ABSTRAK YERRI LARONA. Penumbuhan Film PbNbZrTiO dengan Metode Chemical Solution Deposition dan Uji Sifat Optiknya Dibimbing oleh MUHAMMAD NUR INDRO dan IRZAMAN Telah dilakukan penumbuhan film PbNbZrTiO di atas permukaan substrat Corning (TCO) dan Pt(200)/Si(100) dengan metode chemical solution deposision pada kecepatan putaran 3000 rpm selama 30 detik dan diannealing selama 26 jam pada suhu 800 0 C. Penumbuhan PNZT dilakukan secara bertahap yaitu melalui penumbuhan PbZrTiO (PZT) kemudian melakukan pendadahan Nb pada PZT Hasil dari karakterisasi sampel PZT dan PNZT menunjukkan bahwa stuktur kristal Pil dan film PNZT adalah tetragonal dengan nilai parameter kisi a maksimal sebesar 1,156 Å dan nilai parameter kisi c maksimal adalah sebesar 4,212 Å . Karakterisasi menggunakan UV-VIS pada film PNZT di atas substrat corning memperlihatkan terjadinya kenaikan nilai transmitansi dan penurunan nilai absorbansi setiap penambahan persentase pendadah niobium (2%, 8%). Pada panjang gelombang 340 nm terjadi kenaikan persentase transmitansi sebesar 3,7% pada pendadahan niobium 2%, kenaikan transmitansi sebesar 5,9% pada pendadahan niobium 8%, penurunan absorbansi sebesar 11,3% dan penurunan absorbansi sebesar 16,2%.
33
Embed
ABSTRAK YERRI LARONA Solution Deposition dan Uji Sifat ... · sistem kristal (kubus, tetragonal, ortorombik, ... triklin), menentukan kualitas kristal (single crystal, stal, amorphous),
This document is posted to help you gain knowledge. Please leave a comment to let me know what you think about it! Share it to your friends and learn new things together.
Transcript
ABSTRAK YERRI LARONA. Penumbuhan Film PbNbZrTiO dengan Metode Chemical Solution Deposition dan Uji Sifat Optiknya Dibimbing oleh MUHAMMAD NUR INDRO dan IRZAMAN Telah dilakukan penumbuhan film PbNbZrTiO di atas permukaan substrat Corning (TCO) dan Pt(200)/Si(100) dengan metode chemical solution deposision pada kecepatan putaran 3000 rpm selama 30 detik dan diannealing selama 26 jam pada suhu 800 0C.
Penumbuhan PNZT dilakukan secara bertahap yaitu melalui penumbuhan PbZrTiO (PZT) kemudian melakukan pendadahan Nb pada PZT Hasil dari karakterisasi sampel PZT dan PNZT menunjukkan bahwa stuktur kristal Pil dan film PNZT adalah tetragonal dengan nilai parameter kisi a maksimal sebesar 1,156 Å dan nilai parameter kisi c maksimal adalah sebesar 4,212 Å .
Karakterisasi menggunakan UV-VIS pada film PNZT di atas substrat corning memperlihatkan terjadinya kenaikan nilai transmitansi dan penurunan nilai absorbansi setiap penambahan persentase pendadah niobium (2%, 8%). Pada panjang gelombang 340 nm terjadi kenaikan persentase transmitansi sebesar 3,7% pada pendadahan niobium 2%, kenaikan transmitansi sebesar 5,9% pada pendadahan niobium 8%, penurunan absorbansi sebesar 11,3% dan penurunan absorbansi sebesar 16,2%.
PENUMBUHAN FILM PbNbZrTiO DENGAN METODE CHEMICAL SOLUTION DEPOSITION
DAN UJI SIFAT OPTIKNYA
YERRI LARONA
Skripsi Sebagai salah satu syarat untuk memperoleh gelar
Sarjana Sains pada Departemen Fisika
DEPARTEMEN FISIKA
FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM INSTITUT PERTANIAN BOGOR
BOGOR 2007
Judul : Penumbuhan Film PbNbZrTiO dengan Metode Chemical Solution
Deposition dan Uji Sifat Optiknya
Nama : Yerri Larona
NRP : G74101039
Menyetujui:
Pembimbing I Pembimbing II
Drs. Muhammad Nur Indro, M.Sc NIP: 131663022
Dr. Ir. Irzaman, M.Si NIP: 132133395
Mengetahui,
Dekan Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam
Prof.Dr.Ir. Yonny Koesmaryono, M.S NIP: 131473999
Tanggal Lulus:
RIWAYAT HIDUP
Penulis dilahirkan di Tanjungpandan pada tanggal 9 Juni 1982 sebagai anak kedua dari lima bersaudara pasangan Eri Muchlis dan Sisca Ersilia.Penulis lulus dari SMU Negeri 2 Tanjungpandan pada tahun 2000 dan pada tahun 2001 melanjutkan pendidikan di Departemen Fisika Institut Pertanian Bogor melalui jalur Ujian Masuk Perguruan Tinggi Negeri (UMPTN).
Selama perkuliahan penulis aktif diberbagai organisasi seperti Badan Eksekutif Mahasiswa (BEM FMIPA) pada departemen Sosial dan Advokasi, Himpunan Mahasiswa Fisika (HIMAFI) dan Himpunan Mahasiswa Islam (HMI) komisariat FMIPA. Selain itu penulis juga pernah menjadi asisten Fisika Dasar I dan Fisika Dasar II pada kurun waktu 2002-2005, Assisten Fisika Umum pada tahun 2005 dan Assisten Eksperimen Fisika II. Penulis juga pernah menjadi pengajar privat dan pengajar di SLTP Negeri 16 Bogor.
KATA PENGANTAR
Alhamdulillah, puji dan syukur senantiasa penulis panjatkan kepada Allah SWT, karena hanya dengan izin dan kehendak-Nyalah penulis dapat menyelesaikan penelitian dan karya tulis ilmiah dengan judul Penumbuhan Film PbNbZrTiO dengan Metode Chemical Solution Deposition. Alasan penulis membuat tulisan ini adalah untuk melengkapi salah satu syarat untuk memperoleh gelar sarjana sains di Departemen Fisika Institut Pertanian Bogor.
Penulis memilih tema dan judul seperti yang tertera di atas adalah karena ketertarikan penulis di bidang fisika material dan belum terlalu banyak peneliti yang meneliti efek pendadahan niobium pada PZT, padahal bisa jadi bahan ini memiliki prospek yang bagus sebagai alat sensor infra, dan perangkat elektronik lainnya.
Penulis menyadari bahwa selesainya penulisan karya ilmiah ini tidak terlepas dari pihak-pihak yang telah banyak membantu. Oleh karena itu penulis ingin mengucapkan terima kasih kepada :
1. Bapak Drs. M. Nur Indro, M.Sc. selaku dosen Pembimbing yang telah memberikan saran, bimbingan, koreksi dan motivasi selama pengerjaan tugas akhir ini.
2. Bapak Dr. Ir. Irzaman, M.Si, Bapak Dr. Muhammad Hikam, yang pada kenyataannya telah menjadi pembimbing penulis.
3. Ibunda Sisca Ersilia dan Ayahanda Eri Muchlis. Terima kasih atas curahan doa, kasih sayang, keringat dan air matanya.
4. Bapak Ir. Irmansyah, M.Si dan Bapak Akhiruddin Maddu, M.Si sebagai penguji skripsi dan seluruh staf pengajar Departemen Fisika IPB.
5. Bang Yudhi Ricardo, Adik Yefri Sagita, Melva Gisella dan Yudha Rinaldi. 6. Richie, Hasan, gerET, ain, pam2, dan coe, Restu n gofo. Thanx 2 every thing! 7. Seluruh personel MAFIA 38 terimakasih atas persahabatan yang selama ini
seperjuangan lain di Belitung. 10. Bang Rully, Mas Akas, Zaenal, Budi, Edo, Pak Mardjohan dan Ibu Riri. 11. ..... Dan semua orang yang memberikan arti bahwa hidup ini indah...............
Penulis menyadari masih banya kekurangan pada tulisan ini, oleh karenanya penulis sangat berharap penelitian di bidang ini dilanjutkan. Akhirnya penulis berharap semoga tulisan ini dapat menjadi sumbangsih dalam pengembangan ilmu fisika material.
Bogor, Oktober 2006
YERRI L.
DAFTAR ISI
LEMBAR PENGESAHAN ......................................................................... i PRAKATA................................................................................................... ii DAFTAR ISI............................................................................................. ... iii PENDAHULUAN Latar Belakang................................................................................. 1 Tujuan Penelitian........ ..................................................................... 1 TINJAUAN PUSTAKA
Bahan PZT............ ........................................................................... 1 Bahan PZT Didadah Niobium (PNZT)............................................ 2 Metode Chemical Solution Deposition (CSD)................................. 2 Karakterisasi X-Ray Diffraction (XRD)........................................... 2 Sifat Optik .................................................. ..................................... 3
BAHAN DAN METODE Tempat dan Waktu Penelitian........................................................... 3
Alat dan Bahan........................................................................... ...... 3 Pembuatan Film
1. Pembuatan Pil (Bulk) PZT .................................................... 3 2. Pembuatan Pil PNZT............................................................. 3 3. Karakterisasi Pil PZT dan PNZT....................................... .. 4 4. Persiapan Substrat............................................................. .... 4 5. Pembuatan Larutan................................................................ 4 6. Proses Penumbuhan Film ...................................................... 4 7. Proses Re-annealing .............................................................. 4 8. Karakterisasi XRD dari Film PNZT..................................... 4 9. Penentuan Nilai Parameter Kisi ............................................ 4 10. Karakterisasi UV-VIS .......................................................... 5
HASIL DAN PEMBAHASAN
1. Hasil Pembuatan Pil (Bulk) PZT .............................................. 5 2. Hasil Pembuatan Pil PNZT...........................................................5 3. Hasil Karakterisasi Pil PZT dan PNZT.................................. 5 4. Hasil Persiapan Substrat......................................................... 5 5. Larutan PNZT ........................................................................ 6
6. Hasil Penumbuhan Film......................................................... 6 7. Hasil Re-annealing................................................................. 6 8. Karakterisasi XRD dari Film PNZT ...................................... 6 9. Hasil Penentuan Nilai Parameter Kisi.................................... 6 10. Hasil Karakterisasi UV-VIS................................................. 7
KESIMPULAN DAN SARAN Kesimpulan ................................................................................ 9 Saran........................................................................................... 9
DAFTAR PUSTAKA ............................................................................... 9 LAMPIRAN.............................................................................................. 10
DAFTAR GAMBAR
1. Struktur Perovskite PZT............................................................ 1 2. Kurva Proses annealing............................................................. 3 3. Pola XRD Pil PbZr0,52 TiO0,48 O3 .............................................. 5 4. Pola XRD film PNZT di atas substrat Corning......................... 6 5. Pola XRD film PNZT di atas substrat Pt(200)/Si(100)............. 6 6. Kurva transmitansi PNZT di atas substrat Corning..................... 8 7. Kurva absorbansi PNZT di atas substrat Corning ....................... 8
DAFTAR TABEL
Tabel 1. Perbandingan massa zat penyusun PNZT ......................... 5 Tabel 2. Nilai parameter kisi pil PZT, pil dan film PNZT .............. 6 Tabel 3. Nilai transmitansi untuk sampel PNZT pada daerah λ = 340 nm....................................................................................... 8 Tabel 4. Nilai absorbansi untuk sampel PNZT pada daerah λ = 340 nm....................................................................................... 8
DAFTAR LAMPIRAN
1. Diagram Tahap Penelitian .......................................................... 10 2. Data ICDD (International Centre for Diffraction Data)............ 11 3. Perhitungan parameter kisi Pil PZT murni ................................. 12 4. Perhitungan parameter kisi Pil PZT didadah niobium 1% ......... 13 5. Perhitungan parameter kisi Pil PZT didadah niobium 2% ......... 14 6. Perhitungan parameter kisi Pil PZT didadah niobium 8% ......... 15 7. Perhitungan parameter kisi film PZT didadah niobium 1% di a- tas substrat Corning .................................................................... 17 8. Perhitungan parameter kisi film PZT didadah niobium 2% di a- tas substrat Corning .................................................................... 17 9. Perhitungan parameter kisi film PZT didadah niobium 8% di a- tas substrat Corning .................................................................... 18 10. Perhitungan parameter kisi film PZT didadah niobium 8% di a- tas substrat Pt(200)/Si(100) ........................................................ 18 11. Perhitungan parameter kisi film PZT didadah niobium 8% di a- tas substrat Pt(200)/Si(100) ........................................................ 19 12. Hasil Spektroskopi UV-VIS pada sample PNZT 1% di atas sub- strat Corning ............................................................................... 21 13. Hasil Spektroskopi UV-VIS pada sample PNZT 2% di atas sub- strat Corning ............................................................................... 22 14. Hasil Spektroskopi UV-VIS pada sample PNZT 8% di atas sub- strat Corning ............................................................................... 23
1
PENDAHULUAN
Latar Belakang Perubahan selalu terjadi dalam sejarah
perkembangan dan kemajuan peradaban manusia. Salah satu faktor yang dominan dalam setiap perubahan yang terjadi adalah ilmu pengetahuan dan teknologi. Sebagai salah satu cabang ilmu yang menjadi ilmu dasar, Fisika tentu saja memegang peranan penting dalam pekembangan teknologi. Saat ini para fisikawan di bidang Fisika material sedang menggalakkan penelitian tentang kemungkinan penggunaan lebih luas dari bahan ferroelektrik untuk pembuatan sensor infra merah, sel surya dan transformator. Sensor infra merah menurut fenomena yang mendasarinya dibagi menjadi dua kelompok besar, yaitu sensor foton dan sensor termal. Bahan ferroelektrik (termasuk pyroelektrik) merupakan contoh dari sensor termal.
Contoh dari bahan ferroelektrik yang sedang diteliti saat ini adalah Lead Zirconium Titanate PbZr1-x TixO3 (PZT). Material PZT memiliki prospek yang cerah apabila digunakan sebagai sensor infra merah. Alasan yang mendasarinya adalah bahan tersebut memiliki mutu kristal yang tinggi (berbentuk kristal tunggal), memiliki tetapan dielektrik yang tinggi (sebesar 4,2x10-4 C/m2K) dan memiliki daerah operasi di sekitar suhu kamar (300 K). Material PZT yang didadah dengan oksida juga dianggap potensial karena memiliki sifat yang sama dengan PZT. [1,2]
Film tipis PZT yang didadah niobium dapat dibuat dengan metode Chemical Solution Deposition (CSD) dan Spin Coating. CSD adalah metode penumbuhan film pada suhu kamar dimana target berupa larutan diteteskan pada substrat. Keunggulan dari teknik ini adalah tidak rumit dan relatif membutuhkan biaya yang murah. Spin Coating yang digunakan memakai kecepatan putar 3000 rpm dan waktu putar selama 30 detik.[3,1] Tujuan Penelitian
Tujuan dari penelitian ini adalah: 1. Melakukan penumbuhan film
PbNbZrTiO (PNZT) di atas substrat Corning dan Pt(200)/Si(100) dengan metode spin coating dan CSD.
2 Karakterisasi bubuk PZT dan PNZT
dengan difraksi sinar X (XRD).
3. Mengamati sifat optik dari film PNZT di atas substrat Corning meliputi nilai transmitansi dan absorbansi.
TINJAUAN PUSTAKA
Bahan PZT PZT merupakan salah satu bahan
ferroelektrik yang memiliki polarisasi spontan yang berlawanan (anti pararel) satu dengan yang lainnya yang dibuat dengan mencampurkan PbZrO3 (timbal zirkonat) dengan PbTiO3 (timbal titanat). Persamaan reaksinya mengikuti persamaan (1).
xPbTiO3+(1-x) PbZrO3→ PbZr1-xTixO3 PbTiO3 (1)
ferroelektrik adalah suatu bahan yang memiliki suhu Curie sebesar 490 0C dan PbZrO3 adalah suatu bahan antiferroelektrik yang memiliki suhu Curie sebesar 230 0C. Struktur material ferroelektrik/pyroelektrk (PZT) umumnya dapat diklasifikasikan dalam bentuk perovskite. [1,4,5]
Bentuk perovskite secara sederhana dapat diartikan sebagai formula ABO3. Unsur A dapat berupa logam monovalen, divalen, atau trivalen dan unsur B dapat berupa unsur pentavalen, tetravalen, atau trivalen serta unsur O adalah oksigen. Struktur perovskite ideal berbentuk kubus sederhana dengan kation A mewakili ion 4+ mengambil posisi di diagonal ruang kubik, sedangkan kation B mewakili ion 2+ berada di pojok dan atom-atom oksigen dengan ion 2- berada di diagonal ruang. Gambar 1 memperlihatkan bentuk perovskite dari PZT.
Pb i
Gambar 1 Struktur Perovskit Menurut penelitian yang tel
material PbTiO3 membentuk tekisi perovskite. Karena bahanPbZr1-xTixO3 memiliki nilai dicukup besar, bahan ini memiliki responsivitas tinggi terhadap pandengan bahan pyroelektrik yang
Zr/T
O
e PZT
ah dilakukan tragonal dari pyroelektrik elektrik yang kepekaan dan as dibanding lain seperti
2
LiTaO3, BaSr1-xTixO3 yang memiliki nilai dielektrikum yang lebih kecil. Nilai koefisien arus pyroelektrik LiTaO3, PT masing-masing 2,0 x 10-4C/m2K dan 2,3 x 10-4C/m2K, sedangkan PZT lebih tinggi yakni 4,2 x 10
Fungsi XRD adalah untuk menentukan sistem kristal (kubus, tetragonal, ortorombik, rombohedral, heksagonal, monoklin, triklin), menentukan kualitas kristal (single crystal, polysrystal, amorphous), menentukan simetri kristal, menentukan cacat kristal, mencari parameter kristal (parameter kisi, jarak antar atom, jumlah atom per unit sel), identifikasi campuran (misal pada alloy) dan analisis kimia.
-4 C/m2K, dan 12,3 x 10-4 C/m2K. [1,6]
Bahan PNZT
Reaksi PZT didadah niobium sesuai dengan persamaan (2) PbZrxTi1-xO3+Nb Pb1-y/2 (ZrxTi1-x-y Nby)O3 (2) Nb5+ merupakan bahan ferroelektik dengan jenis soft doping, efek dari soft doping ini adalah menghasilkan bahan PNZT yang lebih soften (menyebabkan sifat medan koersif yang lebih rendah, bulk resistivity dan coefficient elasticity yang lebih tinggi). Penambahan niobium yang didadahkan akan menggantikan posisi dari unsur Zr4+ atau unsur Ti4+ secara acak. Hal ini terjadi karena ion Nb5+ termasuk dalam ion doping yang memiliki jari-jari kecil. Adanya perbedaan muatan antara unsur Zr4+/Ti4+ yang memiliki elektron valensi empat dan unsur Nb5+ yang bervalensi lima mengakibatkan kelebihan satu muatan positif pada struktur perovskite. Kelebihan muatan ini dinetralisir dengan terbentuknya ruang kosong pada posisi A (A-vacancies). Soft doping disebut juga dengan istilah donor doping karena menyumbang valensi yang berlebihan di dalam struktur kristal. Pendadahan niobium sangat tidak efektif untuk menghasilkan dipol-dipol listrik yang bergerak. [1, 2, 7]
Metode Chemical SolutionDeposition (CSD)
Film tipis dari bahan PZT dapat dibuat dengan berbagai metode seperti sputtering [8], pulsed laser deposition [9], chemical vapor deposition dan chemical solution deposition. Metode Chemical Solution Deposition (CSD) merupakan cara pembuatan film tipis dengan pendeposisian larutan bahan kimia di atas substrat, kemudian dipreparasi dengan spin coating pada kecepatan tertentu. Parameter yang perlu diperhatikan pada penelitian ini adalah kecepatan putar dan konsentrasi pelarut. [10, 11]
Substrat yang digunakan pada pembuatan film ini adalah bahan Corning. Sebelumnya, para peneliti telah menyelidiki efek substrat dengan film yang dihasilkan. film penyangga yang telah digunakan diantaranya adalah CeO2(111) di atas substrat Si (100), Pt, MgO, LaAlO3(100) dan Ytrium Stabilized Zirkonia (YSZ). [12, 13, 14]
Karakterisasi X-Ray Diffraction (XRD)
Sinar-X merupakan sinar elektromagetik yang dapat didifraksikan oleh kisi kristal. Tetapi sinar-X memiliki panjang gelombang yang pendek sehingga untuk dapat mendifraksikan, sinar-X harus menggunakan jalur yang letaknya sangat berdekatan dan memiliki keteraturan yang tinggi, kondisi ini akan dipengaruhi oleh atom-atom pada kristal. Atom-atom di dalam kristal bertindak sebagai jalur pendifraksi. Mengingat jarak antar atom dalam kristal yang sangat pendek, maka sinar-X dapat digunakan untuk mengkarakterisasi material kristalin. Secara umum untuk kisi kristal berlaku persamaan (3), sedangkan untuk kristal tetragonal berlaku persamaan (4)
2 sindλ θ= (3)
2 2 2
2 2
1 h k ld a
+2c
= + (4)
Pola difraksi dari dari sistem kubik memenuhi persamaan (5)
( ) 2
22
222
2
4sinsin
aslkhλθθ
==++
(
5)
ntuk menganalisis konstanta kisi struktur Utetragonal menggunakan metode Cohen memenuhi persamaan (6)
2 2 2
2 2
1 h k ld a
+2c
= + (6)
an persamaan (7) d
∑ ∑∑∑∑ ∑∑∑∑ ∑∑∑
++=
++=
++=
22
22
22
sin
sin
sin
δγδδαθδ
γδγγαθγ
αδαγαθα
ABC
ABC
ABC
(7)
3
Keterangan: d = jarak antar bidang; a, c = konstanta kisi; h, k, l = indeks Miller; λ = panjang gelombang (untuk elemen Cu = 1,54056 Å); θ = sudut difraksi; α =
; 22 kh + γ = l2; δ = 10 ; A = D/10;
B =
θ2sin 2
( )22 4/ aλ ; A, B, C = bilangan numerik. Untuk memperoleh bilangan numerik A, B, C persamaan (7) diselesaikan dengan metode Cramer. [15]
Sifat Optik Absorbansi (A) Didefinisikan sebagai :
d = ketebalan film. Transmitansi (T) Didefinisikan sebagai rasio antara intensitas cahaya yang ditransmisikan dengan intensitas cahaya yang menuju sampel.
0IIT = (11)
Dengan melakukan substitusi persamaan (8) dan (11), didapatkan hubungan antara absorbansi dan transmitansi sebagai berikut :A = – log T (12) Reflektansi (R) Didefinisikan sebagai rasio antara intensitas cahaya yang dipantulkan, IR, dengan intensitas cahaya awal, I0.(5),(13)
R = 0I
I R (13)
dengan : IR = intensitas cahaya yang dipantulkan.
Reflektansi berhubungan dengan transmitansi dan koefisien absorpsi dengan hubungan sebagai berikut :
( )TR
d
21ln.1 −=α (14)
atau bisa dituliskan kembali sebagai berikut. : [ ]dTR .exp. 21 α=
(15)
BAHAN DAN METODE
Tempat dan Waktu Penelitian Penelitian ini dilakukan di Laboraturium
Fisika Material Institut Pertanian Bogor, Laboraturium Fisika Material Universitas Indonesia Depok dan Laboraturium Pasca Sarjana Universitas Indonesia Salemba mulai Maret sampai dengan September tahun 2005. Alat dan Bahan
Alat yang digunakan pada percobaan ini adalah timbangan Sartonius Model BL 6100, Alat pengepres merk Shimizu, pemanas Furnace Nabertherm Model S27, seperangkat alat reaktor spin coating, tabung gelas oksigen, mortal, pipet, gelas ukur, pyrek 25 ml, pyrek 10 ml, tabung reaksi, setrika, pinset, gunting, stop watch, sarung tangan karet, cawan, beker gelas, tissue, isolasi, seperangkat alat difraksi sinar-X merk Philips Analitical PW 3710 based dan alat SEM merk Jeoul seri JSM-5310LV (yang terdapat di UI, Salemba). Bahan yang digunakan dalam penelitian ini adalah bubuk lead titanat (PbTiO3, 99%), bubuk lead zirkonat (PbZrO3, 99%), pelarut 2-metoksietanol [H3COCH2CH2OH, 99%], substrat Corning, substrat Pt(200)/Si(100), niobium oksida, pembersih substrat, plumbumasetat trihidrat, zirconium n-propoksida, titanium isopropoksida, gas N2 dan O2, pasta perak dan alumunim foil. Pembuatan Sampel PZT dan PNZT 1. Pembuatan Pil PZT
Pil PZT dibuat dari campuran PbZrO3 dengan PbTiO3 dengan berat 3 gram dan digerus selama tujuh jam dalam mortar sehingga tercipta tepung PZT. PZT tersebut diletakkan pada cetakan yang dilapisi alumunium foil lalu ditekan pada tekanan 10 MPa sehingga bubuk menjadi pil. Pil yang sudah jadi diannealing di furnace selama kurang lebih 26 jam untuk mencapai suhu 800 sampai 900 0C dengan ketentuan delapan jam pertama suhu dinaikkan secara bertahap dari suhu ruang hingga mencapai suhu 850 0C, setelah itu selama 14 jam suhu dibuat konstan antara 800 sampai 900 0C dan pada sepuluh jam terakhir suhu diturunkan secara bertahap sehingga mencapai suhu kamar. Kurva proses annealing dapat dilihat dari Gambar 2.
4
2
mdssttcds 3
bdAdddbP 4
dduL
adkmm1Lssptsa
Substrat Pt(100)/Si(200) dicuci dengan
Suhu (0C) cara dibersihkan dengan metanol selama 5 menit, proses ini diulang sebanyak tiga kali ulangan, kemudian substrat dikeringkan di atas setrika selama 30 menit.
5. Pembuatan Larutan
Untuk mendapatkan larutan, 0,42 gram bubuk PNZT yang dihasilkan diambil dan dihaluskan dengan cara digerus selama satu jam. Dalam proses ini bubuk diberikan pelarut
Waktu (jam)
To
Gambar 2 K
. Pembuatan PilPil PNZT
enambahkan Nban PbTiO3 debanyak 1%, 2elama tujuh jamercipta bubuk Pelah jadi dipres mm, selanjutnya engan perlakuaneperti pada tahap
. KarakterisasiAnalisis str
erbentuk pil diamati dengan nalitical PW3ilakukan dari sengan kenaikan etik. Hal ini diahwa telah tumNZT pada sampe
. Persiapan SubSubstrat yang
an substrat Pt(20ipotong membekuran yang sesualu substrat-subs
Langkah pemdalah: substrat dimasukkan ke laemudian subsenggunakan masukkan substra
menit dan keangkah ini diulaubstrat masih bubstrat dengan roses pencucianersedia maka dapedangkan dye wquades.
berupa 2-metoksietanol agar didapat larutan
14
Tann
urva proses a
PNZT dibuat 2O3 pada camengan varia% dan 8%, di dalam moNZT. Bubuenjadi pil depil tersebu
yang sama 1.
Pil PZT danuktur kristalari bahan PZalat XRD
710. Semuaudut( θ2 ) 2sudut 0,020 lakukan untubuh fase krl.
strat digunakan a0)/Si(100). Sntuk segi ai, yaitu trat tersebut dbersihan su
ilap dengan krutan etanol strat dikerinesin kompret ke dalam dymbali substrangi sebanyakelum bersihtissue dan unya. Apabilaat digunakanater dapat
10
8 nnealing
dengan cara puran PbZrO3
si pendadahan lalu digerus rtar sehingga
k PNZT yang ngan jari-jari 1 t diannealing dengan PZT
PNZT yang sudah T dan PNZT
model Philips pengamatan 00 sampai 800 setiap setengah k memastikan istal PZT dan
dalah Corning ubstrat tersebut empat dengan 1 cm x 1 cm. icuci. bstrat Corning ertas tissue lalu elama 1 menit, gkan dengan si, setelah itu e water selama t dikeringkan.
3 kali dan jika , lap kembali langi kembali etanol tidak metanol 99%, diganti dengan
0,5 M. Setelah itu larutan dikocok selama kurang lebih satu jam yang bertujuan agar larutan merata dan akhirnya larutan tersebut disaring dengan menggunakan kertas saring sehingga didapat larutan yang baik. 6. Proses Penumbuhan Film Substrat diletakkan di atas reaktor spin coating yang telah ditempel dengan isolasi pada posisi di tengah-tengah, lalu dilakukan penetesan larutan sebanyak tiga tetes ke atas substrat (sekitar 2 ml) kemudian dilakukan pemutaran reaktor spin coating yang diset 3000 rpm selama 30 detik agar semua laruatan yang diteteskan dapat menyebar ke seluruh permukaan dengan rata. Setelah itu sampel diambil dengan menggunakan pinset dan diletakkan di atas setrika lalu dipanaskan selama 1 jam pada suhu sekitar 1300C. Pemanasan ini bertujuan untuk menguapkan bahan pengotor. 7. Proses Re-annealing Proses re-annealing untuk substrat Pt(200)/Si(100) dilakukan selama sepuluh jam. Pada tiga jam pertama temperatur dinaikkan secara bertahap dari suhu kamar hingga mencapai suhu 750 0C. Selama empat jam berikutnya temperatur distabilkan pada suhu 750 0C dan pada satu jam terakhir temperaur diturunkan secara bertahap hingga mencapai suhu ruang kembali. Untuk substrat corning temperatur maksimal dari perlakuan re-annealing adalah 450 0C selama sepuluh jam. Re-annealing dilakukan untuk menyatukan larutan pada substratnya. 8. Penentuan Nilai Parameter Kisi
Nilai Parameter kisi yang diduga akan muncul pada karakterisasi adalah berupa parameter a dan c. Nilai a dan c yang didapat akan dibandingkan (c/a) untuk mengetahui struktur kristal dari sampel. Pencarian nilai parameter kisi ini menggunakan Metode Cohen dan Metode Creamer.
5
9. Karakterisasi UV-VIS Karakterisassi UV-VIS digunakan untuk
mencari nilai dari transmitansi sampel. Nilai absorbansi didapat melalui hubungan antara transmitansi dengan absorbansi seperti yang tertera pada persamaan (12).
HASIL DAN PEMBAHASAN
1. Hasil Pembuatan Pil PZT
Setelah dilakukan didapatkan kompresi dan annealing didapatkan sebuah pil PZT. Pil ini dibuat dari campuran PbZrO3 sebanyak 3,35 gram dan PbTiO3 sebanyak 2,65 gram. Sampel yang terbentuk memiliki massa sekitar 4,5 gram. Hal ini dikarenakan adanya sampel yang menempel di mortar dan terbuang ketika dilakukan pengepresan. 2. Hasil Pembuatan Pil PNZT
Didapatkan pil PNZT dengan variasi pendadahan niobium yang berbeda masing-masing satu pil. Spesifikasi massa zat penyusun dari pil-pil ini diperlihatkan oleh tabel 1.
Tabel 1 Perbandingan massa zat penyusun
PNZT (%Nb) Pil PbZrO3
PbTiO3
Nb2O3
PNZT 1% 3,35 g 2,65 g 0,06 g PNZT 2% 3,35 g 2,65 g 0,12 g PNZT 8% 3,35 g 2,65 g 0,48 g Pil yang didapat memiliki massa yang sama dengan pil PZT yaitu sekitar 4,5 gram. Hal ini disebabkan adanya bubuk yang menempel di mortar dan terbuang ketika dilakukan pengepresan. 3. Karakterisasi Pil PZT dan PNZT
Karakterisasi XRD menggunakan alat difraktometer dengan target sinar X berupa tembaga dengan generator voltage 40 kV dan tube current 30 mili Ampere. Hasil dari karakterisasi XRD dari sampel PZT dan PNZT untuk semua variasi pendadahan niobium menunjukkan telah terbentuknya fase kristalin pada sampel, hal ini dapat dilihat pada Gambar 3.
Apabila dibandingkan antara sampel PZT yang didapatkan dengan literaturnya (lampiran 1), maka terlihat bahwa tidak semua puncak pada literatur muncul dan ada puncak puncak baru yang muncul yang diidentifikasi sebagai puncak dari PbZr dan Pb TiO3. Hal
ini menunjukkan bahwa sampel yang dibuat belum sempurna dan menunjukkan bahwa penggerusan dan annealing yang dilakukan belum menyebabkan campuran menjadi homogen. [2]
0
200
400
600
800
1000
1200
1400
1600
1800
0 20 40 60 80 10
2 Theta
Inte
nsita
s
0
ab
c
d
PNZT
(101
)(1
10)
(001
)
PNZT
(002
)(1
11)
(003
)
(100
)
(211
)(2
10)
(220
)
(113
)(1
03)
(123
)
Gambar 3 Pola XRD Pil PbZr 0,52 TiO0,48O3 a. PbZr 0,52 TiO0,48O3 (PZT murni) b. PbNbZr 0,52 TiO0,48O3 (niobium 1%) c. PbNbZr 0,52 TiO0,48O3 (niobium 2%) d. PbNbZr 0,52 TiO0,48O3 (niobium 8%)
Dengan melihat gambar 3 (a, b, c dan d) terlihat kemiripan hasil pola difraksi antara ketiga sampel dengan intensitas yang paling tinggi pada bidang (101) yang merupakan prefered orientation dari PNZT. Jika ketiga sampel bubuk PNZT dibandingkan dengan PZT maka terlihat pergeseran sudut difraksi PNZT pada pola XRD. Karakterisasi ini juga menunjukkan bahwa telah terbentuk fase kristal PNZT pada semua pil yang dibuat.
4. Hasil Persiapan Substrat
Substrat yang digunakan pada penelitian ini adalah Corning dan Pt(200)/Si(100). Setelah melakukan persiapan substrat didapatkan masing masing lima keping substrat Corning dan Pt(200)/Si(100) dengan luas permukaan 1x1 cm2 dengan ketebalan sekitar 2 mm.
5. Larutan PNZT
Setiap 0,42 gram bubuk PNZT dihaluskan kembali dengan cara digerus selama satu jam sambil diberikan pelarut berupa 2-metoksietanol didapatkan larutan sekitar 5ml untuk tiap variasi pendadahan niobium.
6. Hasil Penumbuhan Film PNZT
Proses penumbuhan film PNZT menghasilkan lima buah film yaitu film PNZT 1%, 2% dan 8% di atas substrat Corning dan
6
PNZT 2% dan 8% di atas substrat Pt(200)/Si(100).
7. Hasil Re-annealing Lima buah Film yang telah di re-annealing secara fisik terlihat lebih menempel pada substratnya, oleh karena itu dapat dikatakan bahwa film telah menyatu pada substratnya. 8. Hasil XRD dari Film PNZT Pola XRD dari film PNZT diatas substrat Corning ditunjukkan oleh Gambar 4 dan untuk pola film PNZT di atas substrat Pt(200)/Si(100) ditunjukkan oleh Gambar 5.
0
100
200
300
400
500
600
700
800
0 20 40 60 80 10
2 Theta
Inte
nsita
s
0
(001
)(s
ubst
rat )
(sub
stra
t)
(210
)
(Nb )
a
b
c
Gambar 4 Pola XRD film PNZT di atas
substrat Corning a. Film PZT didadah niobium 1% b. Film PZT didadah niobium 2% c. Film PZT didadah niobium 8%
0200400600800
100012001400160018002000
0 20 40 60 80 10
2 Theta
Inte
nsita
s
0
(PbT
i)
(Sub
stra
t)(1
12)
(PbT
i)(3
02)
a
b
Gambar 5. Pola XRD film PNZT di atas
Substrat Pt(200)/ Si(100) a. Film PZT didadah niobium 2% b. Film PZT didadah niobium 8%
Dengan membandingkan pola XRD pada bubuk PNZT dengan film PNZT ada beberapa orientasi bidang yang muncul pada bubuk ternyata tidak muncul pada film, hal ini disebabkan karena dilakukannya proses re-annealing pada pembuatan lapisan tersebut yang menyebabkan batas butir pada sampel bubuk semakin besar, hal ini sesuai dengan penelitian yang telah dilakukan sebelumnya.[15, 16]
Apabila pola XRD film PNZT di atas substrat Corning dibandingkan dengan pola XRD dari film PNZT di atas substrat Pt(200)/Si(100) maka terlihat bahwa puncak yang muncul pada film di atas substrat Corning relatif lebih tinggi intensitasnya dari pada film di atas substrat Pt(200)/Si(100). Hal ini mungkin berkaitan dengan perbedaan suhu pada proses re-annealing dan faktor substrat itu sendiri. Film tipis di atas substrat Corning dan Pt(200)/Si(100) juga memperlihatkan adanya puncak dari substrat. Hal ini berarti bawa substrat ikut tertembak oleh sinar X.
9. Penentuan Nilai Parameter Kisi
Dari pola difraksi didapatkan hubungan antara sudut difraksi dengan intensitas yang akan diperlukan untuk mendapatkan nilai parameter kisi kristal PNZT, yaitu dengan cara dimasukkan nilai hkl yang didapat ke dalam Persamaan Cohen dan Persamaan Creamer. Dari hasil perhitungan didapatkan nilai parameter kisi a dan c seperti yang terlihat pada tabel 2. Tabel 2 Nilai Parameter kisi Pil PZT, Pil dan
Corning 8% 4,049 4,172 1,030 2% 4,110 3,995 1,029 Film
PNZT/ Pt 8% 4,156 3,988 1,030
Dari tabel di atas terlihat bahwa nilai
parameter kisi a dan c yang didapatkan pada percobaan lebih kecil dibandingkan nilai parameter kisi literatur PZT.
Pendadahan niobium pada PZT akan mengakibatkan kenaikan nilai parameter kisi a, hal ini berlaku pada semua sampel bubuk dan film. Nilai a terbesar adalah 4,156 Å yang merupakan nilai a pada film PNZT 8% di atas substrat Pt(200)/Si(100), sedang nilai a terkecil adalah 3,971 Å yang merupakan nilai a dari pil PNZT.
Tabel 2 juga menunjukkan bahwa pendadahan niobium pada PZT menyebabkan kenaikan nilai c pada bubuk PNZT, film
7
PNZT di atas substrat Pt(200)/Si(100) dan film PNZT 8% di atas substrat Corning, sedangkan untuk persentase pendadah 1% dan 2% di atas substrat Corning nilai c lebih kecil ketimbang nilai c pada PZT .
Pendadahan niobium pada PZT ternyata memberikan pengaruh berupa penurunan rasio c/a dari sampel, kecuali pada pendadahan niobium 8%. Hal ini mirip dengan percobaan yang telah dilakukan dengan menggunakan pendadah tantalum. Penurunan rasio c/a mungkin berkaitan erat dengan cacat yang ditimbulkan oleh penambahan pendadah.[16,17]
Dari analisis diperoleh nilai rasio c/a untuk sampel PZT dan PNZT dalam bentuk bubuk dan film lebih besar dari 1. Hal ini menunjukkan PZT yang dianalisis memiliki struktur tetragonal, dan pendadahan nionium sampai dengan 8% tidak mengubah struktur dari PZT. Struktur tetragonal sendiri adalah struktur PZT yang posisi pusat diagonalnya lebih dominan ditempati oleh ion Ti4+. Nilai-nilai parameter kisi yang didapat dari penelitian ini dapat digunakan untuk studi awal tentang sifat ferroelektrik PNZT.
Membandingkan bubuk PZT yang didapat dari percobaan ini dengan literaturnya ternyata tidak memiliki perbedaan yang signifikan (<3%), sehingga dapat dikatakan bahwa metode ini dapat dipakai untuk percobaan dengan tujuan yang sama. 10. Hasil Karakterisasi UV-VIS
Transmitansi Karakterisasi UV-VIS dilakukan pada
film PNZT yang ditumbuhkan di atas substrat Corning dengan panjang gelombang antara 190 nm sampai dengan 820 nm yang merupakan rentang nilai dari gelombang ultra violet dan cahaya tampak. Hasil karakterisasi UV-VIS adalah nilai transmitansi ketiga sampel PNZT di atas substrat corning. Kurva transmitansi terhadap panjang gelombang ditunjukkan oleh gambar 6.
0
20
40
60
80
100
120
300 350 400 450 500
Panjang gelombang (nm)
Tran
smita
nsi (
%)
PNZT 1%PNZT 2%PNZT 8%
Gambar 6 Kurva transmitansi PNZT di atas
substrat Corning
Transmitansi yang diperoleh dengan karakterisasi di atas dinyatakan ke dalam persen. Transmitansi dominan terjadi pada selang panjang gelombang 302 nm sampai dengan 352 nm. Jika diperhatikan, nilai transmitansi akan semakin besar dengan penambahan besar persentase bahan pendadah. Hal ini dapat dilihat pada Tabel 3 yang merupakan perbandingan relatif nilai transmitansi dari ketiga sampel pada panjang gelombang 340 nm. Kenaikan ini terjadi karena penambahan persentase pendadah akan menyebabkan cacat kristal dan bertambahnya jumlah ikatan antara Pb2+ dengan Nb5+. Cacat kristal mengakibatkan semakin banyaknya celah yang terbentuk [17] hingga memungkinkan lebih banyak cahaya yang ditransmitansikan. Penambahan jumlah ikatan Pb2+ dengan Nb5+ yang menggantikan ikatan Pb2+ dengan Ti4+ menyebabkan jari-jari kristal akan membesar dan semakin besar celah antar partikel yang menyebabkan semakin banyaknya cahaya yang ditransmitansikan.
Tabel 3 Nilai transmitansi untuk sampel PNZT pada daerah λ = 340 nm
Sampel T (%) Perbandingan
(% relatif terhadap sampel PNZT 1%)
PNZT 1% 72.126 100
PNZT 2% 74.784 103.685
PNZT 8% 75.949 105.949
Secara umum nilai transmitansi akan membesar setelah panjang gelombang mencapai 302 nm. Hal ini adalah karakteristik dari sampel. Absorbansi Nilai absorbansi didapatkan dengan memasukkan rumus hubungan absorbansi dengan transmitansi. Dari nilai tersebut dapat ditampilkan bentuk kurva hubungan antara absorbansi terhadap panjang gelombang pada Gambar 7. Absorbansi dominan terjadi pada rentang panjang gelombang 302 nm sampai 340 nm. Penambahan persentase pendadah niobium akan menyebabkan semakin mengecilnya nilai absorbansi dari sampel. Tabel 4 memperlihatkan perbandingan relatif dari nilai absorbansi pada panjang gelombang 340 nm. Hal ini disebabkan karena dengan banyaknya rongga yang terbentuk maka semakin sedikit energi dari sinar yang diserap oleh sampel. Hal ini berkebalikan dengan transmitansi sampel.
Secara umum nilai absorbansi akan mengecil setelah panjang gelombang mencapai titik 302 nm. Hal ini adalah karakteristik dari sampel.
KESIMPULAN DAN SARAN
Kesimpulan
Telah berhasil ditumbuhkan film PNZT di atas substrat Corning dan Pt(200)/Si(100) yang memiliki struktur kristal tetragonal, yaitu struktur kristal dengan ion Ti4+ dominan berada di pusat diagonal ruang. Penambahan persentase dari pendadahan niobium tidak mengubah struktur kristal dan akan memperbesar nilai parameter kisi a dan c tetapi memberikan efek penurunan rasio dari c/a.
Transmitansi pada sampel akan semakin meningkat dengan penambahan persentase pendadah niobium, sedang nilai absorbansi akan semakin mengecil. Hal ini dipengaruhi oleh faktor pendadah niobium yang menyebabkan terjadinya cacat kristal dan menaikkan jari-jari atomik partikel. Transmitansi dan absorbansi akan terjadi secara dominan pada selang 203 nm sampai 352 nm.
Metode chemical solution deposition dapat dipakai untuk percobaan sejenis karena tidak memiliki perbedaan yang signifikan dengan metode dan acuan yang telah ada.
Saran Untuk penelitian selanjutnya sebaiknya
digunakan persentase pendadah yang lebih besar dari 10% dan analisis sampel dilanjutkan ke tahap analisis SEM untuk dapat menghitung besar celah energi optikal.
DAFTAR PUSTAKA
1. Irzaman. Studi Lapisan Tipis Pyroelektrik PbZr0,52Ti0,48O3 (PZT) yang Didadah Tantalum dan Penerapannya Sebagai Infra Merah, Disertasi (2005).
2. T. Sumardi. Penumbuhan Film Tipis Bahan PbZr1-xTixO3 Doping In2O3 dengan Metode Chemical Solution Deposition (CSD). Skripsi (2004).
3. H. Darmasetiawan, Irzaman, M. Hikam dan T. Yogakarsa. Growth of Lead ZirconiumTitanate PbZr0,525Ti0,475O3) using CSD method (2002).
4. T. Yamamoto. 1996. Ferroelectric Properties of the PbZrO3-PbTiO3 system. Jpn. J. Appl. Phys. Vol.35 (1996).
5. Irzaman, A. Fuad, P. Arifindan M. Barmawi. Spontaneous Polarization Pyroelectric PbTiO3. Proceedings Industrial Electronics Seminar (IES). ITS Surabaya, Vol. 1, 221 – 225 (1999).
6. B. D. Johanes.Pengaruh Besar Kecepatan Anguler Spin Coating pada Parameter Kisi PZT. Skripsi (2003).
7. K. Miura and M. Tanaka. 1996. Effect of Doping on Fatigue in Lead Zirconium Titanate. Jpn. J. Appl. Phy. Vol 36 (1997).
8. Suu, K. Preparation of (Pb,La)(Zr, Ti)O3 Ferroelectric Films by RF Sputtering on Large Substrate. Jpn. J. Appl. Phys. 35 (9B), page 4967 – 4971 (1996).
9. Wu. H., J. Yu, X. Dong, W. Zhou and Y. Wang. Characteristics of PZT Thin Films on p-Si with a Buffer Layer of Bi4Ti3O12 Prepared by Pulsed Laser Deposition. Jpn. J. Appl. Phys. 40 (3A), page 1388 – 1390 (2001).
10. Washo, B.D. Reology and Modelling of the Spin Coating Process. IBM Res.. Develop. 190 – 198 (1977).
11. Horii, S., S. Yokoyama, T. Kuniya and S. Horita. Low Voltage Saturation of
9
PZT Films on (100)Ir/(100)(ZrO2)1-x(Y2O3)x/(100) Si Substrate Structure Prepared by RF Sputtering. Jpn. J. Appl. Phys. 39 (4B), page 2114 – 2118.
12. M.Kobune, M. Atsuura, T. Matsuzaki, A. Mineshige. Effect of Pt/SrRuO3 Top Electrodes on Ferroelectric Properties of Epitaxial PLZT Thin Films. Jpn. J. Appl. Phys. 39 (9B), page 5451 – 5455 (2000).
13. Sakai, K. Preparation and Characteristic of PZT Thin Films on CeO2 (111)/Si (111) Structures. Jpn. J. Appl. Phys. 35 (9B), page 4987 – 4990.
14. B. D. Cullity. Element of X-Ray Diffraction, Massachusetts : Addison Weshly Publishing Company. (1978).
15. U. Ketut , A. Ngurah dan Irzaman, B. Maman, M. Barmawi, Efek Annealing pada Penumbuhan Film Tipis Ferroelektrik Pb(ZryTi1-y-x)O3 (PZT), Laboraturium Fisika Material Elektronik Jurusan Fisika ITB.
16. E. Melva, Karakterisasi Material bZr0,525 Ti0,475O3 (PZT) dan PZT yang didoping dengan Indium (PNZT). (Tesis). 2004.
17. Irzaman, Y. Darvina, A. Fuad, P. Arifin, M. Budiman dan M. Barmawi. Tetragonal to Cubic Phase Transformation in Tantalum Oxide Doped Lead Zirconium Titanate Ceramic and C-V Properties Tantalum Oxide Doped Lead Zirconium Titanate Thin Films Phase. (Revised second edition). 2002
18. I. Aulika, V. Zauls, K. Kundzins, M. Kundzins, S. Katholya. Study Of Transparent Ferroelectric Thin Films by Optical Reflectometry and Ellipsometry. Journal of Optoelectronics and Advanced Materials Vol. 5, No. 3, September 2003, p. 755 – 761. 2003.
Proses pembuatan pil, ditekan pada tekanan 10 ton selama 20 detik dan dilakukan proses annealing pada 850˚C selama 26 jam
Pil PNZT digerus selama 1 jam, tambahkan larutan 2-metoksietanol dan dikocok selama 1 jam.
Larutan PNZT
Proses pembuatan film dengan teknik spin coating dengan kecepatan putar 3000 rpm selama 30 detik di atas substrat Pt(200)/Si(100) dan Corning.
Proses re-annealing selama 10 jam pada suhu 450˚C untuk film PNZT di atas substrat corning dan 750 ˚C untuk film PNZT di atas substrat Pt(200)/ Si (100)
Karakterisasi XRD dan sifat optik PNZT dengan menggunakan UV-VIS
Lead Titanat Lead Zirkonat Niobium
Dicampur dan digerus selama 7 jam
Bubuk PNZT
Analisis karakterisasi kristal dan parameter kristal dengan XRD
Film di atas substrat Pt(200)/Si(100) dan Corning
Selesai
12
Lampiran 2. Data ICDD (International Centre for Diffraction Data)