Diffraction cohérente des rayons X - CGE-2016-Pariscge2016.impmc.upmc.fr/ppt/cours-lebolloch_oct2016.pdf · 2016. 10. 22. · Diffraction cohérente des rayons X David Le Bolloc’h

Diffraction cohérente des rayons X

David Le Bolloc’h

LPS Orsay

5ème école de cristallographie

"Cristallographie et Grands Équipements”

Soleil, Octobre 2016

1. Optique:

a. Comment se propage un faisceau cohérent ?

b. Comment se propage un faisceau partiellement

cohérent ?

2. Les applications: fluctuations/Holographie/

Tomographie/Reconstruction

Faisceau

cohérent

Faisceau

cohérent

Lumière cohérente: le laser

Inversion de population dans une cavité

Conséquences:

1. Faisceau « parfaitement » monochromatique

2. Propagation du faisceau sans divergence

qx

0

2p/a

-2p/a

l

a

1/L

q ~2p/l

Onde plane

z

eiqr/r

!

Résolution:

kf

ki

Q

ki

Qkf

Diffraction par une fente… lLa propagation de la lumière

La propagation d’une onde

l

Hypothèse: le faisceau est cohérent

1. La source est placée suffisamment loin de l’objet

2. La longueur d’onde est suffisamment bien définie

Diffraction par une fente: deux regimes

fente circulaire

fente carrée

d (t)

l

Champ proche/FresnelChamp lointain/Fraunhofer

/espace réciproque

diffraction

1. Résolution

2. Oscillations…

Diffraction d’Young (deux trous)…l

d

Champ proche Champ lointain

1mm

l

Joseph Fourier,

1768-1830

Comment passer du champ lointain au champ proche ?

espace réel à l’espace réciproque ?

Transformée de Fourier

f(x)

a/2

a/2

Champ proche/espace réel Champ lointain / espace réciproque

l

Comment passe t-on du champ lointain au champ proche ?

Transformée de Fourier

?

Source

Champ proche Champ lointain

l

Comment passer du champ lointain au champ proche ?

En première approximation:

Passage du champ proche au champ lointain ? C’est compliqué !

l

paramètre: t ou d

Sin(1/x)

I~ (Sin x/x)2

With x=qax/z

a/2

-a/2

A(x)

s0 z

x

I=AA*

sl

Huygens principle

On retrouve Fourier

Quand la distance z est « grande » !

Diffraction d’une fente: passage du champ proche au champ lointain ? C’est compliqué !

l

~

Fresnelespace réel

Fraunhoferréseau réciproque

a

ld/a

a

t/d

Champ proche Champ lointain

oscillations

Near field/far field Intensity Profile

slit

b=l/2a

W=ld/a

a/2a/2

a=20µm ; E=1 keV: d=8 cm

From the Fresnel to the Fraunhofer regime

Point sombre= a2/4l

Fra

unhofe

r re

gim

e

(far

fie

ld)

Fre

snel

reg

ime

(nea

r fi

eld)

a

Fresnel Fraunhofer

~

d

~

Point « sombre »

?

(espace réel) (réseau réciproque)

Passage du champ proche au champ lointain ? C’est compliqué !

a

ld/a

l

Grand prix de l’académie des sciences (1819)

François Arago

(Daguerre)

a

Fresnel Fraunhofer

~

d

~

2. Incertitude de Heisenberg

(réseau réciproque)(espace réel)

Passage du champ proche au champ lointain ? C’est compliqué !

l

Distance pas très simple

à calculer:

a2

2pldf ~

1. Dx=a

ld/a=a -> d=a2/l

ld/a

le point où l’émittance est minimale Dx * b ~ l : limite de diffraction

1mm

Fresnel Fraunhofer

z

(réseau réciproque)(espace réel)

Diffraction d’une fente: passage du champ proche au champ lointain ? C’est compliqué !

Lumière rouge (l ~ 0.7µm) avec un trou de a=1mm: df= 23 cm

Rayons X (l ~ 1 Å) avec un trou de a=1mm: df= 23 *7000=1.6 km !!

Fraunhofer

(réseau réciproque)

df~ 1.6 km !

df~ 23 cm

l ~ 0.7µm

l ~ 1A°

1mm

1 mm

Fresnel Fraunhofer

(réseau réciproque)(espace réel)

Diffraction d’une fente: passage du champ proche au champ lointain ? C’est compliqué !

1µm

(réseau réciproque)

Lumière rouge (l ~ 0.7µm) avec un trou de a=1mm: df= 23 cm

Lumière rouge (l ~ 0.7µm) avec un trou de a=1µm: df= 23 cm/10002

df= 0.23 µm !!!

df~ 23 cm

df~ 0.2µm

l ~ 0.7µm

l ~ 0.7µm

Rayons X (l ~ 1 Å) avec un trou de a=2µm: df= 2 cm

Diffraction (cohérente) d’une fente par les rayons X

CCD caméra

(taille de pixel=22µm*22µm)

l

2m

a=2µm

df=2 cm

Un trou de 2µm… sources de rayons X intenses

synchrotrons

t=0.1s

4 m

m

film

Somme sur

1000 images de 0.1s

Pourquoi obtient-on une figure asymétrique ?

l

1. Cohérence du faisceau

2. Effet de coupure

2. l ~ 1 A° sensible à des µm

1 A°

1µm

l

100µm

Fresnel Fraunhofer

(réseau réciproque)(espace réel)

Et le point sombre ? Existe t-il vraiment ?

1µm

RX (l ~ 1 A°) avec un trou de a=1µm: df= 2 mm

RX (l ~ 1 A°) avec un trou de a=100µm: df= 100m

l ~ 1 A°

l ~ 1 A°

2m

2m

Ligne Cristal Soleil

Résumé:

a

Fresnel Fraunhofer

(réseau réciproque)(espace réel)

λ=1Å

a=20 µma=100 µm

Fresnel !

La théorie ondulatoire !

From the Fresnel to the Fraunhofer regime

Point sombre

E=7keV

From the Fresnel to the Fraunhofer regimeUsing the Gaussian Shell model

b > 90%V. Jacques et al., PRB 2012

Comment obtenir un faisceau cohérent à partir d’une source qui ne l’est pas ?

Les sources synchrotron ne sont

pas des lasers…

?

xl

xt

Pas d’interférence possible entre deux objets n’appartenant pas à ce

volume

sa taille (et de sa forme): s

sa longueur d’onde l

son volume de cohérence (xt, xL)

caractérisation

d’un faisceau

Faisceau cohérent:

Définition de la cohérence

xt ~ s

Faisceau « incohérent »

Faiblement cohérent: xt << s

xt

xL

a.

Michelson :

I=<E*E> with E(t)= E1+ E2

and E1=E0e- wt

I = 2E0(1+cos w t)

Degree of coherence g(t) = G(t)/ G(0)

Fonction d’Autocorrelation: G(t)= < E*(t) E(t+t)>=I1 e- wt

comment mesurer g(t) ?

Contrast C (t) =[Imax (t1) - Imin (t2)]/[Imax (t1) + Imin (t2)]= |g(t)|

with t1< t2

|g(t)| <= 1

ttc

tc= µm for white lamps

= km for lasers

Longueur de cohérence longitudinal xl:

C(t)= |g(t)|

1/e

l+Dll

Pour un faisceau totalement cohérent:

2xl=Nl

screen

Delay t=2d/c

Mobil

mirror

fixed mirror

Interference fringes

1. Michelson interferometer

2xl = l(l/Dl)

xl=l2/(2Dl)

Définition:

xL d’un faisceau X après un onduleur

For the n-th harmonic of an undulator with N periods.

(N =40 at the ESRF, N=60 at Soleil)

xL = l(l/Dl) =300 Å (with Dl/l=10-2)

(for the first harmonic of a 35 period undulator at l=1A)

The relative bandwidth (l/Dl)-1 from the undulator:

Natural width Due to the divergence

of the electron beamEnergie dispersion

xL petit mais suffisant pour obtenir des taches de Bragg...

1. maximum Q available (in coherent illumination) with a Si(111) monochromator

(xL=0.7 µm) at l=1A if m=6mm : qmax=3 A-1

2. maximum Q without monochromator (for the third harmonic of a 35 period undulator

at l=1A: (xL=100A) ) at l=1A if m=300 mm: qmax=0.01 A-1

Comment augmenter xL? Utiliser un monochromateur

Interférences possibles à partir d’un faisceau peu monochromatique… à petits angles.

La différence de trajet optique entre deux faisceaux diffractés :

Loi de Bragg..

Faisceau

Rose

< xL

µ-1 sin q

q Sample surface

Reticular planes

(1)(2)

q

D

xL =l(l/Dl)

Expérience de Young

Conditions of coherence: xt > a:

dq * S < l/2

Transverse coherence length:

xt=R l /2S

2xtS

R

dq

dq

lzl/d

l

Comment mesurer la longueur de cohérence transverse xT ?

d<xt d>xt

?xt

Partial transverse coherence

(Young experiment)

From Born and Wolf

High b beamline: divergence (rms) 12.1*7.3 mrad2 ;

Source size 395*9.9 mm2

Low b beamlines : divergence (rms) 88.5*7.2 mrad2 ;

Source size 57*10.3 mm2

(à 50m de la source; E=12keV)

xt = 3*125 mm2

xt = 22*125 mm2

Longueur de cohérence transverse à la sortie d’un onduleur

to increase the flux and the Longitudinal coherence length: optical elements which destroy the xt

r’1

r’2

zz0

z1

r1

r2Helmholtz equation

?

=0

Propagation d’un faisceau partiellement cohérent

Fonction d’autocorrelation

Le modèle de Shell

(découple espace/temps)

2 hypothèses:

On suppose le faisceau de forme Gaussienne

T

Taille du faisceau s (z):

Cohérence transverse x (z):

1. Si la source est incohérente:

Nous pouvons donc obtenir un faisceau cohérent à partir d’une source qui est incohérente ! Du soleil

2. Degré de cohérenceLe degré de cohérence reste constant

au cours de la propagation ….

x 0

Propagation d’un faisceau partiellement cohérent

Le pré-facteur l…

Effet du degré de cohérence

du faisceau sur la diffraction

D’une fente

Jacques et al. Prb 2012

Pas de convolution….

x(10m) ~ 5µm

s(10m)~ 205µm

b=x/s=2%

b 0

Comment obtenir un faisceau cohérent à partir d’une source incohérente

E=7keV

x(10m) ~ 5µm

b 0

s(10m)~ 10µm

b=5/10=50% !

Comment obtenir un faisceau cohérent à partir d’une source incohérente

b 0

J. Synchrotron Rad. (2002). 9, 258–265.

2*2µm l=8keV

Comment obtenir un faisceau cohérent à partir d’une source incohérente

Cohérence x? les applications

3. Reconstruction/tomographie

Analyse temporelle des tavelures

Nature 23 sept 2010

1. La dynamique des fluctuations

de la matière

2. Les défauts de phase de la matière

Transition ordre/désordre

Diffusion diffuse par diffraction classique

T > TcI1 I2

I3I4

1. Etude de la dynamique des fluctuations par diffraction cohérente

2p/x

T > Tc

T ~ Tc

T <Tc

AuAgZn2 (B2-DO3 à Tc=330°C+5 °C)

Surstructure

(½ ½ ½)

I (q) = |∑ Ai |2

Transition ordre/désordre

Diffusion diffuse par diffraction classique

Fluctuations

autour des valeurs moyennes

T > TcA1 A2

A3

A4

1. Etude de la dynamique des fluctuations par diffraction cohérente

Sr

O

1. Etudes de la dynamique des fluctuations par diffraction cohérente

Transition displacive de SrTiO3

Tc~105K

T<Tc T<Tc

T~Tc

2p/x

How to measure the autocorrelation function ?

Sigert theorem (for a totally coherent light):

g2(t)=1+|g1(t)|2

with g2(t)=<I(q,t)I(q,t+t)>/<I(q)>2

g1(t)=<E(q,t)E(q,t+t)>/<E(q)>2

For partially coherent beam:

g2(t)=1+b|g1(t)|2

with g2(t)=<I(q,t)I(q,t+ t)>/<I(q)>2

g1(t)=<E(q,t)E(q,t+ t)>/<I(q)>

I njN

NjI jNN

toII +=

= 1lim)()0(

dttotIT tITT

toII )(0 )(1lim)()0( +

=

dtT tITT

I

>=< 0 )(1lim

1

t=nDt

Structure of synchrotron radiation

temps mort = 150 µs

Aucune corrélation visible

Dt1= 40 ns

Dt2= 80 ns

Dt3= 160 ns

Dt1

Dt3

Dt2

Filling:

40 ns

Example: LURE , perimeter = 100m

III. Samples driven by diffusion: Fick’s law

t

g2(t)

Coherent diffraction

g2(t)=1+bexp(-2Dq2t)

Q dependence

Equilibrium is established through thermally activated concentration fluctuations:

dc/dt=-D 2c with D the diffusion coefficient.

Small deviations in concentration dc return to equilibrium by

g1(q,t)= dc(t,q)/ dc(q,0)= Exp(-Dq2t)

then:

g2(t)=<I(q,t)I(q,t+t)>/<I(q)>2=1+bexp(-2Dq2t)

Where b is the degree of coherence

Decay rate G=Dq2

1+b

For a diffusion process:

Why using XPCS to probe kinetics ?

Visible

Brillouin

Scattering

XPCS

Inelastic

Neutrons

Scattering

II. Reconstruction / problème de la phase

???

Résoudre le problème de la phase grâce à la cohérence du faisceau?

Comment remonter le temps ?

. Possible en cristallographie (faisceau non cohérent) à partir d’un cristal

. Object non cristallin ?

A continuous real function

Fourier Transformed:

We get a complex function (continuous)

Imaginons… un détecteur idéal dans un monde de cohérent

Si une expérience de diffraction nous donnait la partie réelle et Imaginaire de F(q)…

Une transformée de Fourier s’inverse exactement:

F.T.-1 F.T.-1

T.F.

+

Jusqu’où faut il mesurer la T.F. ?

~ ~

I(q)

Jusqu’ou faut–il mesurer ?

F.T.-1

qmax-qmax

qmax/2

F.T.-1

Le choix du qmax détermine la résolution de la reconstruction

qmax dx

Le détecteur est trop prêt

-qmax

Idéal, mais…

L’échantillonnage ?

Dq=2p/Nmax

Dq=2*2p/Nmax

Nous travaillons dans un espace discret…

Le détecteur est trop loin !

Cas d’un cristal

T.F.

T.F.

L

Nyquist Shannon

Toujours échantillonner avec Dq<1/2 (2p/L)

Cliché de diffraction

I=AA*

F.T. -1

?

Diffraction cohérente

avec une référence

Holography

=

I=AA*

I(q)=|A1 exp[if1(q)] + A1 exp[if2(q)] |2

I=I1+I2+(I1*I2)1/2 cos(f1-f2)

Eisebitt Nature(2004)

Reconstruction

CDI

F.T.-1

F.T.

Coherent X-ray diffraction

Surrounding the specular (111)

Brag reflection

Data filtered by multiplication by a circumar gaussian function

Coherent diffraction of gold nanocrystal

Reconstruction

I.K. Robinson and al. Prl 2001

Shape factor

(Electronic density > 0

I=0 outside the support)

…

GaAs

Nanopillars

Diffraction cohérente

II. Ptychographie 3D: reconstruction d’image (recoupement des zones sondées)

Robuste/objects + large

Nanoscopium beamline at Soleil…

IV. Tomographie en contraste de phase

Faisceau suffisamment cohérent

en champ proche (haute énergie)

ID19ESRF

Deux insectes fossiles dans une ambre

0

N2(fA-fB)2

N2(fA+fB)2

qp/a 2p/a 3p/a 4p/a

2afA

fB

2

)(

= nn iqrExpfI =|A1|2

Diffraction d’une chaine ordonnée (infinie)

Interférence à deux ondes : études des défauts de phase

0

N2(fA-fB)2

N2(fA+fB)2

qp/a 2p/a 3p/a 4p/a

2afA

fB

2

)(

= nn iqrExpfI =|A1|2F.T.

a

de taille finie…

pFinite linear chain with 1 phase shift :

F.T.

0

N2(fA-fB)2

N2(fA+fB)2

qp/a 2p/a 3p/a 4p/a

I (p/a)=|A1 + A2|2 =0

I (p/a)=0

pFinite linear chain with 1 phase shift (in the middle):

A1 A2

F.T.

interférence

destructive

p/a 2p/a 3p/a4p/a

2a

2

)(= nn iqrExpfI

=|A1|2|f(q)|2

a

A coherent beam is very sensitive to any phase shift in hard condensed matter

3p/a 4p/a

I (p/a)=|A1 + A2|2 =0

I (p/a)=0

Interférence

destructive

A1 A2

F.T.

Chaîne 1D

de taille finie

Chaîne 1D

contenant un défaut de p

p/a 2p/a

q

A1=A2 eip

en q=p/a

I (p/a)=0

Même largeur

Remains true wathever

The origin of the modulation

(magnetic,

Charge, chemical ordering)

p

0

(fA-fB)2

(fA+fB)2

qp/a 2p/a 3p/a 4p/a

FILM

N2N1

Finite linear chain with 1 phase shift :

ky

kx

y

p/2

0

f(x,y):

Modulation définie

par une vecteur d’onde

unidirectionnel

2p/a

a

-2p/a

p/2

ky

kx

y

x

y

f(x,y):

Modulation définie

par une vecteur d’onde unidirectionnel

contenant une dislocation

0r (r) = ro*cos(q.r + f(x,y))

Prismatic loopsPartail dislocation with a stacking fault

100µm

Tache (220)

b = ( a + b + c ) / 3b suivant < 110 >

a. Boucle de dislocations dans le silicium

Boucle de Frank

(110)

(-111)

(-1 1-2)

Surface35.2°

(-111)

(220) Bragg peak at ID19 (ESRF)

I. Dislocation loops in silicon : r ~ 50/150µm

dps=4 cm

5*5µm

200*200µm

dps=60 m !

200*200µm

100µm100µm

QBragg(220)

silicium

I. Dislocation loops in silicon : r ~ 50/150µm

dps=4 cm

5*5µm

200*200µm

dps=60 m

200*200µm

100µm100µm

QBragg(220)

CCD

(110)

(220) Bragg peak

spliting

Thèse de V. Jacques

b=1/2[110] dislocation developing along a [-112] direction

into two partials – b1=1/6[121] and b2=1/6[21-1].

Blue bronze K0.3MoO3

Dislocation d’une Onde de densité de charge ODC (CDW)

2kF

Distortion périodique du réseau atomique

+

Modulation de la densité d’électrons

2kF2kF

r=na + Dcos[q2kF r]

r(r)

F.T.D<< a

a

lF=1/2KF

A une dimension:

TbTe3

Tc=337 K

Des ODC (CDW)

dans des réseau bidimensionnels

lF

a

a*C. Prestipino

O. Hernandez

LSCR Rennes

Ligne Cristal

(4 cercles)

P. Fertey

300K

~ 2/7 a*

TbTe3

Mixte dislocation

(between a screw and an edge)

Blue bronze K0.3MoO3

qc

b*

r=ro + Dcos[q2kF r + f (r)]

Dislocation d’une ODC à une dimension:

D=0.01 Å

Coherent X-ray diffraction: observation of a single CDW dislocation

r=ro + Dcos[q2kF r]

r(r)

What about dynamics ?

Is=0.8mA

2 Smooth curves:

Time average

(v~0.1µm/s)

Contraction of

the CDW:

Phase slippage

Des sources X de plus en plus cohérentes

LCLS (Stanford)E-XFEL (Hambourg)

2017Spring 8 (Japon)

Synchrotrons de nouvelle génération:

Longueur de coherence transverse

xt=R l /2S

ESRF II

Programme ESRF 2017:

réduire d’un facteur 10 (H et V) la taille de la source