中子束應用中心執行設計與興建,預計在

2009 年中期開始組裝與測試工作。從散射儀的功能上

看,SIKA 可以是 Spin-echo Inelastic K-space Analyzer

的縮學,spin-echo 技術應用於冷三軸散射儀上,可將

能量解析度從 0.1 meV 推展到 0.005 meV。若無裝設

spin echo 系統,則 SIKA 可以是 Spin-polarized Inelastic

K-space Analyzer 的縮學。Sika 從台灣特有與儀器功

能上看,配合得還不錯。Sika 應用了現代的聚焦技術

來增強中子之強度。這與多數目前設置在中子導管出

口而受到限制的其他冷中子三軸散射儀有所差別。

SIKA 將會擁有設備最高強度的冷中子束,且與全世

界的超強冷中子三軸散射儀的功能並列。三軸散射儀

圖二高解析度中子

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物理雙月刊(三十卷一期) 2008 年二月

物理專文

顧名思義即具有三個獨立的旋轉軸,最接近中子源的

單色晶體軸用於選取入射至樣品之中子束的能量,樣

品軸用於決定樣品方位和散射中子束方向,解析晶體

軸則用於分析經樣品散射後的中子的能量,其儀器架

構圖示於圖六。

圖六 冷三軸散射儀 Sika 儀器架構圖

三軸散射儀使用了非彈性中子散射技術,來量測

散射過程中中子能量的損失或增能量低)因而具有較

高的能量解析能力,將會被用來測量晶體材料中的低

能量的激發。Taipan 與 Sika 可互補激發能量區間,用

來探討如原子晶格的振盪激發(聲子)、電子自旋體

系內的集體激發(磁振子)、奈米體系電子久保(Kubo)

能隙激發、超導能隙激發、離子電場中磁性離子的激

發(晶體場分裂)、分子晶體中的原子擴散或旋轉運

動等等議題的探討。

五、結語

中子散射實驗的應用領域在近幾年來急速擴

增,用戶人數也急遽增加。雖然實驗設施也明顯增

多,但實驗使用時間的取得仍相當不易。國科會在澳

洲的投入,協助國內用戶取得具自主權的實驗時間,

如何善用該項資源則須回歸到用戶的積極參與。澳洲

AINSE(Australia Institute of Nuclear Science and

Engineering)每年均舉辦著重於教導 ANSTO 中子散

射儀設施應用的中子散射學校(7 月間),及澳洲中子

散射用戶會議(11 月間),都是很好的培訓與交流機

會。國內有興趣研究人員與學生可規劃參與,多認識

台灣所擁有的中子散射設施,進而讓自己的研究多一

種探討的工具。

中子散射簡介參考專書:

G. L. Squires, Introduction to the theory thermal neutron

scattering, Cambridge University Press, ISBN

0-521-21884-5, 1978.

L. Dobrzynski and K. Blinowski, Neutron and solid state

physics, Ellis Horwood, ISBN 0-13-617192-3. 1994.

相關網址:

中央大學中子束應用研究中心

http://www.cc.ncu.edu.tw/~w3neutro/indexcht.html

Bragg Institute at ANSTO

http://www.ansto.gov.au/bragg.html

NCNR at NIST

http://www.ncnr.nist.gov