BEBERAPA FAKTOR YANG MEMPENGARUHI DlSTRIBUSI …digilib.batan.go.id/e-prosiding/File Prosiding/Energi/Seminar... · Pada radiasi-netron chrom akan terbentuk 51 Cr aktip yang akan

BEBERAPA FAKTOR YANG MEMPENGARUHI DlSTRIBUSI 5ICr DALAM GARAMCHROMAT YANG DIRADlASI

Oleh:

Pratiwi Aminsinggih

BATAN - PUSAT REAKTOR ATOM BANDUNG

Abstrak :

BEBERAPA FAKTOR YANG MEMPENGARUHI DlSTRlBUSI 5 ICr DALAM GA­RAM CHROMA T YANG DlRADlASI. Banyak penelitian telah dilakukan dalam bi­

dang "Hot atom chemistry" seI1?;awa-senyawa chromat. Pada umumnya penelitiantersebut mempelajari distribusi ICr karena isotop ini berumur paruhan yang cukup

panjanf Akan dibahas pengaruh dosis radiasi dan waktu penyimpanan pada distri­busi 5 'Cr dalam beberapa garam chromat. Penelitian ini dilakukan dalam usahamemperoleh kondisi optimum untuk pembuatan5lCr dengan keaktipan jenis tinggi.

PENDAHULUAN:

Kebanyakan penelitian yang dilakukan dalam bidang hot atom chemistry chromberdasarkan reaksi inti.50Cr(n, "y) 51Cr. (Abundance 50Cr : 4.3%, penampang lintang :15.9 barn, umur paruhan 51Cr: 27.8 hari dengan 'Y = 320.1 keV). Radiasi netronyang pendek pada chrom atau senyawanya sudah menghasilkan keaktipan yang cukuptinggi, sedang umur paruhan 51Cr cukup panjang untuk memungkinkan penelitian yangmendalam. Reaksi-inti lain yang dapat terjadi pad a radiasi-netron chrom ialah 54Cr (n, 'Y )

S5Cr. (Abundance 54Cr : 2.4% penampang lintang: 0.38 barn, umur paruhan 55Cr : 3.6menit.)

Pada radiasi-netron chrom akan terbentuk 51Cr aktip yang akan mengalami dee'ksi­tasi-gama dan mengakibatkan atom tersebut terpelanting (recoil). Sebagian besar (98%)atom rekoil ini berenergi kinetik lebih besar dari 50 eV I.Dengan demikian hampir semua atom 51Cr mendapat energi-kinetik awal yang cukupbesar untuk memutuskan ikatan kimianya, mengakibatkan perubahan (displacements) da­lam kisi kristalnya dan menyebabkan kekacauan (disorders) disekitarnya.

Menurut prinsip Libby (1947) pengaktipan inti suatu atom tidak akan mengubahtingkat oksidasi atom tersebut.Menurut teori Green, Harbottle dan Maddock (1953), setelah radiasi-netron, untuk mem­pertahankan tingkat oksidasi + 6 dalam senyawa chromat, chrom dapat berupa gugus-gu­gus Cr+6, CrO+4. Cr02+2, Cr03 dan Cr04-2 dalam fasa kristalnya. Jika senyawa padatyang telah diradiasi ini dilarutkan dalam air, maka akan terjadi hidrolisa, dimana Cr+6dan Cr04+4 akan membentuk Cr(IlI) dan Cr02+2, Cr03 dan Cr04-2 menghasilkan Cr(VI). Teori ini kemudian dilengkapi (J 964) dengan data yang diperoleh dari penelitianbahwa Cr(III) dalam larutan mungkin berasal dari chrom dalam fasa kristal yang berting­kat oksidasi lebih rendah dari +6 bahkan mungkin lebih rendah dari +3. Selain itu jugadidapatkan bahwa dalam larutan terdapat beberapa bentuk CrOll), yaitu monomer

Cr(H20)~3, dimer (H20)4Cr(OHhCr(H20)4+4, trimer dan polimer yang lebih tinggi.Bahkan mungkin setiap bent uk Cr(lII) ini mempunyai precursornya masing-masing dalamfasa padat;Untukselanjutnya dipakai notasi VI, M dan DP untuk menyatakan berturut Cr(VI), Cr(lII)-monomer dan Cr(IIl)-dimerpolimer dalam Iarutan, sedang notasi VI, M dan DP ber­turut-turut untuk masing-masing precursornya dalam fasa padat.

Dosis radiasi-netron dan waktu penyimpanan adaJah dua dart banyak faktor yangmempengaruhi reaksi yang terjadi paClaVI, M dan DP, dan dengan demikian mempenga­,ruhi distribusi VI, M dan DP. Hingga kini masing-masing gugus yang terdapat dalam fasa

8S

,\;..Jat belum dapat ditentukan iclentitasnya, clengan demikian belum dapat ditentukanJumlahnya.

I~i~i~~~~~~~~t~~~~~~tl~~~~'U~~~~~~tm~~ijtt~,~~~~~~~,~~~~~~~i~~~~~~~~w~~~M-ran maupun pengerjaan selanjutnya. Namun demikian ada bebcrapa teori yang diajukanuntuk menjelaskan perubahan M ) VI at au DP ) VI dalam prosesannealing.Misalnya: rekombinasi fragmen, 2,3,40 transfer oksigen ligan5, penyusun - ulangan (rear­

rangement) elektron yang disebabkan oleh lowongan-ion (ion vacancy)6,7, elektron yangmobil8.9, dan lowongan elektron yang mobil1,2,8,10Dalam hal ini masih diperlukan banyak penelitian yang intensif untuk mendapatkan

gambaran keseluruhan mengenai apa sebenarnya yang terjadi. Pengaruh dosis radiasi dan'waktu penyimpanan sesuclah radiasi merupakan sebagian kecil saja dari suatu bidang pene­litian yang luas dan menarik.

PERCOBAAN :

Garam yang digunakan kalium chromat (Merck), kalium dichromat (Matheson, Co­leman & Bell), natrium dichromat (Matheson, Coleman & Bell) clan amonium chromat(Matheson, Coleman & Bell) dimurnikan terlebih dahulu dengan cara rekristalisasi.

Racliasi-netron dilakukan pada "suhu kamar" dalam rcaktor TRIGA MARK II PusatReaktor Atom Bandung. Radiasi pendek, sampai dengan setengah jam, dilakukan dalamtabung pnematik dengan nux netron sebcsar 5 x 1012 netron cm-2sec-1 pada 500 kW,seclang radiasi yang lebih panjang dilakukan dalam "Lazy Susan" dengan nux netron se­besar 2 x 1012 netron cm-2sec-1 pada 500 kW.

Analisa dan penyimpanan dilakukan pada suhu kamar. Pemisahan VI dan M dilaku­kan dengan cara penukaran kation I I sedang jumlah DP dihitung sebagai selisihnya.

51Cr dicacah dengan detektor Nal(Tl)-well-type yang dihubungkan dengan analisa­tor single-channel atau multi-channel, pencacahan secara integral.

HASIL DAN DISKUSI:

Pengaruh dosis radiasi pada distribusi 51Cr diberikan dalam tabel-tabel 1,2 dan 3berturut-turut untuk garam-garam kalium chromat, ammonium chromat dan natrium di­chromat.

Tabel 1

Distribusi 51Cr dalam K2Cr04Dosis

VI(%)M(%)DP(%)Total 51Cr(lII) (%)(nfcm2)

--3.101453.77.339.0 46.3

9.1101455,26.937.9 44.8

3.101562.26.833.0 39.8

6.10 1565.015.819.2 35.0

9.101567.415.317.3 32.6

2.2.101670.8

12.416.9 29.2

86

Tabel - 2

Oistribusi 51Cr dalam (NH4hCr04Oosis

VI(%)M(%)DP(%)Total 51Cr(III) (%)(n/cm2)

--4.8 101416.741.042.383.3

1.4 101518.139.442.681.9

4.8 101517.236.046.982.9

9.6 101519.927.252.980.1

1.4 l()1617.332.450.382.7

2.8 101617.530.052.582.5

Tabel - 3 Oistribusi 51Cr dalam Na2Cr207Oosis

VI(%)M(%)DP(%)Total 51Cr(III) (%)(n/cm2) 4.8 1014

58.712.628.741.3

104. 101565.78.725.6 34.3

4.8 101563.84.331.936,2

9.6 101571,3

3.525,228,7

104 1016

66.25.228.6 33.8

2.8 101668.65.3.26.1 31.4

Tabel 4 menunjukkan pcngaruh annealing pada distribusi 51 Cr dalam kalium chromat,(yang telah diradiasi), selama 4 jam pada suhu2000. Sedang pengaruh waktu penyimpananpad a distribusi 51Cr dalam I.kalium cromat, 2.kalium dichromat dan 3.amonium chromatdisimpulkan dalam tcbel 5..Angka dalam kurung ialah presentase setelah penyimpanan selama masing-masing 1 : 9hari, 2 : 14 hari dan 3 : 8 hari.

Tabcl 4

Distribusi 51Cr dalam K2Cr04 sctclah annealing pad a suhu 200° sclama 4 jam.Dosis

VI(%)M(%)DP(%)Total Penurunan (%)

(n/cm2)5'1Cr(IIl) (%)

9 1014

77.018.74.3 23.0 21,8

3 101580.715.73.6 19.3 20,5

6 101583.713.03.3 16.3 18.7

9 101587.210.02.8 12.8 1~,8

2.2 101688.89.12.1. 11.2 18.0

87

Tabel 5

Pengaruh penyimpanan pada distribusi 51 Cr

Target Dosis

(n/cm2)

VI(%) M(%) DP(%) 51 Cr(Ill)total (%)

14.2(16.9) 39.6(39.8) 46.2(43.2)

14.3(16.4) 39.3(40.0) 46.4(43.6)

13.8(15.6) 37.0(37.8) 49.2(46.6)

K CrO 3 10142 49. 1014

3 1015

K 142Cr207 2.4 10

4.8 1014

9.6 1014

(NH4)2Cr04

2.4 1014

4.8 1014

9.6 1014

53.7(59.0) 7.3(10.6)

55.2(61.0) 6.9(18.5)

62.2(61.7) 6.8(13.1)

77.7(89.3) 12.7(6.6)

80.6(87.0) 13.0(5.4)

79.5(86.4) 11.8(5.7)

39.0(30.4)

37.9(20.5)

33.0(25.2)

9.6(4.1)

6.4(7.6)

8.7(7.9)

46.3(41.0)

44.8(39.0)

39.8(38.3)

22.3(10.7)

19.4(13.0)

20.5(13.6)

85.8(83.1)

85.7(83.6)

86.2(84.4 )

Dari tabel-tabel 1,2 dan 3 terlihat bahwa pengaruh dosis radiasi-ncuon pada distribusi51 Cr Icbih bcsar dalam kalium chromat dan natrium dichromat daripada dalam amoniumchromat. Dalam kedua garam yang disebut pertama, hasil Cr(1l1) total menurun dcngan naik-nya dosis radiasi, hal ini tidak tcrdapat dalam garam amonium chromat. .Suatu hal yang mcnarik ialah bahwa hasil Cr(1ll) total dalam amonium chromat sangat tinggidan tidak dipengaruhi dosis radiasi maupun mcnyimpanan (tabel 5). Pcnurunan hasH Cr(1ll)lebih besar lagi jika garam kalium chromat sesudah diradiasi di-anneal pada suhu 2000 scla­ma 4 jam (tabel 4). Perbedaan ini tcrutama terlihat pad a penurunan persentasc DP, sehinggapada suhu tinggi ini penurunan hasil CrOll) total mungkin disebabkan terutama oleh rcaksiDP ) VI disamping M ) VI.

Jika penyimpanan dilakukan pada suhu kamar maka penurunan pcrscntase D1' diim­bangi olehkenaikan persentase. M, sehingga penurunan hasH Cr(III) total tidaklah sebesar padaannealing pada suhu tinggi. Hal ini mungkin disebabkan karena reaksi D1' • M disampingDP VI.

Kenyat'aan bahwa distribusi 51 Cr dalam amonium chromat tidak dipcngaruhi oleh do­sis radiasi maupun pcnyimpanan, mungkin karena dalam garam amonium chromat tidak ter­jadi radiasi internal seperti yang tcrjadi dalam kalium chromat dan dichromat oleh 42K (tV2= 12,4 jam, 'Y = 1524.7 keV). dan dalam natrium dichromat oleh 24Na (tV2 = 15.0 jam 'Y=1368.5 keV).Dalam hal ini masih diperlukan banyak pcrcobaan tentang annealing untuk mcmastikan teo­ri ten tang radiasi internal ini.

Mcskipun amonium chromat menghasilkan 51 Cr(I11) total yang tinggi sekali, namungaram ini tidak dapat digunakan sebagai target pada pembuatan 51 Cr dengan keaktipan je­nis tinggi, karena pada penyinaran panjang akan terbentuk suatu kompleks [Cr(OHhJ2Cr04 = [Cr(OHhJ 2Cr04 yang sukar larut.

Penelitian yang bersifat fundamentil dalam bidang yang sangat luas dan menarik inimasih perlu dilanjutkan untuk dapat memecahkan banyak persoalan yang hingga kini masihMerupakan tanda tanya.

88

Ucapan terima kasih.

Ucapan terima kasih disampaikan kepada Dr. C.H.Collins dan Dr.K.E.Collins serta drs Sutisnauntuk penggunaan sebagian data hasil penelitian merekaJuga kepada Tini Tjintarsih dan Dida Paham-Gandadipura yang melakukan analisa dengan se­gala ketekunan, diucapkan terima kasih.

PUSTAKA:

1. T. Andersen, Thesis, 1968, Aarhus University.

2. S.M.Milenkovic dan S.R. Veljkovic, Radiochim. Acta 8, 146 (1967).

3. N. Ikeda, ibid., 1, 129 (1963)

4. F.Baumgartner dan A.G.Maddock, Trans. Faraday Soc., 63, 714 (1968)

5. A.G. Maddock dan K.E.Collins, Can.J.Chem., 46, 3924 (1968).

6. T.Andersen dan A.G.Maddock, Trans. Faraday Soc., 59, 2362 (1963)

7. A.G.Maddock, F.E. Treloar dan J.I. Vargas, ibid., 59,924 (1963)

8. T.Andersen dan K.Olesen, ibid., 61, 781 (1965)

9. T.Andersen dan G.Sorensen, ibid., 62, 3427 (1966)

10. S.Korana dan D.R. Wiles, J.Inorg.Nucl.Chem., 33, 1589 (1971).

11. C.H.Collins, K.E. Collins dan R.E. AckerhaIt, J .Radioanal.Chem., 8, 263 (1971.)

DISKUSI:

RIVAl MAARUF:

Kenapa pengaruh dosis radiasi neutron pad a distribusi 51Cr 1ebih besar dalam KaliumChromat daripada amonium chromat?Mohon dijelaskan!

PRA TIWI A.S.

Salah satu kcmungkinannya ialah karena dalam garam amonium chromat tidak terjadi

"internal radiation" seperti yang terjadi dalam garam-garam kalium oleh 42K atau da1am ga­ram-garam natrium oleh Na24 (keduanya ialah - emitter).

89