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DETERMINACIÓN DE LA ENERGÍA ACUMULADA
EN ROCAS SALINAS FUERTEMENTE IRRADIADAS
MEDIANTE TÉCNICAS DE LUMINISCENCIA
DE RESIDUOS RADIACTIVOS DE ALTA ACTIVIDAD
.. . //
MEDIANTE TÉCNICAS DE TERMOLUMINÍSCENCIA
Javier Dies Javier Ortega
Departamento de Física e Ingeniería Nuclear Universidad de Catalunya
Caries de las Cuevas Laboratorio de Investigación en Formaciones Salinas
Departamento de Geoquímica Universidad de Barcelona
DETERMINACIÓN DE LA ENERGÍA ACUMULADA
EN ROCAS SALINAS FUERTEMENTE IRRADIADAS
MEDIANTE TÉCNICAS DE TERMOLUMINISCENCIA
Este trabajo ha sido realizado bajo contrato con ENRESA
Las conclusiones y puntos de vista expresados en él corresponden a sus autores y pueden no coincidir necesariamente con los de ENRESA
índice
ÍNDICE
I
índice
1. INTRODUCCIÓN 1
2. OBJETIVOS 5
3. MODELIZACION DE LOS EFECTOS DE LA RADIACIÓN SOBRE ROCAS SALINAS 9 3.1. El modelo Jain-Lidiard 11
3.1.1. Introducción 11
3.1.3. Descripción del modelo Jain-Lidiard 12
3.1.3.1. Formulación del modelo 13
3.1.3.2. Simplificación en las ecuaciones 15
3.1.3.3. Valores aceptados para los distintos parámetros del modelo.... 15
3.2. Resolución del modelo por métodos numéricos 17
3.2.4. Validación de la implementación en ACSL 20
3.3. Aplicación a distintas condiciones de operación. (T y D) 21
3.3.2. Condiciones experimentales de Jenks y Bopp 21
3.3.3. Condiciones experimentales en el irradiador de alto flujo de Petten 21
3.3.4. Obtención del mapa de isodefectos 21
3.3.5. Análisis de resultados 21
3.4. Modificaciones del modelo 23
3.4.3. Nuevas condiciones iniciales 23
3.4.4. Contrastación de resultados 24
4. ANÁLISIS DE LAS EXPERIENCIAS DE IRRADIACIÓN EFECTUADAS EN EL MARCO DEL PROYECTO HAW EN LA PISCINA DEL REACTOR DE ALTO FLUJO DE PETTEN 41 4.1. Introducción 43
4.2. Muestras salinas irradiadas 43
4.3. Modelización de las experiencias de irradiación del proyecto HAW 43
III
4.3.1. Descripción general de las experiencias realizadas en GIF-A 43
4.3.1.1. Previsiones realizadas mediante el modelo 48
4.3.2. Descripción general de las experiencias realizadas en GIF-B 51
4.3.2.1. Previsiones realizadas mediante el modelo (GIF B-2 a 4 kGy/h) 51 4.3.2.2. Previsiones realizadas mediante el modelo
(GIF B-1 a 15 kGy/h) 51
4.3.3. Influencia de la tasa de dosis 53
4.4. Resultados de la determinación experimental de la concentración de defectos 53 4.4.1. Resultados de la determinación de coloides de sodio y centros F
para las configuraciones GIF-A 100 a GIF-A 117 53 4.4.2. Resultados de la determinación de coloides de sodio y centros F
para las configuraciones GIF B-2 (4 kGy/h) 53
4.4.3. Resultados de la determinación de coloides de sodio y centros F para las configuraciones GIF B-1 (15 kGy/h) 55
4.5. Validación del modelo teórico con los resultados experimentales
del proyecto HAW 55
4.5.1. Contrastación experimental para las muestras irradiadas en GIF-A 55
4.5.2. Contrastación experimental para las muestras irradiadas en GIF B-2 (4 kGy/h) 55
4.5.3. Contrastación experimental para las muestras irradiadas
en GIF B-1 (15 kGy/h) 56
4.5.4. Conclusiones 56
5. IRRADIACIÓN DE MUESTRAS DE SAL A VARIAS TEMPERATURAS EN EL IRRADIADOR INDUSTRIAL CESAR. ANÁLISIS DE LAS EXPERIENCIAS REALIZADAS 85
5.1. Descripción del sistema de control de temperatura 87
5.1.3. Fluido caloportador 87
índice
5.2.4. Análisis de resultados 89
5.3. Potencia térmica requerida por el sistema de control de temperatura 90
5.3.3. Dimensiones de los distintos elementos 91
5.3.4. Potencia aportada al sistema 91
5.3.5. Potencia perdida por el sistema 92
5.3.6. Tiempo necesario para llegar al estacionario 93
5.4. Descripción del irradiador industrial César 93
5.4.2.2. Control y dosimetría 94
5.4.2.3. Fuente de Co-60 94
5.4.2.4. Estimación de la tasa de dosis en el punto de irradiación 94
5.5. Planificación de las experiencias en el irradiador industrial César 95
5.5.3. Elección de los parámetros de operación 95
5.5.3.1. Elección de la dosis total 95
5.5.3.2. Elección de la tasa de dosis 95
5.5.3.3. Elección de las temperaturas de irradiación 96
5.5.4. Análisis a realizar sobre las muestras irradiadas ¡ 96
5.5.4.1. Número y tipos de muestras 96
5.5.4.2. Análisis previstos 96
5.6.3.2. Resultados obtenidos 98
5.6.3.2.1. Relación TL-Temperatura 100
5.6.3.2.3. Ejemplos de glow curves obtenidos 101
5.7. Conclusiones 102
5.7.1. Influencia de la temperatura de irradiación en la respuesta TL 102
5.7.2. Estabilidad de la respuesta TL 102
6. ESTUDIO DE LAS CORRELACIONES ENTRE ENERGÍA ACUMULADA, RESPUESTA TERMOLUMINISCENTE Y CONCENTRACIÓN DE DEFECTOS... 119 6.1. Introducción 121
6.2. Estudio de la correlación entre la respuesta TL y la concentración de defectos total 121
6.2.1. Relación entre la respuesta TL y la concentración de defectos total para GIF B-2 (4 kGy/h) 121
6.2.2. Relación entre la respuesta TL y la concentración de defectos total
para GIF B-1 (15 kGy/h) 121
6.2.3. Influencia de la composición química en la respuesta TL 121
6.3. Estudio de la correlación entre la energía acumulada y la concentración de defectos 122 6.3.1. Relación entre la energía acumulada y la concentración de defectos
para GIF-A a 50 kGy/h 122 6.3.2. Relación entre la energía acumulada y la concentración de defectos
para GIF B-2 (4 kGy/h) 122
6.3.3. Relación entre la energía acumulada y la concentración de defectos para GIF B-1 (15 kGy/h) 123
índice
6.4. Estudio de la correlación entre la energía acumulada y la respuesta TL 123
6.4.1. Relación entre la energía acumulada y la respuesta TL para GIF B-2 (4 kGy/h) 123
6.4.2. Relación entre la energía acumulada y la respuesta TL para GIF B-1 (15 kGy/h) 123
7. CONCLUSIONES 131 7.1. El modelo teórico de Jain y Lidiard 133
7.2. Validación del modelo J-L extendido 133
7.3. Correlaciones estudiadas entre las distintas variables 133
7.4. Resultados de las irradiaciones a temperatura controlada 134
7.5. Predicciones del modelo para el comportamiento a largo plazo de un AGP. . . 134
7.6. Posibles actuaciones futuras para mejorar las predicciones acerca de un AGP 135
8. BIBLIOGRAFÍA 137
Vil
Agradecimientos
AGRADECIMIENTOS
Se agradece a la Dra. García Celma (Energieonderzoek Centrum Ne- derland) su trabajo de coordinación en los experimentos realizados en la piscina de combustiblre gastado del reactor de alto flujo de Petten; así como, por la cesión de los datos de energía acumulada en rocas sa linas irradiadas en el marco del proyecto HAW auspiciado por la Comi sión Europea.
IX
• 1. Introducción
El desarrollo de la energía nuclear tiene que hacer frente, durante los próximos años, al reto que repre senta el almacenamiento de los residuos radiactivos de alta actividad generados por las centrales nuclea res actualmente existentes y por las que puedan en trar en operación en el futuro.
Este reto requiere una solución que considere todos los aspectos sociales, políticos, técnicos y económi cos, que sin duda, gravitan en torno al almacena miento de !^s residuos radiactivos de alta actividad.
Para el almacenamiento definitivo, se ha optado in- ternacionalmente por la construcción de Almacena mientos Geológicos Profundos (AGP).
Actualmente en España se consideran tres tipos de formaciones geológicas adecuadas para albergar un AGP: granito, sal y arcilla. Estas formaciones, muy abundantes en nuestro país, son las que de forma más general están siendo consider das en el resto de paí ses con centrales nucleares.
El interés de las formaciones salinas, objeto de este trabajo, como medio hospedante de un AGP radica en que:
• las formaciones salinas han permanecido inal teradas durante miles de años debido a la au sencia de agua, que es el vehículo de transporte para los radionucleidos.
• las rocas salinas de halita que se hallan entre 500 y 1000 m de profundidad presentan una gran estabilidad geomecánica.
• las rocas salinas se comportan plásticamente siendo autosellantes y, por tanto muy imper meables a los fluidos.
• las rocas salinas tienen una alta conductividad térmica y relativa facilidad de laboreo.
La radiación emergente de los residuos radiactivos de alta actividad (RAA), al interaccionar con el me dio hospedante del AGP, rocas salinas en este caso, induce un amplio conjunto de efectos.
Uno de los efectos generados por la radiación gamma es la creación de defectos puntuales en el cristal de NaCl. La creación de defectos puntuales, lleva asociada la acumulación de energía en el cristal.
Desde el punto de vista de seguridad de un reposi torio de residuos RAA, hay que estudiar la posibili dad de que se produzca una brusca liberación de la energía acumulada en la litología salina. Esta libera ción podría ocasionar un incremento súbito de la temperatura del medio albergante.
Con este propósito, es conveniente determinar la energía acumulada en la sal en las condiciones que reproduzcan en el mayor grado posible las esperadas en un repositorio de residuos RAA. Para ello deberá considerarse especialmente:
• rocas salinas, con composición química y mi neralógica variable.
• irradiación con fotones gamma que originen dosis totales absorbidas del orden de los 100 a 1000 MGy.
• irradiación con fotones gamma con tasas de dosis entre 100 y 0.5 Gy/h.
• perfil dt temperaturas de sal entre dos contene dores.
Las condiciones que cabe esperar en un AGP, no están totalmente definidas. Modificaciones en el tipo de contenedor y en la separación entre contenedores pueden cambiar los niveles de dosis, tasas de dosis y temperatura del repositorio, y por consiguiente pue den modificar los rangos de estudio.
En el marco del 3er programa de I+D de la CCE "Management and Storage of Radioactive Waste", se desarrolló el proyecto HAW, en el que participan los organismos responsables de la gestión de los residuos radiactivos de Alemania (GSF), Holanda (ECN), Francia (ANDRA) y España (ENRESA). En este contexto, se sittía la colaboración existente desde el año 1990 entre ENRESA, el Laboratorio de Investi gación en Formaciones Salinas (LIFS) del Departa mento de Geoquímica de la UB, el Instituto de Téc nicas Energéticas (INTE) y el Departamento de Físi ca e Ingeniería Nuclear (DFEN) de la UPC.
Esta colaboración se ha concretado en el convenio titulado "Determinación de la energía acumulada en rocas salinas fuertemente irradiadas mediante técni cas de termoluminiscencia. Aplicación al análisis de repositorios de residuos radiactivos de alta activi dad".
3
OBJETIVOS
El objetivo del proyecto es determinar la energía acumulada en rocas salinas fuertemente irradiadas mediante técnicas de termoluminiscencia, y aplicar los resultados al análisis de repositorios de residuos radiactivos de alta actividad.
Tiene especial interés estudiar las muestras de ro cas salinas con composiciones químicas y mineraló gicas variables que pudieran ser extrapolables a cual quier formación salina en la que se construya un AGP.
AGÍ mismo, los niveles de energía acumulada en la sal dependen de las dosis totales absorbidas, tasas de dosis, y temperatura del medio hospedante, por con siguiente es conveniente centrar el estudio, en la me dida de lo posible, a los valores esperados para estos tres parámetros en un AGP.
La consecución de este objetivo ha implicado el de sarrollo de distintas actividades que se detallan en esta memoria y que seguidamente se relacionan:
1. Irradiar muestras de sal en el irradiador CESAR (Granollers, Barcelona). El irradiador dispone de un conjunto de fuentes de 60Co con una acti vidad total del orden de los 350.000 Ci. Permite alcanzar tasas de dosis de hasta 35 kGy/h.
2. Diseñar y construir un sistema para controlar la temperatura de irradiación en la instalación CE-
2. Objetivos
SAR. El sistema permite operar entre -15 y 200 °C de temperatura.
3. Implementar un modelo destinado a simular los efectos generados por la radiación en rocas sali nas en las condiciones esperadas en un AGP.
4. Validar el modelo mediante los resultados expe rimentales obtenidos en ¡as experiencias de irra diación. Se ha podido disponer de muestras irra diadas con dosis totales desde 1 kGy hasta 1200 MGy. Las tasas de dosis utilizadas han sido 4, 15, 22 y 50 kGy Ai. La temperatura de irradia ción ha sido principalmente 100 °C, aunque se dispone de algunas muestras irradiadas a 60, 140 y 170 CC.
5. Explorar mediante el modelo, las condiciones de tasa de dosis, dosis total absorbida y tempe ratura del repositorio que conducen a una ener gía acumulada máxima.
6. Determinar la energía acumulada en las rocas mediante técnicas de termoluminiscencia.
7. Contrastar las determinaciones de energía acu mulada efectudas mediante técnicas de análisis térmico diferencial (ATD), y las medidas efec tuadas mediante técnicas de termoluminiscen cia. Se intenta establecer correlaciones entre ambas herramientas de diagnóstico.
7
3. Modelización de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
MODELIZACIÓN DE LOS EFECTOS DE LA RADIACIÓN
SOBRE ROCAS SALINAS
9
3. Moclelización de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
3.1 El modelo Jain-Licliard
3.1.1 Introducción
El modelo Jain-Lidiard es, en esencia, un conjunto de ecuaciones diferenciales, que intentan describir la evolución temporal de las concentraciones de los dis tintos tipos de defectos producidos en los haluros al calinos cuando son expuestos a radiaciones ionizan tes.
El modelo fue enunciado por primera vez en 1977, por Uma Jain y A. B. Lidiard (JaL 77); para poste riormente ser perfeccionado por Lidiard en 1979 (Lid 79). En 1985 G. van Opbroek y H. W. den Hartog (OpH 85) realizaron una serie de simulaciones, em pleando el modelo mejorado, con las que estableció la bondad del mismo para altas dosis, al cotejar sus resultados con los datos experimentales obtenidos por Jenks y Bopp en 1977.
Al ser las formaciones salinas, una de las posibili dades contempladas para el emplazamiento de los re siduos radiactivos de alta actividad generados por los reactores nucleares, es de gran importancia conocer los efectos de las radiaciones ionizantes, (básicamen te fotones y), sobre la sal. La respuesta de la sal a la irradiación es muy compleja y presenta una gran va riabilidad según sean los valores de la tasa de dosis, la temperatura y la dosis total recibida. Será de mu cho interés conocer el comportamiento de la sal para tasas de dosis bajas (=100 Gy/h o menos), temperatu ras relativamente elevadas (=100-200 °C), y dosis to tales muy elevadas (>100 MGy), ya que son estas condiciones las que se esperan en un repositorio de residuos radiactivos de alta actividad.
3.1.2 Defectos en los cristales iónicos
A la hora de estudiar los efectos de la radiación so bre los haluros alcalinos es conveniente repasar los distintos tipos de defectos que pueden aparecer en di chos cristales.
Los defectos se pueden clasificar en cuatro grandes grupos:
• Defectos puntuales (de dimensión nula): Se caracterizan por estar localizados en puntos aislados del cristal, a este grupo pertenecen las vacancias, los átomos intersticiales, las impu rezas, etc..
• Defectos lineales (unidimensionales): Son aquellos en que las alteraciones de la regulari dad se extienden en una dirección durante va
rios parámetros de la red. A este grupo pertene cen las dislocaciones.
• Defectos superficiales (bidimensionalcs): La rotura de la regularidad tiene en dos dimensio nes valores mucho mayores que el parámetro de la red. A este grupo pertenecen las maclas y los límites de grano.
• Defectos espaciales (tridimensionales): Son vacíos microscópicos o inclusiones de otra fase.
Seguidamente se enumeran los defectos más signi ficativos desde el punto de vista del modelo Jain-Li diard.
• Defectos de Frenkel (ver Fig. 3.1): Defecto en un cristal consistente en un lugar vacante o la guna y un intersticio, que se produce cuando un átomo es extraído de su posición normal de la red cristalina y es forzado a una posición in tersticial (ver Fig. 3.1). Se trata pues de un de fecto puntual.
• Centro de color: Defecto de la red cristalina que produce bandas de absorción óptica en un cristal, que de otro modo sería transparente. El tipo más sencillo es el centro F (Farbzentren, del alemán Farbe (color) y Zentren (centro)).
• Centro F: Es un centro de color consistente en un electrón atrapado por una laguna aniónica en un cristal iónico, tal como el cloruro sódico (ver Fig. 3.1). Es otro defecto puntual.
• Centro H: Defecto puntual de un cristal ióni co, consistente en un anión desplazado de su posición normal hasta una posición intersticial. En los haluros alcalinos, los centros H son rá pidamente atrapados por las dislocaciones y se forman moléculas X 2" (donde X representa al halógeno).
• Dislocación: Es un defecto lineal que se produ ce cuando parte del cristal sufre un desplaza miento relativo al resto del mismo, como con secuencia de un esfuerzo tangencial. El resulta do del desplazamiento de parte del cristal a lo largo del plano de deslizamiento, es equivalen te a la inserción de un semiplano extra de áto mos (ver Fig. 3.2). La línea de dislocación es perpendicular al plano del papel en X; es decir, marca el limite del semiplano extra de átomos.
El contorno de Burgers, mostrado en la figura, se cerraría en un cristal perfecto; sin embargo, la existencia del semiplano extra de átomos hace que no se cierre y la cantidad por la que
11
wmmmmmsm 3. Modelización de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
B35S3&
no se cierra es el vector de Burgers, que repre senta el desplazamiento sufrido por la materia cristalina para crear una dislocación. Cuando, como en el caso mostrado, el vector de Burgers es paralelo al plano de deslizamien to, la dislocación es de borde y cuando es per pendicular al mismo, la dislocación es helicoi dal (los planos atómicos forman una rampa en espiral alrededor de la línea de dislocación). También se dan casos intermedios en los que la línea de dislocación va cambiando de dirección respecto al vector de Burgers, en estas situacio nes la línea de dislocación no es recta sino que se curva, pudiéndose crear bucles y lazos de dislocación cerrados.
Una de las propiedades más importantes de las dislocaciones, con relación al modelo de Jain- Lidiard, es su papel como superficies internas capaces de actuar como fuentes y sumideros para las vacancias e intersticios, (y por tanto para los centros F y centros H).
Si se observa el semiplano extra de átomos de frente (ver Fig. 3.3), puede verse que la línea de dislocación puede presentar discontinuida des o escalones que actúan como sumideros (o fuentes) de los defectos puntuales y avanzan o retroceden según interaccionen con vacancias o intersticios. Si inicialmente el escalón esta en A y la dislocación absorbe un átomo intersti cial, el escalón se trasladará a C. Por el contra rio si se absorbe una vacancia, el escalón se moverá hasta B. Es decir, la absorción de áto mos intersticiales contribuye al desarrollo y avance del semiplano extra; y lo contrario su cede para las vacancias.
a Coloide: Sistema formado por una fase, con sistente en partículas de dimensiones de 1 - 1000 nm, dispersa en otra fase distinta. Es un estado intermedio entre las suspensiones grose ras y las soluciones iónicas o moleculares. Ac tualmente se puede considerar al estado coloi dal como un estado físico en el que se puede hacer que exista casi cualquier sustancia me diante la elección de las condiciones adecua das. En el NaCl irradiado, se origina sodio co loidal que cristaliza reteniendo la estructura FCC, (cúbica centrada en las caras), de la subred del cloro, en lugar de la BCC normal del sodio (cúbica centrada en el cuerpo).
3.1.3 Descripción del modeío Jain-Lidiard
La subred aniónica del NaCl es muy sensible a las radiaciones ionizantes, produciéndose pares de Fren- kel como consecuencia de la deposición de energía por parte de la radiación y. Las vacancias así genera das capturan rápidamente un electrón convirtiéndose en centros F. mientras que los átomos de Cl intersti cial no son más que centros H<n' Estos defectos pri marios son producidos a una tasa K, que es función de la tasa de dosis a la que se expone el NaCl.
La energía necesaria para crear un par de centros F- H es del orden de 100 eV en el NaCl. Tanto Jain y Lidiard (JaL 77) como van Opbroek y den Hartog (OpH 85) emplearon un valor de 15 eV, sin embargo, este valor es más apropiado para el KC1. La energía de 100 eV implica que una tasa de dosis de 1 vjy.1i produce 1.6510"'" desplazamientos por anión por se gundo en la subred aniónica (dpa/s).
K cipa
(3.1)
Una vez creados, los centros F y los centros H se difunden por la estructura cristalina debido a su mo vilidad y parte de ellos se recombinarán entre sí para restaurar la red. Esta recombinación se representa mediante un término bimolecular que incluye el pro ducto de sus concentraciones.
Los coloides se nuclean por agregación de centros F. lo que conduce a la formación de centros M, R, N y finalmente núcleos de coloides; sin embargo, este proceso no se contempla en el modelo Jain-Lidiard. De este modo la concentración de coloides se consi dera constante y lo que aumenta es su tamaño. Los centros F, activados térmicamente, ejecutan un cami no aleatorio hasta que son atrapados por un coloide, cada centro F que llega a un coloide le añade un áto mo de Na haciéndolo crecer. Los coloides también actúan como sumideros para los centros H, recombi- nándose con ellos y por tanto decreciendo en el pro ceso. También es posible la emisión térmica de cen tros F desde los coloides, proceso por el cual los co loides también decrecen; por su parte la emisión de centros H no es posible dada su gran energía de acti vación.
Las dislocaciones aumentan mucho durante la irra diación y se crean lazos o bucles de dislocación per-
(1) Los defectos en la subred catiónica también pueden producirse, pero solo mediante partículas energéticas y no me diante radiación ionizante como los fotones y.
fectos. Las dislocaciones también actúan como sumi deros para los defectos primarios; sin embargo, mientras que existe una gran atracción entre las dis locaciones y los defectos intersticiales, (los centros H), esta es mucho menor en el caso de los defectos de vacancias, (los centros F). Esto favorece el creci miento de los coloides ya que establece una concen tración de centros H, en estado estacionario, muchísi mo menor que la de centros F.
El mecanismo de creación y crecimiento de lazos de dislocación intersticiales fue sugerido por Hobbs (Hob 73). Para que tal crecimiento ocurra es necesa rio un desplazamiento igual de aniones y cationes ha cia el plano extra que forma la dislocación, y dicho desplazamiento puede producirse si pares de centros H, en la forma de moléculas de cloro ionizadas, se hacen un sitio en la red desplazando un par de iones, un anión y un catión, y ocupando el par de vacancias generadas.
Este proceso es exoenergético si los iones despla zados se ligan a una dislocación, haciéndola crecer, pero es endoenergético si los dos iones permanecen como defectos intersticiales. El crecimiento de las dislocaciones no es indefinido sino que se satura al canzando un valor máximo (pm) cuando los lazos de dislocación se intersectan formando una red. Las dis locaciones también actúan como sumideros de los centros F, disminuyendo en el proceso. Una suposi ción del modelo respecto a las dislocaciones es que no se produce emisión térmica de defectos desde las mismas.
Un proceso que introdujo Lidiard (Lid 79) para ex plicar la saturación en el crecimiento de los coloides, que se había observado experimentaltnente, es la reacción inversa o de recombinación entre los centros F y las moléculas de cloro (Ch). Esto puede aconte cer a partir de una migración de los centros F hasta ser atrapados por las moléculas de cloro, o por la li beración de dichas moléculas y posterior recombina ción de los centros F con las moléculas intersticiales.
Todo lo comentado se expresa de forma más gráfi ca en el diagrama de bloques de la Fig. 3.4.
3.1.3.1 Formulación del modelo
A la vista de lo expuesto pueden expresarse las ecuaciones diferenciales que rigen la evolución tem
poral de las concentraciones de defectos primarios como:
~ = K'-KlcF-K2 cF c„
(3.2)
(3.3)
El término K corresponde a la tasa de creación de defectos primarios (centros F y centros H) de la cual ya se ha dado la expresión, mientras que el término K' es la suma de K más la tasa creación de centros F a partir de los coloides por evaporación.
El segundo término de las ecuaciones corresponde a la pérdida de centros F en los coloides, en las dislo caciones y por recombinación con el cloro molecular, en la primera; y a la pérdida de centros H en los co loides y las dislocaciones en la segunda.
El tercer término expresa la tasa de recombinación de centros F y H que restauran la red.
Seguidamente se dan las expresiones de las cons tantes Ki y K3 que intervienen en las ecuaciones an teriores:
A", = DF (4 71 rc Cc + zF p(/ + y c,\)
Ki = D„ (4 71 rc Cc + z„ pd)
(3.4)
siendo
CF Concentración de centros F en % (fracción molar)
CH Concentración de centros H en % (fracción molar)
CA Concentración de sodio en los coloides en °/i (fracción molar)
DF Coeficiente de difusión para los centros F (cm2/s)
DH Coeficiente de difusión para los centros H (cm 2/s)
rc Radio medio de las partículas de sodio coloi dal (cm)
Cc Concentración de partículas coloidales^ (cm"3)
(2) Como ya se ha comentado, el modelo no contempla la nucleacion de coloides, por tanto este valor es constante y es rc el parámetro que aumenta con el tiempo al aumentar CA-
13
3. Modelizaclón de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
ZF Coeficiente de sesgo para la captura de cen tros F en las dislocaciones
ZH Coeficiente de sesgo para la captura de cen tros H en las dislocaciones
pd Densidad de líneas de dislocación (cm"2)
y Probabilidad de la reacción de recombina ción entre los centros F y los centros mole culares de Ch (cm"~)
El primer término de cada constante representa la tasa de llegada de centros F o de centros H a los co loides, el segundo término representa la tasa de llega da de los defectos a las dislocaciones y el tercer tér mino de la primera constante es el asociado a la tasa de recombinación entre centros F y moléculas de Cb. En lugar de depender de ccu se hace depender de cA aprovechando la aproximación dada por Lidiard.
concentración de Ch =1 c,\l2
La constante para el término de recombinación K2 presenta una forma de Arrhenius con un factor preex- ponencial y una exponencial con una energía de acti vación de 0.1 eV.
K2 [5- 1] = lo" e(TF] (3.5)
siendo
k Constante de Boltzmann (eV/K)
Por analogía con el término DF 4 JC rc Cc CF , se ex presa el término de emisión de centros F desde los coloides como DF 4 71 rc Cc CF(C>, de modo que K' toma la forma:
K' = K + 4nrcCcDFcF Je) (3.6)
siendo
CF(C) Concentración en % de centros F en equili brio térmico con los coloides
Por lo que respecta al sodio coloidal, puede expre sarse la variación temporal del número de átomos de Na metálico presentes como coloides por unidad de volumen, como el número neto de centros F que lle gan a los coloides por unidad de volumen y tiempo
v,v„ dr
VNa Volumen atómico del sodio metálico en los coloides (cm3)
VNICI Volumen molecular del NaCl (cm3)
Si se define v = VNaci/VNa puede expresarse la varia ción temporal de la fracción molar (%) de Na metáli co en los coloides como:
- ^ = 4 TU /•. Cc (DF cF - D„ cH - DF cP) (3.8)
con
4n % „ CA = V T c c (3.9)
La densidad de líneas de dislocación en un instante dado, (longitud total de las líneas de dislocación por unidad de volumen o número de líneas que cortan la superficie unidad), vendrá dada por la suma de las dislocaciones preexistentes más los lazos de disloca ción generados durante la irradiación.
prf = P° + p'/ = pS + 2 re r¡ C, (3.10)
siendo
ri
{cm"2)
Radio medio de los lazos de dislocación ge nerados (cm)
Ci Densidad de lazos de dislocación(3) (cm"3)
Dado el mecanismo de Hobbs ya comentado, cada par de centros H que llegan a los lazos de dislocación añaden una molécula de NaCl al plano extra; de este modo la variación temporal en el número de molécu las de NaCl en los lazos será una mitad del flujo neto de centros H que llegan a los mismos.
(3) Al igual que no se contemplaba la micleación de coloides, el modelo tampoco contempla la creación de nuevos lazos de dislocación, sino sólo su crecimiento; por tanto el valor de C\ es constante.
14
3. Modellzacíón de los efectos do la radiación sobre rocas salinas
dt (C, K rj tí) = 7 (D„ z„ pí, c„ - DF z, p,', cF) (3.11)
siendo
b Vector de Burgers de los lazos de disloca ción (cm)
Con las relaciones siguientes:
(3.12)
se llega finalmente a:
dp,i _nCi dt b
{D„z„c,,-DFzFcF) (3.13)
3.1.3.2 Simplificación en las ecuaciones El modelo presentado se compone de las ecuacio
nes diferenciales (3.2), (3.3), (3.8) y (3.13), junto con la relación (3.9). Este sistema no admite una resolu ción analítica y solo puede abordarse por métodos numéricos mediante el uso de ordenadores. Sí son posibles, no obstante, ciertas simplificaciones que re ducirán el tiempo de cómputo. Estas, ya indicadas por Jain y Lidiard (JaL 77), se aplican a las ecuacio nes (3.3) y (3.13).
Si se observan los valores más aceptados para los distintos parámetros que intervienen en el modelo, (ver apartado 3.1.3.3.), podrá observarse que para las temperaturas mostradas el coeficiente de difusión de los centros H es muchísimo mayor que el correspon diente para los centros F, (alrededor de 10 ordenes de magnitud). Esto indica que la población de centros H está en una situación de equilibrio virtual. Puede considerarse que su concentración se adapta instantá neamente a las concentraciones de los restantes de fectos y que en cada instante está en equilibrio con el resto de defectos. Con esto, la ecuación (3.3) se transforma en:
dc,¡ K
K3 + K2cF (3.14)
y de este modo se evita integrar la ecuación de CH.
Teniendo en cuenta el mecanismo de Hobbs para el crecimiento de los lazos intersticiales, se sabe que el número de moléculas de NaCI que se añaden a todas las dislocaciones es una mitad del número neto de
centros H que llegan a las mismas, y en condiciones de estado estacionario, será igual a una mitad del nú mero neto de centros F que llegan a los coloides. Si se admite que tanto las dislocaciones preexistentes (p,i°) como los lazos que se crean (p,/), son igualmen te buenos como trampas o sumideros para los centros H y centros F, la ecuación (3.11) puede expresarse como:
Jt^'nr'h) = 2jd-dT (3.15)
Con la primera relación de (3.12) se llega a la igualdad siguiente:
d 2nC, dt
(P,',)2 = ^ P,/ dcA
Prf íh (3.16)
y aplicando la regla de la cadena en la derivada del primer término y la segunda relación de (3.12) puede obtenerse
b rfprf K C, P</ Clt ~
dcA b 1 í/pj} dcA
dt ± fíü£ _ íihd. (3.17)
n C / 2 dt dt
Integrando la última relación se logra una expre sión directa de pd en función de CA , eliminando otra ecuación diferencial del modelo.
f./- ->\ InC/C,, . ? . o»' 2nC¡ \d (p¡\=—bi (C/i) ~*pd=(p°r+~ir CA
W (3.18)
Con todo esto, el modelo se compone de las ecua ciones diferenciales (3.2) y (3.8), y las relaciones (3.9), (3.14) y (3.18); en el Cuadro 1 se muestran to das estas ecuaciones y el significado de todos los símbolos a modo de resumen.
3.1.3.3 Valores aceptados para los distintos parámetros del modelo
En este apartado se expondrán las diversas expre siones o valores que se adoptan para los distintos pa rámetros del modelo; dichos valores corresponden a los expresados por van Opbroek y den Hartog (OpH 85), excepto la ecuación (3.36).
Ar2[s -1] = 10 ,V'*7 ' )
(3.25)
15
3, Modellzaclón de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
Cuadro 1 Modelo Jain-Lidiard.
de, d
— = K + ÜF4n i\.Cc cf - ÜF (4 TCI\.Ce + zF p(/ + ycA) cF-K, cF ct¡ (3.19)
de •jy = K-Dn(4n rc C,. + ~„ p,,) cH - Kz cF c„ (3.20)
SiÍ£!L = 0->ctl = —- —* - — d t D„ (4 K re Cc + z„ prf)+ K, cF
(3.21)
C-jf = 4 TI rr Cc (DF cF - D„ c„ - DF é¡?) (3.22)
•> 2 TÍ C¡ PS = P5 + —g—Q (3.23)
' c ~ í c'* > 4 ' -TTíVCc
\ )
, - 3 i _ m « 5
(Ver Fig. 7)
(3.27)
16
Cuadro 1 Modelo Jain-Lidiard (Continuación).
MODELO JAIN-LIDIARD
Versión 1979 Ecuaciones del modelo con dependencias funcionales:
d cP [t,T\ dt = K[t] + D, [7] 4 Ti rc [cA[t,T¡] C(. cf [T] -
- DF n (4 n re [cA[t,T\] Cc + zF p , [cA [t,T]] + y[T] cA [t,T\) cF [tj] - K, [71 cF [t,T\ c„ [t,T]
dc„[t,T] jf^- = K[t]-D„[T¡{4n re[cA[i,T\] Cc + zHpd [cA[t,T]]) c„[t,T\- K2[T\ cF[t,T¡ cH[t,T]
' dt C" ' D„ [71 (4 Jt rc [cÁ [t,T]] Cr + z„ pd [cA[t,T]}) + K2 [T] cF [t,T]
dcA[t,T] J ^ = 4 7C rc [cA [t, 71 ] Cc (DF [T\ cF [t,T] - D„ [T] c„ [t,T\ - DF [71 clf [71)
, , 2nC/ prf \t,T]- = pi + —^ cA[t,T]
'•r [ ' J l = f cA [t,T\ Y
4 r 3 K v C e
V
3.2.1 Introducción
Como ya se ha indicado, una resolución formal del sistema de ecuaciones que constituye el modelo de Jain-Lidiard no es posible, por tanto se debe recurrir a métodos numéricos. Para resolver el sistema se ha empleado el lenguaje ACSL (Advanced Continuous Simulation Language). Este lenguaje se basa en li brerías escritas en FORTRAN y puede funcionar per fectamente en un ordenador personal (PC); haciendo
innecesario el uso de grandes máquinas que es la ma nera más extendida de trabajar con este modelo.
Los programas escritos en ACSL dan sus salidas bien como un listado numérico con la evolución de las variables que se deseen a lo largo del tiempo; o como una representación gráfica de cualquier varia ble usada en función de cualquier otra.
El algoritmo de integración escogido ha sido el de Runge-Kutta de 4a orden.
3.2.2 Condiciones iniciales
Antes de lanzar el programa a realizar iteraciones es necesario fijar unas condiciones iniciales para las
17
L 18
MODELO JAIN-LIDIARD
Cuadro de símbolos utilizados
°F Concentración de centros F en % (fracción molar) Chl Concentración de centros H en % (fracción molar) CA Concentración de sodio en los coloides en °A (fracción molar) ¡j Kz Constante de recombinación para la reacción inversa entre los centros Fy los centros ;j
de Cl moleculares (s~1) n
DF Coeficiente de difusión para los centros F (crrf/s) | DH Coeficiente de difusión para los centros H (crrf/s) H
H f\
fc Radio medio de las partículas de sodio coloidal (cm) ¡
^c Número de partículas coloidales por cm3 (cm'3) |¡ ZF Coeficiente de sesgo para la captura de centros F en las dislocaciones | ZH Coeficiente de sesgo para la captura de centros H en las dislocaciones ¡
1 Pd Densidad de líneas de dislocación (cm'2) ñ y Probabilidad recombinación entre los centros Fy los centros moleculares de Cl2 (cm'2) ü k Constante de Boltzmann (eV/K) p
Je) !- cr Concentración en °A (fracción molar) de centros F en equilibrio térmico con los coloides ¡;
'íi VNa Volumen atómico del sodio metálico en los coloides (cm3) |
I vwac/ Volumen molecular del NaCI (cm3) ¡
ñ v Cociente entre el volumen molecular del NaCI y el volumen atómico del Na metálico ¡
en los coloides |
Pd Densidad de líneas de dislocación inicial (cm'*) fl Tm Densidad máxima de líneas de dislocación (cm'2) | r' Radio medio de los lazos de dislocación generados (cm) I
^ ' Densidad de lazos de dislocación (cm'3)
° Vector de Burgers de los lazos de dislocación (cm)
'%
3. Modellzaclón de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
concentraciones de centros F y de Na coloidal, ya que las dos ecuaciones diferenciales que finalmente se integran se refieren a estos defectos.
Experimentaimente, las concentraciones iniciales de c F y CA no se conocen ya que están por debajo del límite de detección; esto marca de manera aproxima da un valor máximo inicial de alrededor de 10"8 (ex presado como fracción molar en %). No obstante y en principio, la elección más obvia es fijar c F° = 0 y CA°= 0, ya que inicialmente la sal aún no ha sido irra diada.
Estas condiciones iniciales presentan inconvenien tes a la hora de integrar las ecuaciones ya que el mo delo no tiene en cuenta la nucleación de los coloides. La ecuación diferencial que expresa el crecimiento de los coloides, (ec. 3.22), depende como un produc to de rc y por tanto de CA ; esto implica que si inicialmente CA es nula, el aumento de Ña en forma de co loides no se producirá nunca ya que la derivada siem pre será nula. Debe existir un valor inicial distinto de cero para CA.
Por otra parte, si las condiciones iniciales fuesen CF°= 0 y CA £ 0, la ec 3.22 nos diría que CA , al inicio de la irradiación, disminuye en lugar de aumentar. Ya que la derivada, inicialmente sería negativa. Para evitar esto hemos de adoptar unos valores tales que c F
0 *0yc A o *0 .
Adoptando como valores iniciales CF°= 10"8 y CA°= 10"8 las dificultades no menguan, ya que la desapari ción de Na coloidal por recombinación con centros H y por evaporación de centros F, es mayor que la aportación de Na por la agregación de centros F. El resultado es que el Na coloidal tiende a disminuir en las primeras etapas de la irradiación hasta desapare cer, hecho totalmente contrario a la experiencia. El Na coloidal solo crece inicialmente cuando el valor de cp° es extraordinariamente alto, (alrededor de 10"4), y entonces es la concentración de centros F la que dis minuye durante la irradiación.
Para intentar solventar estos problemas, se ha mo dificado el programa de integración de manera que CA no pueda bajar nunca de su valor inicial. Si en una iteración CA disminuye por debajo de CAn°, antes de la siguiente iteración se restaura su valor a CA°. Operan do de este modo se llega a un punto en que la tenden cia a disminuir de cA desaparece y los coloides em
piezan a crecer. En el apartado dedicado a comprobar la bondad de la implementación del modelo en ACSL se verá que los resultados se ajustan a las si mulaciones realizadas por van Opbroek y den Hartog (OpH 85).
3.2.3 Paso de integración
En todas las ejecuciones realizadas se ha manteni do constante el numero de puntos empleados para trazar las gráficas que representan las soluciones del modelo, (48000 puntos), variando según las necesi dades el número de pasos de integración empleados para calcular cada punto, (el valor mínimo de este parámetro ha sido de nstp=10).
El paso de integración empleado sería igual a:
_ , . ., Tiempo de irradiación Paso de integración = r
M 6 48000- nstp
Si se intenta mantener constante el valor de nstp, (nstp=10), al disminuir la tasa de dosis para una dosis total fija, resulta que el paso de integración aumenta ya que aumenta el tiempo de irradiación. Si el des censo en la tasa de dosis es muy acusado, (varios or denes de magnitud), esta estrategia ya no puede man tenerse y se debe aumentar el valor de nstp para no obtener resultados absurdos, (el aumentar el valor de nstp comportará por supuesto unos tiempos de ejecu ción más largos). El valor de la temperatura de irra diación también puede hacer necesario modificar al alza el valor de nstp.
Existía la posibilidad de que el no crecimiento de los coloides en las primeras etapas de la irradiación fuera una consecuencia de un paso de integración ex cesivamente grande, esto se comprobó con diversos ejemplos del cual se muestra uno( \
Tasa de dosis:15 kGylh
tmax = 4800s
cint = 01
nstp = 10
cF = 17501-W6
•->cH = 31482-10-'s
cA=10000-10-8
(4) El nuevo parámetro cint establece que transcurre entre dos puntos de la curva solución. Si el tiempo de irradiación es de 4800 s, un valor cint=0.1 dará como resultado una curva con 48000 puntos.
19
3. Modellzaclón de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
Dosis = 20k Gy
-15
Puede verse que un factor reductor de 500 en el paso de integración no tiene ninguna influencia en los valores finales de las concentraciones de defec tos. No es práctico reducir aún más el paso de inte gración para llegar a la misma dosis, ya que entonces los tiempos de ejecución se alargan muchísimo. En el primer caso, con nslp=10, un ordenador personal i486 a 50 MHz emplea alrededor de 3 inin. en la eje cución; mientras que en el segundo caso, el tiempo se eleva hasta 25 h. Sin embargo, existe un método para llegar aún más lejos y es estudiar los valores que se obtienen en el primer punto de la curva para el pri mer caso expuesto (nslp=10):
Dosis = 0.416667 Gy -> •
t„„,=0.1s
cint = 2-10-6
nstp = 10
cF= 1.1423-10-"
- > c ,,=2.1431-10-"
c,= 1.0000-10-*
Otra vez puede observarse que la aplicación de un gran factor reductor en el paso de integración, (factor de 50000 en este caso), no tiene efectos sobre los va lores de las concentraciones de defectos.
3.2.4 Validación de la impiementación en ACSL
El artículo de G. van Opbroek y H. W. den Hartog de 1985, Radiation damage on NaCl: dose rate effects (OpH 85) proporciona información para con
trastar la simulación efectuada con ACSL. En dicho artículo se muestran las curvas obtenidas teóricamen te mediante el modelo Jain-Lidiard con diversos va lores de tasa de dosis y temperatura; estas curvas se comparan con los dalos experimentales obtenidos por Jenks y Bopp (1977). Si la impiementación en ACSL es válida se deberían obtener las mismas curvas para las mismas condiciones de simulación*5*.
Tomaremos como referencia las figuras 3, 4 y 5 de dicho artículo que muestran la concentración de Na en forma de coloides en función de la dosis recibida por la sal<6).
• Figura 3 (OpH 85) (Ver Figs. 3.10 y 3.11): Tasa de dosis: 10 Mrad/h Temperatura:399 K Dosis:40 Grad
• Figura 4 (OpH 85) (Ver Figs. 3.12 y 3.13): Tasa de dosis: 10 Mrad/h Temperatura:368 K Dosis:60 Grad
• Figura 5 OpH (Ver Figs. 3.14 y 3.15): Tasa de dosis:4C Ivlrad/h Temperatura:417 K Dosis:40 Grad
A la vista de las gráficas expuestas y teniendo en cuenta que otras gráficas del articulo de van Opbroek y den Hartog también son reproducibles con preci sión, puede darse por buena la impiementación en ACSL y validarla, al menos, para dosis integradas muy elevadas, ya que la coincidencia entre las gráfi cas es excelente. Persiste no obstante el no creci miento de coloides para dosis bajas, desconociéndose los resultados de van Opbroek y den Hartog en este rango de dosis ya que al ser la escala de los gráficos lineal y no logarítmica no puede apreciarse esa re gión.
Otro aspecto de la simulación de van Opbroek y den Hartog que no se especifica en el artículo es la evolución de la concentración de centros F en fun ción de la dosis absorbida.
Otras gráficas que son de interés y que aparecen en el artículo de van Opbroek y den Hartog (OpH 85),
(5) En el artículo se emplea como unidad de dosis absorbida el rad y sus múltiplos en lugar del Gy, por tanto también se deberá modificar ligeramente el programa para adaptarlo a este aspecto. En el artículo de 1985 van Opbroek y den Hartog emplearon un valor de 15 eV como energía necesaria para crear un par F-H. Este valor es más apropiado para el KCl, siendo más correcto para el NaCl un valor de 100 éV. Si se quieren reproducir las curvas teóricas de van Opbroek y den Hartog será necesario cambiar la ecuación (36), afectándola de un factor 100/15; entendiéndose que para cualquier otra simulación esta modificación no se realizará.
(6) En el artículo se emplea como unidad de dosis adsorbida el rad y sus múltiplos en lugar del Gy, por tanto también se deberá modificar ligeramente el programa para adaptarlo a este aspecto.
20
son las que muestran la evolución de la fracción de Na coloidal como una función de la dosis total absor bida, para diferentes tasas de dosis y para una tempe ratura fija (ver Fig. 3.16,3.17,3.18 y 3.19).
Estos últimos gráficos indican un hecho muy im portante y que se estudiará con más detalle en la si guiente sección, la gran influencia de la temperatura y de la tasa de dosis en la creación y aglutinamiento de los defectos. Se observa que un incremento de 50 K en la temperatura de irradiación conlleva una res puesta totalmente diferente, ya no solo por lo que respecta al valor final de la concentración de Na co loidal sino también por el modo en que influye la tasa de dosis. Si a 325 K, a mayor tasa de dosis, se produce mayor concentración de sodio coloidal; a 375 K y al aumentar la tasa de dosis, primero aumen ta la concentración de defectos pero después dismi nuye. También es un hecho notable, el que a 375 K casi todas las curvas se saturen a valores relativa mente bajos, mientras que a 325 K las curvas son siempre crecientes.
3.3 Aplicación a distintas condiciones de operación (T y D)
3.3.1 Introducción
Seguidamente, se aplica el modelo a distintas con diciones de temperatura y tasa de dosis para estudiar la influencia de estos parámetros en las concentracio nes finales de defectos.
Las primeras condiciones que se ensayarán serán las empleadas en el apartado anterior, así podrá ob servarse la influencia del valor de la energía de for mación de un par F-H. Seguidamente se intentarán reproducir los resultados obtenidos en las muestras irradiadas en la piscina de desactivación del reactor de alto flujo (High Flux Reactor; HFR) de Petten (Holanda) en el marco del proyecto HAW; y final mente se hallará el comportamiento global de la sal para un amplio rango de temperaturas y tasas de dosis.
3.3.2 Condiciones experimentales de Jenks y Bopp
En las Figs. 3.20, 3.21 y 3.22 se muestran las gráfi cas que se obtienen al ejecutar el programa con las condiciones de tasa de dosis y temperatura con que trabajaron Jenks y Bopp. Estas condiciones han sido las empleadas en la sección 3.2 para validar la im- plementación del modelo J-L en ACSL.
3.3.3 Condiciones experimentales en el irradiador de alto flujo de Petten
En el ámbito del proyecto HAW (High-level ra- dioActive Waste), diversos organismos europeos, (GSF, ECN, ANDRA y ENRESA), están estudiando los efectos de las radiaciones ionizantes sobre los haluros alcalinos. En el marco de este proyecto, se han realizado diversas series de irradiaciones en la pisci na de desactivación del reactor de alto flujo de Pet ten, con distintas condiciones de irradiación. Una de estas series (GIF B-l) se realizó en las siguientes condiciones:
Tasa de dosis: 15 kGylh Temperatura: 100 "C
Las muestras irradiadas han sido analizadas por di versas entidades, la UB realiza la determinación de coloides y centros F mediante absorción óptica, la ECN determina la energía acumulada mediante análi sis térmico diferencial (ATD) y la UPC trabaja en el campo de la respuesta termoluminiscente (TL). Los datos resultantes en cuanto a Na coloidal y centros F, se muestran en las Figs. 3.23 y 3.24 junto con las previsiones realizadas mediante el modelo de Jain- Lidiard implementado en ACSL.
3.3.4 Obtención del mapa de isodefectos
En este apartado se obtendrán dos abacos de cur vas, mediante la ejecución reiterada del programa de simulación, en los que se representará la fracción de sodio coloidal como función de la tasa de dosis para distintas temperaturas; y el mismo parámetro como función de la temperatura para distintas tasas de do sis, todo ello para una dosis total absorbida constante e igual a lGGy.
Estos dos abacos de curvas (ver Figs. 3.25 y 3.26), junto con una nueva serie de valores, servirán para realizar un gráfico 3-D (ver Fig. 3.27) y un mapa de contomo (ver Fig. 3.28), en el que se mostrará la concentración de sodio en forma de coloides como una función de la tasa de dosis y la temperatura.
3.3.5 Análisis de resultados
El primer aspecto que puede hacerse notar es que al aumentar la energía necesaria para crear un par F-H, (de 15 eV a 100 eV), la concentración de Na en for ma de coloides disminuye, aunque no de una forma
21
drástica. En la Fig. 3.20 se alcanza un 69.94% de la concentración de la Fig. 3.11. Entre la Fig. 3.21 y la Fig. 3.13, (para 450 MGy), el factor es de 33.56%; y entre la Fig. 3.22 y la Fig. 3.15, éste es de 82.82%. De esta forma la correspondencia con los valores ex perimentales de Jenks y Bopp disminuye, hecho que quizás pudiera explicarse si la composición de las sa les empleadas por dichos investigadores, se alejará de forma significativa del NaCl puro, al cual sí se le asocia un valor de 100 eV por par F-H. Además de la diferencia en el valor final, también se observan for mas distintas en las curvas, las Fig. 3.11 y 3.15 pre sentan una clara saturación, mientras que sus homo logas, las Fig. 3.20 y 3.22, no la presentan aunque si se aprecia una disminución de la pendiente.
En el apartado 3.3.3 puede observarse el problema del no crecimiento de los coloides en las primeras etapas de la irradiación, esto hace que valores experi mentales y valores teóricos no estén de acuerdo en esta región. Hasta una dosis de 300 kGy la concen tración se mantif ne en 10'8; no porque así lo dicte el modelo sino porque se mantiene de forma artificial para evitar que CA se anule, como ya se ha explicado. Para dosis del orden de 2 MGy y en adelante, los va lores teóricos y experimentales ya están bastante de acuerdo.
Por lo que respecta a los centros F, el modelo pre dice una concentración que, aproximadamente, se en cuentra un orden de magnitud por debajo de los re sultados experimentales. Además, para altas dosis se aprecia una ligerísima disminución en su concentra ción que tampoco se corresponde con los datos expe rimentales.
La Fig. 3.25 muestra claramente la influencia de la temperatura en la concentración de Na coloidal. Para bajas temperaturas la movilidad de los defectos es muy baja y por tanto los procesos de agregación de centros F que conducen al crecimiento de los coloi des casi no se producen. La creación de un centro F y un centro H, muy probablemente vendrá acompañada por una recombinación dada la movilidad mayor de los centros H (ver apartado 3.1.3.).
A medida que la temperatura va en aumento, la fracción de Na coloidal va en aumento, no obstante, esta no aumenta indefinidamente sino que alcanza un máximo y después disminuye bastante bruscamente,
(7) La malla 3D se ha generado mediante un ajuste, a igualmente espaciados; es por ello que el gráfico p algunas regiones de la cordillera diagonal.
(según cual sea la tasa de dosis). A altas temperaturas cobra importancia la evaporación de centros F a par tir de los coloides, esto unido a una gran movilidad de los defectos que aumentan la recombinación hace disminuir la fracción de Na coloidal. Si se comparan distintos picos para distintas tasas de dosis se consta ta que los picos se aplanan para tasas de dosis más eleva das y se desplazan hacia temperaturas más elevadas.
En la Fig. 3.26 se observa que las tasas de dosis muy elevadas aponas inducen el crecimiento de co loides, la razón estriba en que una gran tasa de dosis implica una gran generación de centros F y centros H, y la mayoría se recombinarán antes de poder mi- grar por el cristal y agregarse para inducir el creci miento de defectos.
Al disminuir la tasa de dosis la fracción de Na co loidal va en aumento hasta que alcanzado un valor de tasa de dosis crítico, la concentración cae bastante bruscamente. En este caso la generación de centros F y centros H ya no es lo suficientemente grande como para compensar las pérdidas por recombinación. El valor del pico disminuye al aumentar la temperatura y se desplaza hacia tasas de dosis más elevadas, (se aumenta la movilidad de defectos y la evaporación de centros F a partir de coloides).
Las Fig. 3.27 y 3.28 pueden obtenerse a partir de las dos anteriores, sin más que calcular algunos pun tos más sobre el plano Dosis-Temperatura(7). Se ob serva claramente que para una dosis total constante e igual a 1 GGy, la fracción de Na coloidal tiende a au mentar al disminuir la tasa de dosis y disminuir la temperatura, hallándose el valor máximo cerca del punto (275 K, 0.0316 Gy/h) correspondiéndole alre dedor de un 11% molar; como el máximo coincide con el extremo inferior de tasa de dosis explorado, no puede asegurarse que se esté en presencia de un má ximo absoluto.
Para condiciones próximas a las esperadas en un repositorio de residuos radiactivos de alta actividad, (alrededor de 100 °C y 100 Gy/h), el modelo predice una concentración de defectos inferior al 1% para una dosis total de 1 GGy, (equivalente a poco mas de 1100 años). Este resultado debe tomarse como orien- tativo ya que la simulación se ha realizado a tempera tura y tasa de dosis constante; mientras que un repo sitorio real presentará, para estas variables, una cierta evolución temporal.
i'tir de puntos en el plano Dosis-Temperatura que no estaban fe presentar algunas irregularidades como no uniformidad en
22
3.4 Modificaciones del modelo J-L
3.4.1 Introducción
Como ya se ha comentado en otros apartados, uno de los principales problemas que presenta el modelo J-L es el inicial decrecimiento en la concentración de sodio coloidal (CA), a no ser que la concentración ini cial de centros F sea anormalmente alta (alrededor He 10'4 % ). Para obtener predicciones fiables es nece sario restaurar el valor de CA al valor inicial hasta que se alcanza una cierta dosis y la tendencia a disminuir se anula.
sin necesidad de hipótesis de simplificación y con ra zonamientos análogos a los mostrados en el apartado 3.1.3.2 se llega a una relación entre la densidad de lí neas de dislocación y la concentración cci: igual a:
>3=(P3J+ : KC, •ca. (3.49)
La variación temporal de caz vendrá dada por el número neto de centros H que llegan a las dislocacio nes por unidad de tiempo menos la tasa de recombi nación de los centros H en forma de cloro molecular con los centros F.
En este capítulo se expondrán algunas modificacio nes realizadas en el modelo, que si bien no terminan con este problema si que lo reducen ya que el aumen to en la concentración de sodio coloidal empieza para dosis más bajas, acercándose a los resultados experi mentales.
de a. -¡-J- = p,, (D,¡ Z„ C„ - DF ZF CF) -DFycF ccli (3.50)
Estos dos cambios se incorporan al modelo como se muestra en el diagrama de bloques que se recoge en la Fig. 3.29 y en el correspondiente bloque de ecuaciones (ver Cuadro 2).
3.4.2 Incorporación explícita del cloro 3.4.3 Nuevas condiciones iniciales Si se observa el diagrama de bloques del modelo J-
L (Fig. 3.4) y su conjunto de ecuaciones, se puede constatar que aunque el cloro molecular forma parte del diagrama de bloques, no se contempla en las ecuaciones. La razón está en el uso de la aproxima ción dada por Lidiard en su artículo de 1979 (Lid 79):
concentración de cloro molécula/ = CA/2
Para introducir el cloro molecular de forma explíci ta se define:
ecu fracción de centros H convertidos en centros de cloro molecular, (no concentración de centros de cloro molecular).
La incorporación del cloro conllevará un cambio en la ecuación (3.19) y la introducción de una nueva ecuación diferencial que regirá la evolución temporal del mismo.
Antes de realizar nuevas simulaciones con el nuevo modelo se establecerán unas nuevas condiciones ini ciales basadas en los trabajos que ha llevado a cabo W. Soppe en la ECN.
El modelo de ECN (Sop 93), es una ampliación del modelo J-L que contempla la etapa de nucleació" le los coloides y de los lazos de dislocación y las im, • rezas. En este modelo un núcleo de coloide se consi dera formado por 5 átomos de Na y si se acepta el valor adoptado por Soppe para la concentración ini cial de núcleos de coloides.
Ce =J015 coloideslcm3
se puede estimar un valor para la concentración ini cial de sodio coloidal
o 3 w CA~~Ñ~ (3.58)
Con la definición dada, la ecuación (3.15) se con vierte en:
d(n ^ 2 , \ 1 p'/ dca. (3.48)
siendo
N el número de moléculas de NaCl por cm3
este valor puede hallarse en función de la densidad de la sal p Nací > su peso molecular M Nací, y el núme ro de Avogadro NA como:
(8) Ver apartado 3.1.3.1
23
3. Modelizacion de los efectos de la radiación sobre rocas saiinas
Cuadro 2 Modelo Jain-Lidiard.
Versión 1979 (con cloro explícito) Ecuaciones del modelo
d cF — - = K + DF4n rc Cc cfJ -DF(4nrc Cc + zF p(/ + ycC / :) cF-Kz cF d
dcH j — = K-D,l(4nrcCc + z,¡ p,¡) c„-K2cFcH
(3.51)
(3.52)
Si —— = 0 -> cf¡ = — — d t D„ (4 n rc Cc + zH pd)+ K2 cF
(3.53)
dcA
dca¡
~d~T = p,/ {D„ zH CU - DF zF cF) -DFy cF ca.
2 _ , . 2 K C, p/ = pe + L cCi,
(3.54)
(3.55)
(3.56)
N = SL N = 2 165 g/cm3 ¿ ^ l t f 3 =
MNaCi 58.5 g/»¡o/
= 2.229- 10 ,22 molec. NaCl
cm 0 : i - -. v t n - 7 llegándose a un valor de CA° igual a 2.25-10 "7 mol 7i .
Ahora ya se está en condiciones de realizar alguna simulación para comprobar la bondad del modelo modificado.
3.4.4 Contrastación de resultados
Tasa de dosis: 15 kGylh Temperatura :373 K
Dosis total:48.95 MGy
Estas condiciones se corresponden a las empleadas en las instalaciones del reactor de alto flujo de Petten en Holanda, disponiéndose así de datos experimenta les para la contrastación.
En las Figs. 3.30 y 3.31 se muestran los resultados experimentales, la simulación con el modelo original y la simulación con el modelo revisado (Fig. 3.30 y 3.31).
Las curvas rotuladas como percentil 50% y percentil 95 % corresponden a los valores experimentales. La curva J-L (ACSL) es la simulación realizada con
24
el modelo J-L del año 1979, esta curva ya se incluía en la Fig. 3.23 (c P° = 10"8 y cA° = I O"8 ). La curva J-L (ACSL-2) es la simulación realizada con el mismo modelo que la anterior pero con las nuevas condicio nes iniciales (c F° =10"8 y cA° =2.2510"7 ). El rótulo J- L extend. (ACSL) marca la simulación realizada con el modelo Jain-Lidiard modificado con la incorpora ción explícita del cloro y las nuevas condiciones ini ciales (cp°=10"8 y cA°=2.2510"7 ). Por último y aun que no coincide con el encabezado de la gráf . (Fig. 3.31), también se muestra la evolución de '. i fracción de centros H convertidos en cloro molecu lar, (dos veces la fracción de cloro molecular).
La Fig. T 1 muestra la evolución de la fracción de centros F p, ¡a las distintas simulaciones, (el signifi cado de los rótulos es el mismo que en la gráfica an terior).
Analizando las dos gráficas puede destacarse la mejora en la simulación del sodio coloidal, (con mu cho el defecto más importante en el daño por radia ción a altas dosis), mientras que los centros F prácti camente no han variado.
Se observa que la simulación con la incorporación del cloro y las nuevas condiciones iniciales, da los mejores resultados. La mejora se debe en primer lu gar a las nuevas condiciones iniciales; sin embargo,
el hecho de introducir de forma explícita el cloro hace aumentar aún más el grado de ajuste. Se consta ta que el valor de cA crece para dosis menores en este último caso. Para dosis elevadas todas las simulacio nes confluyen hacia la misma evolución, tomando valores razonables teniendo en cuenta los datos expe rimentales.
Al incluir también la evolución de cci: puede obser varse que para altas dosis la hipótesis simplificativa que empleó Lidiard en su artículo de 1979 (Lid 79) es correcta.
La hipótesis era concentración de cloro molecular ~ c,\/2, habiendo definido Caz como se ha hecho, la hipótesis se transforma en coz := cA, que es precisa mente lo que se observa en la gráfica.
La evolución de los centros F, prácticamente no se ve alterada por los cambios en el modelo. Solo a ba jas dosis se nota un pequeño aumento en la concen tración de centros F. Sigue persistiendo un desplaza miento hacia abajo de alrededor de una década entre los valores teóricos y los valores experimentales.
A partir de ahora y mientras no se indique otra cosa, los estudios y simulaciones se realizarán con el modelo J-L modificado con la incorporación del clo ro, (modelo J-L extendido).
25
0 © 0 © 0 © 0 ©
© 0 © 0 © 0 © 0
© 0 © 01 © © © © ©
© © © © © © © ©
Figura 3.1 Representación esquemática de un defecto de Frenkel y de un centro F.
Plano de
o o o \ o o o o o o
r i o o ' o o o o o ' o o o o 1 o o o o o ' o o
i i
4 o o ¡ o o o o j o o
O O t O O O 0 , 0 O
deslizamiento o o o o o o o o
o o o o o o o o
26
Figura 3.2 Representación esquemática de la disposición de los átomos alrededor de una dislocación de borde.
3. Modellzación de los efectos de (a radiación sobre rocas salinas
Semiplano extra
o o o o o o o o o o o o o o
, 0 0 0 0 o / C A
O Átomo Intersticial
.(•)
Dr4nrc Ce cf
^"r'H \ J^X'
$I*H4I<V
Figura 3.4 Diagrama de bloques del modelo de Jain-Lidiard para el daño inducido por la radiación en el NaCI.
27
3. Modellzación de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
13 i . 10
12 7. 10
12 5. 10
Temperatura (K)
450 S00
Figura 3.5
Temperatura (K)
28
BBHIBDB mmfflBmMBm 3. Modellzación de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
á
0.001
0.0007
o.ooos
0.0003
0.0002
0.00015
0.0001
1 1 1 1 f 1 t i i r 3 . '¿b)^**
250 300 350 400
29
3, Modellzaclón de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
- 7 1 . 10
- 9 5 . 1 0
5 . 10
. . . Z50 300 350 400
T e m p e r a t u r a (K)
450 500
Figura 3.9
3.00 4.00
Figura 3.10 Resultados obtenidos por Jenks y Bopp, y resulta
dos teóricos de van Opbroek y den Hartog.
Figura 3.11 Resultado teórico obtenido mediante la implementa-
ción en ACSL. Dosis en Gy.
30
2.0
1.6;
1.2
0.8
0.4
DOS I «ios
1.0
0.8
5! oo i .00 2 .00 3 . 0 0 ' 4.00
10 20 30
31
to A:
Dose(Gradl 80 100
Figura 3.16 Resultados obtenidos por van Opbroek y den Hartog para varias tasas de dosis y T=325 K.
A:
B:
C:
D:
E:
lOkradAí
lOOkrad/ti
32
Figura 3.17 Resultados obtenidos mediante ACSL, para fas mismas condiciones de la Figura 3.16. Dosis en Gy.
A: 10krad/h B: 100krad/ti C: 1 Mrad/h D: 10 Mrad/h E: 100 Mrad/h
B
/ i
60 100
• < * -
Dosr *ios 1.00
Figura 3.19 Resultados obtenidos mediante ACSL, para las mismas condiciones de la Figura 3.18. Dosis en Gy.
33
3. Modellzación de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
:oo 1.00 2.00 3.00 DOSI «JO»
4.00
Figura 3.20 Tasa de dosis 100 kGy/h. Temperatura 399 K. Dosis Total 400 MGy.
CD O
4.50 6.00
Figura 3.21 Tasa de dosis 100 kGy/h. Temperatura 368 K. Dosis total 600 MGy.
34
:oo 1.00 2.00 DOSI *JO8
3.00 4.00
Figura 3.22 Tasa de dosis 400 kGy/h. Temperatura 417 K. Dosis total 400 MGy.
0.01
1.000E-03
1.000E-04
1.0OOE-05
1.000E-06
1.000E-07
100
Figura 3.23 Concentración de Na coloidal en función de la dosis absorbida.
3. Modelizacion de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
Centros F (fracción molar)
-»-PercentilSO% + Percen«l95% -jfc- J-L(f.CSL)
Figura 3.24 Concentración de centros F en función de la dosis absorbida.
~ó •o '_o o o
o z
l ¿ J -
Dosis total 1GGy
A 100 Gy/h B 1 kGy/h C 10 kGy/h D 100 kGy/h E 1 MGy/h
200 250 300 350 400 450 500 Temperatura (K)
Figura 3.25 Fracción de sodio coloidal como función de la temperatura para distintas tasas de dosis. Dosis total 1 GGy.
36
g?«fe1SM»»i«S^^ 3. Modelizacion de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
Sfi
12
10
<D •o
c o
1GGy
| i
I
. . . i
0 1 0 " 2 1 0 " ' 1 10 1 0 2 10 3 1 0 " 1 0 s 1 0 6 1 0 '
Tasa de dosis ( G y / h )
Figura 3.26 Fracción de sodio coloidal como función de la tasa de dosis para distintas temperaturas. Dosis total 1 GGy.
£ J
o :
-í» ~-*b <bT-^C^
Figura 3.27 Fracción de Na coloidal como función del logaritmo de la tasa de dosis y de la temperatura.
MAPA DE ISODEFECTOS (1 GGy)
•13 -1.0 -0.5 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2 3 30 35 4.0 4.5 5.0 5.5 6.0 6.5 7.0
•13 -1.0 -0.5 0.0 0.5 1.0 13 2.0 2.5 3.0 3.5 4.0 4.S 5.0 5.5 6.0 6.5 7.0
Log Tasa Dosis (Gy/h)
Cnoclon di paras F-H
38
Figura 3.29 Diagrama de bloques del modelo Jain-Lidiard con la incorporación explícita del cloro.
Sodio Coloidal (fracción molar)
0.01 0.1 lü
Dosis (MGy) 100
- » • Porcentll 50% -)-Percentll 95% ^fr J-L(ACSL) -B- J-L(ACSL-2) -0-J-L extend. (ACSL)
Figura 3.30 Comparación entre las simulaciones de los dos modelos y los datos experimentales para el Na coloidal.
Sodio Coloidal (fracción molar)
Dosis (MGy)
- * - Porcentll 50% + Percent» 95% -$-J-L extend. (ACSL) A Centros Hen al C12
100
Figura 3.31 Previsiones del modelo J-L extendido y datos experimentales para el Na coloidal. Fracción de centros H
en forma de CI2, (dos veces la fracción de CI2).
39
3. Modelizacion de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
1.000E-03
1.000E-04
1.000E-05
1.000E-OS
|-«-Percent» 50% -t-Percentl! 95% Jfr J-L(ACSL) • & J-L (ACSL-2) -Q- J-Lextend.(ACSL)
Figura 3.32 Comparación entre las simulaciones de los dos modelos y los datos experimentales para los centros F.
40
4. Análisis de las experiencias de irradiación efectuadas en el marco del proyecta HAW.
ANÁLISIS DE LAS EXPERIENCIAS
DE IRRADIACIÓN EFECTUADAS EN EL MARCO
DEL PROYECTO HAW EN LA PISCINA DEL REACTOR DE ALTO FLUJO DE PETTEN
4. Análisis de las experiencias de Irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW...
4.1 Introducción Como ya se ha comentado en el anterior capítulo,
en el ámbito proyecto HAW se están realizando irra diaciones sobre muestras salinas en las instalaciones del reactor de alto flujo de Pettcn (High Flux Reac tor, HFR).
En estas instalaciones se han realizado diversos ti pos de experiencias, pudiéndose clasificar en dos grandes grupos GIF-A y GIF-B (Gamma Irradiation Facility A y B). Las irradiaciones realizadas en GIF- A tienen tasas de dosis más elevadas y tiempos de permanencia mas altos que las realizadas en GIF-B, (GIFB-lyGIFB-2).
Los primeros datos que se analizarán corresponde rán a las muestras irradiadas en GIF-A; para estas muestras se han empleado tasas de dosis muy eleva das, con grandes fluctuaciones (tasa media 50 kGy/h). Esto ha permitido alcanzar dosis integradas cercanas a los 1200 MGy. Las irradiaciones se efec túan en la piscina de desactivación de los elementos de combustible gastados del HFR, y la tasa de dosis se varía cambiando el número y tipo de elementos de combustible que rodean a las muestras. La tempera tura se mantiene constante a 100 °C mediante un sis tema calefactor de resistencias eléctricas o un siste ma refrigerador a base de corrientes de helio gaseoso según convenga.
Posteriormente se analizarán muestras correspon dientes a GIF B-l y GIF B-2, se trata de irradiacio nes con tasas de dosis relativamente bajas (15±5 y 4±1 kGy/h) y distintas dosis integradas, desde 0.02 MGy hasta 48.95 MGy.
Las muestras irradiadas son sometidas a los análi sis que se citan a continuación:
• determinación de la energía acumulada por ATD (Análisis Térmico Diferencial)
• determinación de la concentración de centros F y coloides, estos análisis se realizan en el LIFS del Departament de Geoquímica de la Univer- sitat de Barcelona, y
• determinación de la respuesta termoluminiscente (TL), análisis realizados en la UPC
4.2 Muestras salinas irradiadas
En la Tabla 4.1 se presentan las distintas muestras que se han irradiado, indicando entre otros factores la
(1) En esta mina se encuentra la planta piloto a escala 1:1
tasa de dosis y la dosis total. Los códigos que identi fican cada muestra se explican a continuación:
Sp-800 Sal del nivel 800 m de la mina de Asse(1)
(Alemania), bajos contenidos polihalíticos Bhp Roca salina polihalítica del campo de
pruebas de Assc Bha Roca salina anhidrítica del campo de
pruebas de Asse PS Roca salina muy polihalítica de la mina de
Asse PLL Roca salina de la mina de Potasas del Llo-
brcgal (España) PP Polvo comprimido (NaCl de calidad analí
tica) SS Roca salina sintética (NaCl de calidad
analítica)
4.3 Modelización de las experiencias de irradiación del proyecto HAW
4.3.1 Descripción general de las experiencias realizadas en GIF-A
Las experiencias que se simularán a continuación, se han realizado en las instalaciones de irradiación gamma A (Gamma Irradiation Facility A, GIF-A). Estas irradiaciones se caracterizan por tiempos de irradiación muy largos, de 27 a 1000 días, y tasas de dosis muy elevadas, de 200 a 30 kGy/h. Esto se con sigue disponiendo elementos de combustible gasta dos alrededor de las muestras salinas a irradiar. Estos elementos acabados de irradiar se caracterizan por una alta actividad y una relativamente elevada velo cidad de decaimiento. En todos los casos la tempera tura de irradiación es de 100 °C. Las distintas mues tras salinas se identifican por un código numérico.
Si el objetivo es realizar irradiaciones a muy largo plazo, deberán renovarse dichos elementos a interva los regulares, de no actuarse así la tasa de dosis de scendería demasiado; y la dosis alcanzable sería mu cho menor.
El efecto de esto puede verse en las Figs. 4.1 y 4.2. Se muestra la evolución de la tasa de dosis y de la dosis en función del tiempo. La primera gráfica co rresponde a la muestra GIF-A 100, que sólo ha reci bido la dosis correspondiente al ciclo de irradiación
un repositorio de residuos radiactivos de alta actividad.
43
4. Análisis de las experiencias de irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW...
Tabla 4.1
Blanco azulado
Blanco azulado
MMMaimKMmiin»^ 4. Análisis de las experiencias de irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW..
Tabla 4.1 (Continuación)
45
46
4. Análisis de las experiencias de irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW.
16Sp800
25PP
40PLL
41PLL
20PP
Negro
47
4. Análisis de las experiencias de irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW... mimmimíimmimimfímmm
1120.15
1153.70
50
50
Negro
Negro
91-05; por el contrario, la segunda gráfica correspon de a la muestra GIF-A 107, que ha recibido la dosis total de los ciclos que van desde el 91-05 al 92-03. Se ve claramente como la tasa de dosis se eleva brus camente cada vez que se introduce un elemento de combustible irradiado nuevo. La tasa de dosis se ex presa en Gy/h, la dosis en Gy y el tiempo de irradia ción en horas.
La tasa de dosis se ha paramelrizado según una ecuación de la forma
Ú[kGylh] = A0 + A,el-A'n + AiT (4.1)
en donde el tiempo T se expresa en horas y los coefi cientes Ao, Ai, A2 y A3 se encuentran tabulados para cada ciclo de irradiación.
En la tabla 4.2 se muestra un resumen con las ca racterísticas de cada irradiación y con los resultados obtenidos en las simulaciones. La nomenclatura es la misma que se ha adoptado en otros apartados.
4.3.1.1 Previsiones realizadas mediante el modelo
Los datos reunidos en la tabla 4.2 permiten realizar los cuatro gráficos recogidos en las Figs. 4.3,4.4,4.5 y 4.6, en los que se muestra la evolución de la frac ción de centros F (CF, %), la fracción de Na coloidal (CA, %), la fracción de centros H en forma de cloro molecular (cCi2, %) y el radio medio de los coloides (rc, nm), en función de la dosis recibida (MGy).
A la vista de los gráficos puede observarse como la fracción de Na coloidal, la fracción de centros H en forma de C1T y el radio de los coloides, se ajustan
48
Tabla 4.2
5.5595
7.8041
10.604
11.436
11.937
12.803
13.580
14.197
14.701
14.804
15.368
16.218
16.630
17.645
18.241
18.517
18.819
19.249
19.491
19.954
20.326
20.491
20.694
20.867
21.045
21.213
21.346
21.570
21.722
bastante bien a relaciones potenciales, aunque para las dosis muy altas se observa una ligera saturación. Concretamente, dichas funciones son:
Ct("/i) = 7.35628-10"6 D (MGy)y™ (4.2)
cc,:('7,) = 7.4161-10"6 D (MGy)U6956 <43>
rc{nm) = 1.45664- ü {MGyf}vmí (4.4)
Es notable la similitud en las expresiones de CA y cCi2, esto confirma una vez más y para altas dosis, la hipótesis simplificativa empleada en el modelo Jain- Lidiard estándar. En la que se asume Concentración de cloro molecular^* ~ CA/2. Para bajas dosis ya se ha visto que esto no se cumple y las previsiones mejoran si no se emplea dicha hipótesis. Dado que la fracción de Na coloidal se relaciona con el radio de coloides en la forma rc «= CA1'3, no es de extrañar que el expo nente de rc sea muy aproximadamente un tercio del exponente de CA.
Por lo que respecta a la fracción de centros F, ve mos que su evolución es muy irregular y los distintos valores están alrededor de 410"6 sin una clara tenden cia a disminuir o aumentar. La razón estriba en que esta concentración acusa de manera muy fuerte las bruscas variaciones en la tasa de dosis lo que provoca estas oscilaciones. Las figuras 4.7 y 4.8, que mues tran la evolución de los anteriores parámetros en fun ción del tiempo para las configuraciones GIF-A 100 y GIF-A 107, aclararán este punto.
Recordar que en la nomenclatura empleada, Cea es la fracción de centros H en forma de centros de cloro molecular y no la fracción de centros de cloro mole cular.
Se observa que cada vez que la tasa de dosis se mo difica bruscamente, la fracción de centros F reaccio na mediante una discontinuidad, mientras que la frac ción de Na coloidal tiene una discontinuidad en su derivada, se observa un cambio brusco en la pendien te; comportamiento análogo al de caz y rc.
4.3.2 Descripción general de ¡as experiencias realizadas en GIF-B
Las simulaciones que se realizarán en este aparta do, corresponden a irradiaciones llevadas a cabo en las instalaciones GIF-B en Petten. Se caracterizan por tasas de dosis más bajas. (GIF B-1 a 15 kGy/h y GIF B-2 a 4 kGy/h), y tiempos de irradiación más
cortos que los de GIF-A. Esto se consigue mediante elementos de combustible gastados más viejos que aquellos empleados en GIF-A. De esta manera se ob tienen tasas de dosis más bajas y estables. La tempe ratura se mantien

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