極端紫外域におけるフラーレンの光イオン化過程 IMS Group Takanori MORI, Dr. 森崇徳 Junkei KOU, Dr. 江潤卿 Masaki ONO, Dr. 小野正樹 S.V.K. Kumar (from Tata Inst., India) Koichiro MITSUKE, Dr. 見附孝一郎 Okayama Univ. Group Yusuke HARUYAMA, Mr. 春山祐介 Yoshihiro KUBOZONO, Dr. 久保園芳博 電子 C 60 イオン SR (EUV) C 60
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極端紫外域におけるフラーレンの光イオン化過程
IMS GroupTakanori MORI, Dr. 森崇徳
Junkei KOU, Dr. 江潤卿
Masaki ONO, Dr. 小野正樹
S.V.K. Kumar (from Tata Inst., India)Koichiro MITSUKE, Dr. 見附孝一郎
Compiled by J. BerkowitzArgonne National Laboratory, Illinois J. Chem. Phys. 111, 1446 (1999).
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A. L. Smith, J. Phys. B29, 4975 (1996).P. F. Coheur et al., J. Phys. B 29, 4987 (1996).H. Yasumatsu et al., J. Chem. Phys. 104, 899 (1996). Reduced by factor 2.42
J. W. Keller & M. A. Coplan, Chem. Phys.Lett. 193,89 (1992).
1keV EELS; Normalized to 1)
R. F. Yoo et al., J.Chem. Phys. 96, 911 (1992).Normalized to 4)
I. V. Hertel, et al., Phys. Rev. Lett. 68,784 (1992).Normalized to 4)
1)
2)
3)
4)
5)
6)
Photon energy or EELS
Hertel et al, (1992)
Yoo et al, (1992)
Jeansch et al, (2000)
Karvonen et al, (1997)
Present study
Ip 20 10050 150 180 280 3400Photon energy (eV)(7.6)
形状共鳴
②Colavita et al.(計算); ピーク構造あり
Phys. Chem. Chem. Phys. 3 (2001) 4481.
Photon energy (eV)
Cro
ss s
ectio
n (M
b)
60×σ(C)
分子的
原子的
0
200
400
600
800
1000
0 20 40 60 80 100 120 140
①Hertel et al.(実験); 顕著なピークなし。
プラズモン共鳴
Photon energy (eV)360 4 8 12 16 20 24 28 32
0
10
20
30
40
Ion
yiel
d (a
rb.u
nits
)
Phys.Rev.Lett.68 (1992) 784.
C60の光吸収測定: 過去の主な研究と対象波長領域
1. 不確定な23-180 eVの領域で、正確な光イオン化収量曲線を取得
2. 巨大共鳴の高エネルギー側におけるピーク構造の有無を検討
3. 多価イオンの光イオン化効率曲線 価電子オージェ機構
4. 解離イオンの光イオン化効率曲線 電子緩和と振動緩和の競争
C60のレーザー多光子イオン化によるC60-2mn+の生成 (C58
2+, C562+ ….)
実 験 装 置
光源: UVSOR軌道放射光施設
分光器: BL2B2 18 m球面回折格子斜入射型
G1:80-200 eV, G2:40-100 eV, G3: 23-50 eV
hν (eV) E/∆E 光フラックス (1010 /s)
30 3500 3.5
90 1000 40
イオン検出法: 飛行時間型質量分析
入口、出口スリット:300µm
研 究 目 的
フラーレンの昇華炉と質量分析装置
膜厚計
イオン飛行管試料炉
(k) 中枢
コンピュータ
LAN
GPIB
(h) 膜厚計
制御ユニット
GPIB
(e) 高圧
パルス発生器
(d) 遅延
信号発生器
(c) 高速多チャネルスケーラ(MCS)
(a) 前置
増幅器
(b) 波高
弁別器
(i) 微少
電流計
GPIB
(j) パルス
モーター制御装置
GPIB
分光器回折格子の回転機構(波長掃引)
光ダイオード検出器
光イオン化領域
膜厚計
2次電子増倍板(MCP)
スタート
ストップ ヒストグラムデータ
押出し電極
トリガー信号
分光器スリットの並進機構(焦点調整)
(f) 時間波高変換器(TAC)
スタート
ストップ SCA出力
GPIB
(g) 高速
カウンター
パネル1
パネル2
パネル4 パネル3 パネル5
図3 プログラム実行画面(アルゴン気体による測定例)
ボックス①
ボックス②膜厚計ボタン
0
200
400
600
800
1000
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
Time of Flight (µs)
C60+
C602+
eV30=νh
Ion
coun
ts
(arb
.uni
ts)
10
C60+
C602+
C603+
13 16 19 22 25
eV50=νh
C60の飛行時間質量スペクトル
20 40 60 80 100 120 140 160 1800
4
8
12
16
20C
60
+ from C60
G1
G3
G2
Photon energy (eV)
Ion y
ield
(a
rb. units)
原子的性質による単調減少
我々の結果Colavitaらの計算炭素原子の光吸収断面積
分子的性質による構造
C60から生成した C60+の光イオン化効率曲線
理論計算との比較
Photon energy (eV)
Ion y
ield
(ar
b. units)
20 30 40 50 600
4
8
12
16
20 Peak A(26 eV)
Peak B(34 eV)
Level C(40-50 eV)
我々の結果Colavitaらの計算Hertelらの実験
50 eV以下: 分子の性格を反映した吸収曲線
大きな角運動量を持つ価電子の励起に基づく形状共鳴
Theoretical study of the valence photoemission spectra of C60P. Colavita et al.PCCP 3, 4481 (2001).